Group Seminar 2014/10/20 M.Mitamura 1 Li0.9Mo6O17 (LiPB) [6]‐1 典型的な擬一次元(Q1D) (//b)材料で、ｔ⊥に対するラッティンジャー液体の安定性の研究 3次元の結晶であるが、価電子帯は単位胞あたり 2つの平行なジグザグのMo‐O鎖に由来する鎖は別れた面にあり、面の外のLiイオンから電子を受け取る理論や経験によるとQ1D材料は十分に温度上げれば1Dを示し得るしかし、温度下げていくとt⊥によりフェルミ液体やCDWやSDWのような3Dを見せる優れたフェルミ面のネスティングにより密度波はもっともらしい [４]‐４フェルミ面のネスティングにもかかわらず、 LiPBが超伝導になるときだけ密度波を形成せず 3Dクロスオーバーを示す可能性を探る４で報告されるSCが本当なら臨界場はパウリの限界をはるかに超えるパウリの限界磁場3.1テスラのおよそ5倍 2 TightBindingとLDAの結果 [6]‐3 LDA [5]‐2 Tight Binding [7]‐1 LDA [9]‐1 LDA 計算によるとMo‐O鎖軌道は4つのバンド；常にEFより下のA,B、横切るC,D フェルミ面は擬一次元的だが、LDAでは分裂とねじれが見られる [6]‐6 LDA 3 LiPBの物性 [10]‐1 LiPBの物性は1980年代に初めて測定された電気抵抗は高い異方性(//bが伝導容易軸) Li化学量論や無秩序を含むかもしれない TSC=のバリエーションがあるが、 T < 1.9Kで超伝導を観測最近の研究は異方性を確かめているが、その絶対値の値や異方性の比は異なっている・・・試料の違いや測定手法の違いを反映している？ 4端子法との違いモンゴメリ法 300Kでの抵抗率 b : c : a ~ 1: 2.5 0.4:6(2) (モンゴメリ法) [23] b : c ~ 1:4(3) (4端子法) [23] b : c : a ~ 1 : 50 : 4.5 [27] [27]‐3b [23]‐2 4端子法 [23]‐3 モンゴメリ法 4 抵抗率上昇と密度波の証拠図1aは以前[10:Greenblatt]と最近[25:dos Santos, 26:Xu]の//b抵抗率上昇の結果抵抗率はTmin ~ 26 Kまで金属的に下がり、以下では上昇垂直方向も同じ温度で上昇：現在、その起源は分かっておらず、無秩序によるアンダーソン局在やCDW形成による単粒子ギャップによると言われるそれらの仮説については何度も行われ、[22]は最も包括的な概要となっている図1 5 無秩序仮説 X線回折により関連材料にはCDW見られるが、LiPBには見られない CDWやSDWの単粒子ギャップを見つけてきた低温光学分光も、LiPBでは6 K、1 meV まで見つけられない [17]‐1~3 図1(b)のBCS曲線から分かるようにTminにおけるCDW転移の平均場の説明による期待されるギャップ(~8 meV)により、この知見は確かなようだ一方で、現実の転位温度はｔ⊥で制御され、単鎖の平均場の温度(26K)よりもかなり小さくなりうるその結果、ギャップはかなり大きくなりうる一方で、T=0Kの単鎖ギャップはラッティンジャー液体振動により小さくなり、 6 ギャップは予測よりも小さくなりうるアレニウス法によるとギャップは低温で1meVより小さく、光学分光では検出できてないバンドのゼーマン分裂がフェルミ面のネスティングを壊すから磁場はCDWやギャップを抑制 [26]‐2 クーロン相互作用による純粋な電子系のCDWを取り上げる必要があるが、 Bechgaardが不可能であるように、純粋な電子系のCDWはX線回折で観測は困難 7 ギャップ関数を説明できるCDW理論がない磁化率測定が抵抗率上昇に影響を受けないというギャップがない兆候も無視しないとダメ [22]によると、測定する磁化率は正と負の取り消しを含むから、測定は変化に敏感これがCDWに重くのしかかる CDWを示すから、LiPBがCDWを示さないのは顕著な特徴それらの材料は平面で、平面が互いに120°で配向する3つのMo‐O鎖を含有するように、より高い対称性をもつ CDWのQベクトルは3つのうちの2つと関連した擬1Dバンドにギャップを作るミューオンスピン測定によるとLiPBにおけるSDWの可能性はない 8 ラッティンジャー液体(LL)の兆候光電子分光によりLLのふるまい；EFに向かってのべき乗則が観測された LiPBはLLを研究する非CDWのQ1Dの典型：LL特有の単粒子スペクトル関数がわかるはず！