KURENAI : Kyoto University Research Information Repository Title Author(s) Citation Issue Date URL Y1248のCu(2)NQR : Oxygen Isotope Effect(基研研究会「強結合超伝導-Pseudogapを中心として-」,研究会報告) 大野, 隆物性研究 (1999), 72(4): 456-465 1999-07-20 http://hdl.handle.net/2433/96660 Right Type Textversion Departmental Bulletin Paper publisher Kyoto University 研究会報告 Y1248の Cu( 2) NQR -0Ⅹygenl sot opeEfec t一徳島大学工学部物理学大野隆スピンギャップが高温超伝導でどのような役割を果たしているかは最近の重要な研究課題である超伝導の実現を助けるものか､あるいは阻害するものかが問題で｡ある｡スピンギャップは高温超伝導の前駆現象であるとの見方が強まっていると思われるが､依然朋確にはされていない｡高温超伝導では非常に小さいながら､アイソトープ効果が観測されていることは知られている酸素を同位体置換したとき超｡伝導転移温度は低下するが､スピンギャップ温度 T*は変化しないと両者の発現機構は別である｡一方スピンギャップ温度も変化を受けるなら､両者の発現機構は密接に関係していると言える｡このことを明らかにする目的で､YBa2Cu｡ 08( Y1 248 ) を厳重な管理のもとで 180 と 160 に置換した試料について行った､非常に精度ある Cu( 2 ) NQR核磁気緩和率の実験結果について報告する｡ §1 試料の準備非常に小さい緩和率の差異を検出しなければならないので､測定は非常に難しい｡ Y1 248 は酸素のストイキオメトリは良く､800K の高温になっても酸素が抜けることはなく､安定な物質であることが知られているしかしこの実験では更に同位体置換のための熱処理が必要であり､その熱処理による悪影響があってはならない｡十分管理された熱処理がキー･ポイントであるまず十分良質の Y1 248 の試料を 3 ｡｡等分する｡その一つはその後何らの熱処理もしない( unt r ea t e d ) ｡他の一つは 180 置換し､残りの一つは 160置換する｡その際両者の熱処理の条件を完全に同一にする｡ c ( 1 8 ) =80. 53 Ⅹ 及び得られた試料の交流帯磁率を測定し (後に図で示す )､ T Tc ( 1 6 ) =81 . OK を得た｡これから Tcに及ぼすアイソトープ指数 αは 0. 056( 1 2 ) である mamse ta l. 2)が報告している値 0 . 076( 1 0 ) に近いと言える両者の試料 1 ) ｡これは Wi における Cu( 2 ) NQRスペクトルの半値幅は 1 20-1 30kHzであり､両者でスペクトルの形の差がなく良質の試料であることを示しているが､これは YBa 2C u307 伴1 237 ) ｡に比べて約 3分の 1であり､精確に緩和率を得るのに有利である｡二つの試料は 2 個の同調回路を設置した同一のプローブの中にセットし､十分管理された温度コントロ･ -ルのもとで測定した｡さて同様のことを考えている人は他にもいるものです｡Wi mamse ta l. 2 )は 89Y のナイトシフトの測定により､ T*に酸素同位体効果があるかないかを測定した｡図 1 は彼らの結果を示す｡○印は 0 置換した試料のナイトシフトを､+は 160 置換した 1 8 試料のナイトシフトをそれぞれ示す｡内挿した図は両者のナイトシフトの差異を拡大して示している点線は α=0. 076と同じ同位体効果が T*にもある場合に予想さ｡ - 4 56 - ｢強結合超伝導 - ps e udoga pを中心として-｣ 0 0.01の同位体効果がある場合予 4 0 ′ 0 れるデータを示し､実線は T*に験点の差異 ( ○印)は点線から遠く､ゼロの上下に分布しナイトシフトには差異がないと結論し､従って 0 4 0 2 l l MN ^8 ･ 6 t t St[ 0 0 2 (t H d d)望想されるデータを示している｡実スピンギャップと超伝導は別の機構であると結論している｡しかし､ Ishi daeta l . 