放射性廃棄物固化用ガラスの溶解反応－低模擬廃液とガラスビーズの溶融とその構造評価－ ○渡邉圭太 1，矢野哲司 1，竹下健二 1，稲垣彰 2，越智英治 2 （東京工業大学 1，日本原燃㈱2）１．はじめにガラス固化による放射性廃棄物の安定な処分技術を確立することは，核燃料サイクルの効率的な運用にあたり必要不可欠である。ガラス固化プロセスにおいて高レベル廃棄物とガラスビーズとの反応が進行する「仮焼層」と呼ばれる層の形成は，ガラス溶融炉全体の挙動に影響を与える重要な現象であり，その物理的・化学的理解を深めることが必須である。本研究では，仮焼層を擬似的に再現するために製作した温度勾配観察炉を用い，低模擬廃液とガラスビーズによる仮焼層の形成を行った。さらに内部組織を観察するために，急冷固化して得たバルク体を X 線 CT スキャナにかけることで，固化体組織を三次元的にとらえた。X 線 CT スキャナで得られた情報は冷却された構造についてのもので，高温状態のものではないが，それを踏まえた上で，発生気体の流路，泡層，空隙の形成などについての情報を得て，仮焼層の構造モデルを構築するための基礎資料とする。２．実験上部の低温域から下部の高温域まで温度勾配を持たせることができる仮焼層溶解反応観察のための電気炉（Fig.1）を用いて，ホウ珪酸塩ガラスビーズを 1.0 g/min～3.0 g/min の範囲で，同時に低模擬廃液を 2.7 mL/min～8.3 mL/min の範囲で供給量を変えて滴下し，溶融を行った。るつぼにはシリカガラスセル（30mm×30mm×300mm）を用い，供給とともに 1.5 mm/min の速度で電気炉下部の高温域へ降下させていった。溶融終了後，直ちにセルを電気炉から取り出し，急冷（放冷）して内容物を固化させた。得られた試料の構造は，マイクロフォーカス X 線 CT スキャナ装置を用いて二次元データ，三次元データとして取得して，構造解析を行い評価した。 Fig.1 仮焼層形成のための温度勾配炉３．結果と考察ガラスビーズ投下速度 1.3g/min，低模擬廃液滴下速度 3.6 mL/min で得られたバルク体を，マイクロフォーカス X 線 CT スキャナ装置を用いて撮影した結果を Fig.2 に示す。電子密度が高いものほど X 線が透過されず白く映し出される。明るく見えているのが石英セルおよびガラス体であり，内部の気泡，クラックは暗く表わされ，その状態が確認できる。上部（①）では，ガラスビーズは溶けておらず，その球形状の有無が見てとれる。下部に行くにしたがって白い連続した部分と球状に見える部分とが混在した状態へと変化し，その最下部では球形状の暗い部分は消失している。一方，中央部（②）に大きな空隙が存在するが，この空隙は，低模擬廃液の代わりに水を滴下した場合に観察された構造には見られなかったものである[1]。これは，溶融時にガラスと硝酸塩の反応によりガスが発生し，泡を多く含む構造が形成されていたと考えられる。冷却後に測定したものなので，その構造は消えているが，一端が③の領域に見受けられた。下部（③～④）に見られるメニスカスは，中央部と同様に，冷却した際の収縮により形成されたものである。 Fig.2 ガラス固化体の X 線 CT 画像温度勾配炉を用いた仮焼層の擬似形成を行い，冷却固化体の X 線 CT スキャン測定により，仮焼層の溶解状態やビーズ間の空隙，ガラス内部に閉じ込められた気泡がどのように分布しているのか，などの情報を得ることができた。ガラスビーズおよび低模擬廃液の供給速度やセルの降下速度，温度勾配の条件により，得られる固化体の構造，できる空隙の大きさは異なっており，高温時に形成されていた仮焼層を推定する資料となることがわかった。気泡や空隙の形成がどのようにして行われていくのかを理解することで，ガラス溶融炉における仮焼層の影響を明らかにすることができるものと期待される。参考文献 [1] 渡邉圭太，矢野哲司，竹下健二，稲垣彰，越智英治，第 51 回ガラスおよびフォトニクス材料討論会要旨集，p.90-91，(2010) 本報告は，経済産業省の補助により日本原燃㈱が実施している「使用済燃料再処理事業高度化補助事業」で得られた成果の一部である。