朝永ｰラッティンジャー(TL)モデルは3つの特徴を示す・波数積分のスペクトルはEFに向かって、指数αのべき乗則を示す・波数分解のスペクトルは異なる速度vc,vsを持つ分散ホロンピークとスピノンエッジで構成・量子臨界(QC)；スケールの不変性スピン回転不変の相互作用の場合は次の理想形に従う [37]‐2 ；不変スケール関数 k ； kFからの波数 ω ； EFからのエネルギー ν ；速度の単位の定数 η ； η=(α‐1) 最初のARPESはCDWを避けるために200‐300Kの高温しかし、比較するTLモデルは0Kであった ↓ スペクトルの質が向上＆0でない温度での理論線形が可能になり、 0Kで減らされていたパラメーターの温度変化の効果を含められる!! 高温のARPESスペクトルも角度積分スペクトルから直接αとTで描写できる 9 [38]‐7はT=250KでのバンドのスケッチとARPESデータ、 ‐ 8はデータとT=250K,α=0.9,vc/vs ごとの計算でvc/vs=2が最も合ってるように見える [38]‐7,8 [39]‐6 [39]‐6は同様の比較をαで行い、 α=0.9がkF近くのホロンピークの落ちが近い [38]‐7はフェルミ端がある 10 [40]‐3 スペクトルは結晶成長法によらない →結晶法が起源であるという過去の主張を覆した [41]‐1 高エネルギーはよりバルク敏感へき開面よりも2層下に鎖があり、表面効果から守られている；多くの超伝導ケプレートと同じ状態 11 [51]‐1 走査トンネル分光STSはLLの場合に重要 55K‐5Kまで、分解能は9meV；ギャップサイズと同等高温ARPESより小さいαであるが、べき乗則を観測光学分光と同様、測定温度範囲で抵抗上昇観測されず表面効果からは守られている低温への光電子分光の拡大はTLモデル予測の不一致をもたらす 300K‐30Kの角度積分スペクトルはαが温度依存すれば TLモデルでよくフィットされる αの温度依存は高温の0.9から低温の0.6まで連続的 TLモデルでない顕微理論によると、単位胞に2鎖の2バンドを巻き込むクーロン相互作用が αの再規格化を引き起こす 12 量子臨界が見られるがTL予測を満たさない ABはEFに近づくが0.12eVよりは近づかない CDは同化して一緒にEFを横切るスペクトル関数のスケールが保持されると k/Tが不変だからkを温度ごとに選べば T‐ηA(k, ω, T)は温度から独立 EFでのスペクトル強度は、 ηが減ることで温度依存因子の逆数がべき乗則を示す kFの温度依存をプロットすると、スピノンエッジが一列に並ぶ ηはTLのαｰ1でなく、αを持つように見える 13 TSC直上の新しい光電子分光のデータ TSC近くの分光データはSTSの5Kのみで光電子分光も300K‐30Kだった →STSと比較できるように2つの光電子分光を行った分解能が非常によく、低温STSとも直接比較できる最低温4Kと5Kの2つの異なるARPESセットアップ @ALSのMERLIN ｈν＝30eV、ΔE=12meV、SCIENTA R8000アナライザー試料はb軸がアナライザーの角度方向を向くように P<8x10‐11Torrでへき開偏光は電場ベクトルがb軸と垂直フェルミ面マップはEF±6meVを足したもので作る波数分解能は //slit(ΓｰY)は0.01Å‐1、⊥slit(ΓｰX)は0.03Å‐1 フェルミ面を形成する2つの鉛直線を観測 FSは分裂せず、直線的である 14 図4c STSや阪大のと比較のためにALSのARPESを積分する図4ab フィッティングはTLモデルのvc/vs=2を用いている分解能12meVでブロードになる剰余(b)は本質的に滑らか α∼0.65の値は以前の30Kでの光電子分光結果と同等 STSによると、Tminの上下で顕著な違いはない 15 @阪大材料物理研ｈν＝10eV、ΔE=5meV、Scienta SES2002アナライザー試料はb軸がアナライザーの角度方向を向くようにしてP<2x10‐10Torrでへき開受容角度は±7°；0.11Å‐1at hν=10eV、ΓｰYは0.57Å‐1；37°なので、 0°, 14°, 28°で測定してから足し合わせている SRの10倍くらい時間かかる ALSと同じTLモデルの計算を用いてフィッティング金のスペクトルでは、フェルミ端α＝0を予想したが、少しずれている；体系的誤差 T=4K,30Kで、B.E.~5meVで少しTLから偏差が見られ、4Kのが大きいが 30Kでも見られるから温度依存とは直接関係ない？金にもこの特徴があるかも？