3 ) が最近 Bi系のナイトシフトの測定で指摘しているよう 1 5 02 0 02 5 03 0 03 5 0 に､ナイトシフトの温度変化が激しくなる温度が T* であるとの考え Temperat ure( K) 図 1 ¶l e YBa 2 Cu4 08 8 9 Y NMR s hi f tpl ot t ed a ga ins t 8e xc ha n ge d( ○)a n dl 6 0e xc ha n ge d( +) t e mp er a n l r e for] s m pl a e s ･Th eda t aa re n t t e dus i n gt hemode li nt het e xtw it ha 0 からすれば､再評価が必要である｡私もグラフを読み試みたいと考え i . e x T冨e e n r a t l u S . e t . d , e e p _ ? n n d d u e c n ! d RI c I L n a g n 芸i n oft Ae e 宅 9 S e Y ud N O fi a A. S i T f S t e t i 1 . T t : d e 傍のデータ点が少なく､諦めざる a g a l n S t t e m e p r a t u r e T h e s o l i d c u v r e i s f o r α E . Y 0 ･ 0 1 a n d m e da s he dc u vei r sf or Y たが､残念なことに肝心の 1 50K 近 r ･ αE. - αTl･を得ない｡ Wi ll iamset a l. 2 ) のナイトシフトの測定は x( q=0)を測定している高温超伝導で｡ = 大切な反強磁性スピン揺らぎ x( q 切の擬スピンギャップを見るには核磁気緩和率の測定が必要である｡それが私たちの目的である｡ §2 実験結果 Cu( 2) NQR核磁気緩和率の実験 ) ｡○印は 180 置結果を図 2に示す 1 TI T( S ' l K' 1 ) 換した試料の緩和率 1 / であり､●は 1 6 0置換した緩和率 1 / TI T( S 1 K' 1 ) であり､横軸は温度 T ( 耳) である挿入図はスピンギャップ温度 T* 近くを拡大したものであ｡る｡ 180 置換した試料の緩和率は明 6 0 置換した試料の緩和率らかに 1 2 1 1 9 0 1 l2 1 0 0 t i l 2 0 0 300 T( K) より大きい｡実曲線は Tranquada eta l. 4 ) が中性子散乱の実験結果を解析するために用いた関数図2 6 3 cu s pi nl a t t i c er e l a xa t i on r a t e pe rt e mp er a t ur e i t , M( TI T)-1 ,of ) 6 0 (･) an dl 8 0 ( ｡) e xc ha ng e d Y1 2 4 un s a mpl e s ･Th eda t aa r e触 e dus i n gamodi 丘e d asd e s c ibe r di nt het e xt .I ns e t : Zo om of; h e e r( T 等声q . d禁 a r o undr書 . S l O - 4 57 - 1/T I T =CT -all-tanh2(A /2T) ] ( 1 ) 研究会報告をベスト･フイットしたものである △はギャップ･エネルギーの目安を｡与える｡すべてのデータに対して C と βは同じにし､ふたっの試料により△のみが異なるようにしてフイットしている｡図 3には二つの試料における緩和率の差異を●印で示している｡実曲線は図 2と同じ関数によるフイットを示している｡これより△r =0. 96E を得た｡これから T*に対 1 0 0 200T( K)3 00 400 . =0. 061 するアイソトープ指数は αT と評価される｡多項式によるフイットからも同じ値を得た｡この値は T c に及ぼすアイソトープ指数 α=0. 056 図 3 Thedi f f e r e nc eof血eva lue sf ort her e l a xa t i o nr a t e. pe r t e mpe r a t u r eun i t( t a ke n丘omFi g.1 ) ,A( T) T) 1, pl ot t e da ga l nS t ･) . Th eda t aa r e丘t t edb yt h emodi 丘e dE q .( 4) . t e mpe r a t ur e( と非常に近い値であり､スピンギャ慧 e a o t e S y :Sts ei : e d s e e n x t c h h t lg c a" s e Sp o pT e d s i . n g hE g f f e Ee i a ng cn e e t f 1 0 z r ul e: f T o rt heunt r e at e d( ｡ ) ,t he) 60 ( +) ,ップと超伝導ギャップは密接に関係 Y1 2 4s a mpl e s . 霊o d t t Ed e等. uA ( S . t )t e e x m c E7 a r n a g m iS e し､両者の機構は同じであると結論される｡スピンギャップは超伝導の前駆現象であるとの立場を支持する結果と言える｡また◇印は 160置換のための熱処理をした試料の緩和率と､熱処理をしていない( unt r e a t e dの) 試料の緩和率との差異を示している｡ 4つの測定温度であるが､両者には差異がないことが示されている｡つまり､熱処理による悪影響はないことが証明されている｡挿入図は二つの試料で測定された交流帯磁率を示す｡ 180置換した試料の交流帯磁率を*印で､160 置換した試料のを+印で､熱処理をしていない( untr e a t e dの) 試料のを○印で示している｡ 160置換した試料と熱 1 0 0 1 40 1 80 220 260 30 0 340 図4 1 80 置換した Y1 248試料 ( ○) 及び 160 置換した Y1 248試料 ( □)の 1 / Tlの温度変化 -45 8- 処理をしていない( unt r e a t e dの) 試料とで差異がないことが分かるこの｡ことも熱処理による悪影響はないことを更に裏付けている｡｢強結合超伝導 - ps e udo ga pを中心として-｣ §3 更に進んだ考察この実験結果をもう一度注意深く考察してみる｡図 4に同じデータであるが､横軸を温度 T( K) に､縦軸をスピン-格子緩和率 1 / Tl( S 1 )にしてプロットして示す｡ ○印は 180置換した試料の緩和率であり､□印は 160置換した試料の緩和率である｡それぞれ実線､及び点線でデータ点を結んでいる｡図 2と図 3でも述べたように､180置換した試料の緩和率は明らかに 160 置換した試料の緩和率より大きい｡このグ / Tlが増大し､ラフは 180置換により 1 Tcが低下していることを示している｡このことをより明らかにするために､図 5に横軸を超伝導転移温度 Tcで規格化した温度 t =T/ T cとし､縦軸をスピン-格子緩和率 1 / Tl( S ' 1 ) にしてプロットして示す｡このグラフは､1 / Tlは t 1 1 . 5 2 2 . 5 3 図5 1 8 0置換した Y1248試料 3. 5 4 4 . 5 ( ○)及び 1 6 0 =T/ T cにスケールすることを示してい置換した Y1 248試料 ( □)の 1 / Tlの超伝導転る｡銅酸化物高温超伝導体では面位置の t=T/ Tc)に対する変化移温度で規格化した温度 ( Cu( 2 ) の緩和率は反強磁性スピン揺らぎ kunagae ta l. 5 ) により支配されていることは広く合意が得られていることである｡ To が YBa 2C u307の Ni置換系で最初に指摘したように､このスケーリングは 0 置換 1 8 により反強磁性スピン揺らぎが変化し､ T cが減少したことを直接に示している｡ To kunagae ta l. 5)がたびたび強調してきたように､スピン-格子緩和率は 1 / T.T-∑A｡ 2 ix ⊥"( q,W｡) /W｡ ) , ( 2) で与えられる｡Aqは超微細結合定数であり､ W｡は NQR振動数である｡両辺に Tc をかけ､ t =T/ T cとおいて､ 1 / ( T l (1 8oo r160)i ) -∑A｡ 2 i x⊥ " ( q,W｡ ,8 oor1 6 0) /W｡〉Tc (1 8oo r1 6 0) , (3) 左辺は tが一定であれば 1 8 0 置換した試料と 1 6 0 置換した試料で一定であり､従って 1 4 59 - 研究会報告 T c (1 8oo r6 0)∝ 1 / [ ∑A｡2x ⊥H ( q,W｡ ,1 8 oor1 6 0) / W｡】t ･ ( 4) すなわち､ Tcは動的帯磁率の複素成分に反比例して決まることが分かる｡高温超伝導体では動的帯磁率 x( q,W) は q=Qでするどいピークを持つことが知られており､ローレンツ型のエネルギー分布をしているとして､よく使われる式 x( q ,W) -x J(1+( q Q) 2E2 1' hw/ rQ ) , ( 5) を用いる｡ xQは強く相関した反強磁性スピンにより増強された s t agge l ･ e d帯磁率である｡ Mi laandRi c e 6)によれば 1 / TI T -∑Aq 2 ix ⊥M ( q,叫, ) /W｡〉 ∝∑ t 4 +2 B( c osq x a +c osq , a) ) 2 ix ⊥ H ( q ,W｡ ) / W｡ ) , ( 6) である｡ただし A 及び B は､それぞれ o ns i t eの Cuスピンからの超微細結合定数及び隣の Cu スピンからの酸素イオンを経ての超微細結合定数である｡ 2次元 q空間について和をとり 1 / T. T ∝( A4 B) 2x Q/ rQ E 2 を得る｡ xQは E2 ( 7) に比例し､ 180 置換によりxQ /E 2の比は変わらないとして 7･8) I / T. T ∝( Al4 B) 2 /r Q･ ( 8) 従って方程式( 4) から T c∝[ rQ] t ･ ( 9) を得る｡以上の考察から､図 5は 180 置換により r Q が減少し､1 / Tlが増大して Tcが低下していることが分かる｡ Mo iyae r ta l. 9) 及び Pi ne se ta l. 8)によれば､超伝導クーパー対形成に有効に働くのは高振動数の反強磁性スピン揺らぎであるから､ rQ の減少は高振動数の反強磁性スピン揺らぎが減少し､クーパー対ができにくくなって T cが低 -4 6 0- ｢強結合超伝導 - ps e udoga pを中心として-｣下していることになる｡そこで 1 8 0置換によりrQが減少し Tcが低下している様子を､To kunaga e ta l. 5)が Y1 237+Ni系で測定した Ni 濃度によりrQが減少し､ T cが低下している様子と比較する図 6は tを固｡ cが rQに比例する様子を定したとき T 248の酸素置換した場示している｡ Y1 E ^ d ヽ ■ 一 ′ 8 0 U 20に,○印は t= 合において△印は t=4. ト 75 3. 70に､▽印は t =3. 21に固定した場合に rQが減少し､ T cが低下している様子 237の Ni置換系を示しているまた Y1 ｡については､○印は t=3. 80に､ロ印は t =3. 26に､◇印は t=2. 72に固定した場合 600 700 800 9001 00011 001 2001 300 に r Qが減少し､ T cが低下している様子を示しているスピンギャップによる TI T( A4B) 2( a･u･ ) ｡ 1 / Tl の急激な減少の影響を避けるため､十分高温でのデータをとって比較している上の式で検討したように tを固定す｡ると確かに Tcは rQに比例している｡こ 248で酸素置換した場合にの図から､Y1 図 6 Y1 2 4 8において 1 8 0置換によるrQの減少と T cの減少の関係と､Y1 23 7において Ni 置換した場合の rQの減少と T cの減少の関係｡ tを固定したとき､いずれにおいても T cは rQに比例して変化している｡ T cが低下する現象は､Y1 237の Ni置換系で T cが低下するのと同じであることが分かる｡Y1 248で 1 8 0 置換した場合､1/Tl の増加から評価した rQの変化の割合 △ rQ /rQは∼0･ 0058 であり､これは Tcの変化の割合 △ T c/ T c ∼0. 0058に一致している｡このことは 1 8 0 置換によりrQが減少し､ Tcが低下していることを明確に示しており､同時に 1 8 0置換による rQの減少が小さ cの低下が小さいことを示している｡すなわち高温超伝導体で一般に観測さいから T れているアイソトープ指数が非常に小さい理由が理解される｡一般に､同位体は中性子の数が異なり質量数が異なるが電子状態は変化しないと理解されてきた｡上記の実験結果､すなわち 1 8 0 置換した場合 1 / Tlが増加していることは明らかに電子状態の変化を示しているが､なぜ電子状態が変化しているのだ α ∂ c 1 6 0Y1 248 3. 8 41 1 ( 1 ) 3. 871 7( 1 ) 27. 23 1 8 0Y1 248 3. 8 408 ( 1 ) 3. 871 8( 1 ) 2 7 2 (8 7. 23 6 6 (8 ) 表1 1 8 0置換による格子定数の変化 - 461- ) 研究会報告ろうか ?他にも電子状態が変化している証拠が欲しい｡実は､格子定数 B と C がわずかではあるが減少している｡表 1にこれを示す｡この同様の格子定数の減少は､ Co n°e re ta l. 10)の論文においても YBa2Cu306十Ⅹ系でいろんな酸素濃度に対して 1 80 0. 1 6 置換した場合に明らかに見られ 0. 1 4 る｡電子状態が変化していることを示す更に明らかな証拠がある｡ 0. 1 2 私たちの Y1 248 1 で 180 置換した場合､核四重極共鳴振動 0 . 数が vQ ( 1 8) =29･ 7350MHzであり､ 160 の dO. 08 Y1 248の vQ ( 1 6) =29. 7455MHzより､ 1 0･ 5kHz低い 1' ｡ vQの変化に対する T c 0. 06 の低下の割合は △Tc / △ vQ =( -0･ 47 ) / ( -1 0･ 5 ) =0. 045Ⅹ/ kHzである｡Y1248は圧力により 0. 04 し､ T cが上昇することが Zhe ng l. l l ) 及び Z i mme r ma nne ta l. 1 2)により e ta 0. 02 vQが増加示されている｡ Z he nge ta l. l l )によれば､そ 0 0 の場合の変化の割合は △Tc / A vQ =(A Tc / A vQ / △p) =6. 2 / 90 =0. 06 9 K/ kHzであ △p) /( 0. 2 0. 4 0. 6 0. 8 1 1 / TI T( A4B) 2( a･ u･ )( 250K) る｡ v Qの変化の方向と T cの変化の方向は一致しており､両者の割合は非常に近い｡図 7 いろんな高温超伝導体で観測されて以上から明らかに Y1 248でいるアイソトープ指数 α と25 0 Kで測定さ 1 80 置換した場合､電子状態が変化し､反強磁性スピン揺 2 ) スピン-格子緩和率 1/TIT( Aれた Cu( らぎが変化していることが理解できる｡ 4β)2との関係｡明らかに両者に相関が見られ､アイソトープ効果において反強磁性 §4 高温超伝導体におけるアイソトープスピン揺らぎが重要な役割を果たしていることが分かる｡指数それでは､一般に高温超伝導体において観測されている非常に小さいアイソトープ指数 αは､『超伝導クーパー対の機構が反 -AT c/ T c T c a La . 8 5 Sr o . 1 5 CuO. 37. 5∼38. 3 0. 08∼0. 1 5 0. 0098 -0. 01 8 YBa 2 Cu. 08 79. 5-81 0. 05 6∼0･ 076 0･ 0065 -0･ 0089 YBa Z Cu307 8 9. 6∼92 0. 025∼0. 05 0･ 0030 -0･ 005 4 0･ 0 26-0･ 03 4 0･ 0031 -0･ 0040 Bi 2 Sr 2 Ca Cu2 08 ･6 751 5 表 2 いろんな高温超伝導体で観測されているアイソトープ指数 α - 462- ｢強結合超伝導 - ps e udo ga pを中心として-｣強磁性スピン揺らぎである』という立場からどのように理解されるのであろうか｡表 2は Fr a nc k13)のレビューから今まで報告されているアイソト⊥プ指数 αの値を纏めたものである｡構成元素の他の元素置換系におけるアイソトープ指数など多くのデータが報告されているが､ここでは純粋な系に限った｡良く知られているように αの値は BC S理論の 0 . 5に比べていずれも非常に小さい｡ αは小さいながらも､面白いことに低ドープ系では大きく､過剰ドープ系では小さいことが分かる｡縦軸をこれらの αにとり､横軸を 2 5 0 Kで測定された 1/TIT( A-4B ) 2にとってグラフにすると図 7になる｡ただし同じ試料についてのデータは Y1 248 だけであり､その他の FI T( Al4B)2は A s ayamae ta l. 7 ) 及び I s hi dae ta l. 3) から引用している｡非常に面白 / TI T( A4B) 2と相関しているすなわち αは rQの小さい La いことに αは明らかに 1 ｡系で大きく､ rQの大きい Bi系で小さい｡ αは低振動数の反強磁性スピン揺らぎが多い La系で大きく､高振動数の反強磁性スピン揺らぎが多い Bi系で小さい｡この相関も､高温超伝導体においてはアイソトープ効果は反強磁性スピン揺らぎに密接に関係していることを裏付けている｡では小さいながらも存在するこの αの大小関係は､『超伝導クーパー対の機構が反強磁性スピン揺らぎである』という立場からどのように理解されるのであろうか｡図 8にこれらの高温超伝導体の T c畔) を縦軸にし､横軸を rqに比例すると考えられる TI T( A-4B)2( a. u. )としてプロットする｡上の考察に従い､￡ =3. 0に固定している｡ Y1 248と Y1 237 +Niは同じ試料についての値であるが､ LSCOと Bi 221 2は αは Fr anc k13)のレビト 40 ユーから､ FI T( A-4B)2は A s aya mae t l . a 7) 及び Ⅰ s hi dae ta l. 3)から引用している｡スピン揺らぎの理論によれば T c∝ E2rQ (∝ xQrQ) 及び窄T( A-4B)2 ∝ ∈2rQ/xQ rQ ) であるから 8･9)､図 8のグラフの傾きは xQに比例している｡L SCOと Bi 221 ( ∝ 0 2については､データ点は一つしかないが TI T( A4 B) 2( a･u･ ) 上記の考察に従い､酸素同位体置換したとき原点を通る直線上を変化すると考えられる｡ 400 800 1 200 1 600 図8 このグラフから､もし 180 置換 t=3. 0に固定したときの､超伝導転移温度 T cと TI T( A-4B)2の関係 . O直線の傾きによる rQの変化がいろんな物質で同じではそれぞれの物質の xQに比例している, J あるなら､傾き xQの大きい物質ほど T c の減少が大きくなることが理解できる実際､これらの傾きの比は Y1 248 に対して｡ - 4 63- 研究会報告 LSCO は∼ 1 . 8倍､Y1 237は∼0. 9倍､Bi 221 2は∼0. 5倍になっており､測定されている αの比に近いoすなわち xQの大きい物質ほどdは大きいと考えられるこれは､もともと反強磁性スピン相関が大きい物質では､180 置換によってもたらされる反強｡磁性スピン揺らぎの変化が大きいことを意味し､従って Tcの低下が大きいことを意味する｡このことは r e as o na bl eなことであると理解できる｡ §5 結論高温超伝導体の発現機構については､発見当初から多くの研究がなされてきたが､クーパー対の対称性は d波であることが明らかにされ､今ではクーパー対の結合機構は反強磁性相互作用によると言う意見が大勢を占めていると思われる｡そのような中にあって所謂アイソトープ効果が非常に小. さいながらも観測されており､電子一格子相互作用の重要性が一部には指摘されていた｡このアイソトープ効果をどのように矛盾なく解釈するべきかが一つの重要な課題であった｡ YBa2Cu408 伴1 248) を厳重な管理のもとで 180 と 160 に置換した試料について行っ 2 ) NQR核磁気緩和率の実験結果から､180 置換により Cu( 2 ) た､非常に精度ある Cu( の核磁気緩和率が増大し､超伝導転移温度 T cが低下していることを示している C つ cが低下していることが分かまり 180 置換により反強磁性スピンゆらぎが変化し､ T った｡いろんな物質で観測されているアイソトープ効果について議論し､『高温超伝導体においては､アイソトープ効果は必ずしも電子一格子相互作用の重要性を示すのではなく､180 置換により反強磁性スピン揺らぎが変化して Tcが低下している』という非常に重要なことが結論される｡ inkmann教授に Uni ve r s i t yo fZur ic hに招待され､ 19 この研究は著者が D.Br 97年 8月から 4 ケ月間滞在したときの実験測定に基づいている｡前半については､共同研究者の Pr o f .D.Br inkma n n,Dr s .M.Ma ll ,J.Ro o s ,K.Co nde r( ETH) ,F. f .M.Er e mi nに感謝申し上げます｡このような難しい核磁気一格子緩 Ra faa n dPr o 和率の差異の測定は､おそらく Y1 248 においてのみ可能であると考えられる｡ D. Br i nkma nn教授の偉大さを感じるところである｡後半 (§3以後)の考察については帰国後発展させたものであるが､大阪大学名誉教授の朝山邦輔先生に議論していただきましたことを､心から感謝申し上げます｡ -4 6 4- ｢強結合超伝導 - ps e udoga pを中心として｣参考文献 1 )F. Ra fa , T.Ohno,M. Ma l i ,J . Roos , D. Br i n kma nn, K. Conde ra ndM. Er e mi n: Phys ･ Re vI t t . 81( 1 998 )5 91 2. Le . L.Ta l l on ,J . W. Qui l t y ,H. J . Tr oda h la ndN. E. Fl owe r : Phys ･ Re v ･ 2 )G V. M. Wi l l i a ms ,J Le t t .8 0( 1 998 )377. 3)K･ I s hi da ,K･ Yos hi da ,T. Mi t o,Y. t okuna ga ,Y. Ki t a okaa ndK･ As a ya ma: Phys ･ Re v･ B58 ( 1 998 )R5 960. 4)J ･ M･ Tr a nq ua dae ta l ∴Ph ys . Re v. B46( 1 9 92)55 61 . 5 )Y T bk una ga ,K. I s hi da ,Y Ki t a okaa ndK. As a ya ma:Sol i dS t a t eCommun･1 0 3( 1 997)43･ 6 )F. Mi l aa ndT. M. Ri c e: Phys . Re v. B40( 1 989)1 1 38 2. 7 )K, As a ya ma , Y Ki t a oka ,G q. Zhe n g,K. I s hi da , K. Ma gi s hi , T.Mi t oa ndY Tbk un a ga: 1 996)S6,31 87. Cz e c h. ∫ . Phys i c s : 46( K･ Ma gi s hi , Y Ki t a oka ,G q･ Zhe n g,K･ As a ya ma , T･ Ro ndo, Y Shi ma ka wa , T･ma na ko a ndY Kubo: Ph ys . Re v . B54( 1 996 )1 01 31 . Mon t houxa ndD. Pi ne s : Ph ys . Re v. B46( 1 992)1 480 3, i bi d49( 1 99 4)4261 ･ 8 )P･ 1 994)35 28. D. The l e na ndD. Pi ne s : Ph ys . Re v. B49( 9)T･ Mo r i ya , Y Ta ka ha s hia ndK. Ue da: ∫ . Ph ys .Soc . J p n･ 59( 1 990)2095･ T.Mor i yaa ndK. Ue da: ∫ . Phys .Soc . J pn. 6 3( 1 99 4)1 871 . k' ･ Phas e 1 0)K. Con de r , D. Ze c h,Ch. Kr uge r , E. Ka l di s , H. Ke l l e r , A. W. He wa ta n dE･ J i l e r c o nduc t o r s ,e d･ E･Si gmunda ndK･ A･ Mul l e r ,Spr i n ge r Se par at i o ni nCu pr at eSupe Ve r l a g,1 993,p. 50. l l )G Zhe n g, E.Ya na s e ,K. I s hi da , Y Ki t a oka , K. As a ya ma , Y Koda ma ,良. Ta na ka , 1 991 )51 . S. Na ka mi c hia n dS. Endoh:Sol i dS t a t eCommun.79( 1 2)H. Zi mme r ma nn: The s i s ,Uni v. Zur i c h ,1 9 91 . , H. Zi mme r ma nn,M. 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