これが本質的なのか体系的誤差なのかは不明スペクトルは全体のエネルギースケールでの確認を見るだけにして、５meVの分解能での構造の可能性の曖昧さととらえることにする [9]‐2b 新しいデータもα~0.65‐0.7という同じ値 STSによる値と同等で、低温でのαの上昇かもしれない [9]‐3a 16 ARPESデータの現象論的説明 LiPBは1バンドTLモデル予測と少し違いがあり温度前因子の指数や、温度低下によるシャープ化の違い；ホロンにスケールしないから部分的には現象論的に説明できる！ (αｰ1) でなくTαがTLスペクトル関数を積分する基本的な動機 T の変化を用いると波数窓関数R(p/p0)、図3b 定数因子1/vはになり、Atestは実験で観測できるTαを持つが、でTがあるため、普遍関数ω/Tではない p0=0.065Å‐1を持つ規格化ガウシアンとなるようなRと低温のα＝0.6を選ぶと実験の前因子と矛盾せず、Bバンドが重要になるBEの説明ができる強度に1/Tαをかけ、エネルギー軸をkBTにすると、ｋFの曲線はエッジを落とすが、ピークは落ちない；実験で観測されたもの低温でのEFより上のスケールエッジの偏差は、実験分解能による 17 図5 図2cを10倍したものとAtestの比較途中(0.1‐0.12eVほど)まではよく一致 kFから離れるとBバンドのBE増加し偏差は高BE(∼0.2eV)にシフト現象学は一致はするけどαの値は出せない αを決める波数は広いけど、現象学はkF近くでだけ使えるから現象学は顕微モデルの置き換えにはならないではこの現象学の意味とは？？？・もっとも単純な可能性は、波数がブロードになること試料表面の質によってp0の値が分解能の5倍ほどになってしまっている有限な波数分解能が重要であるにもかかわらず、相違の大きさがこの解釈を誤りとする ARPESのスケールするデータは、試料成長や表面準備技術の進歩で進化するかもしれない・別の可能性は、本質的な物理をとらえていること 1バンドTLモデルが重要性の相互作用を逃しているのは明白現象学は将来のためのガイド？ 2バンドTLモデルでスペクトル関数を試したい 18 強靭な1次元物理 STSとARPESを組み合わせると少なくともTminまではLiPBはLLを示す超伝導SCを持つべき３Dは如何にしてできるのだろうか？現時点では統一的な解はない最近の議論は３Dクロスオーバーに注目が集まる１Dが強靭で3DクロスオーバーはSCへの転位においてのみ生じるということを推測するそこでは、TSC以上では1Dに根ざした準粒子や密度波のない非フェルミ液体として振る舞うスピン三重項のようなパウリの限界よりはるかに高い臨界場を持つ型にはまらないSCの主張 LiPBの1Dは普通の1D理論では説明しきれない；単粒子分光ではSTSとARPESはTSC以上でべき乗則を示す 4章で議論したように低温で5meVの分解能スケールの構造を持つかもしれないが、そのスケールは58Kに対応し、抵抗上昇のTminや測定温よりはるかに高い 6Kの1meV(11.6Kに対応)での光学分光より、スケールはその程度になるかもしれない赤外のドルーデの説明を用いても単粒子ギャップや抵抗上昇に伴う変化はない T=10K、エネルギー限界=6meVまで下げてもギャップはなく、赤外は非ドルーデ的 1meV以下のエネルギースケールを観測できる分光測定が必要だ！ 19 抵抗上昇はクロスオーバーを示唆するが、新しいギャップ関数やdc磁化率測定により別の解釈も可能にさせる図1 べき乗則はLLの量子臨界QCの特徴 [26]のデータは金属的な正の指数、抵抗上昇の負の指数の2つのべき乗則で説明できる bはアレニウス則によるこのフィッティングを示し、よく似ている普通でないギャップ関数はべき乗則にアレニウスを突っ込んだ結果である低温でのギャップは回転して確かに減少するこの2つのべき乗則という考えは[25]で最初に用いられたが、クーロン力を無視していた別の解釈は無秩序化によるアンダーソン局在無秩序や局在はSCに相反するが、1Dにおける無秩序の感度の増加は TSCよりはるかに低いエネルギースケールでの無秩序をも可能にしたなぜ全軸で同じ温度で上昇？なぜ静水圧が上昇を抑制？なぜ磁場で上昇が抑制？という予期せぬ問題が残る →ギャップは圧力や磁場に影響されるという仮説を立てたくなるある方向への高磁場が上昇を抑制、1Dに高磁場かけると1.9Kより高い温度でSc転位する 20 t⊥の役割とエネルギースケールは？ FSはまっすぐで分裂してなかった→CDW欠落の証拠？ TSC以下でも適応されるメカニズム？現在の理論では難しいが不可能ではないので、 3つの可能性を議論する・どんな輸送測定でも観測できてないが、TSCより大きいが分光では測定できないほど小さい反対称スピンにおけるギャップの可能性：そんなギャップは鎖間ホッピングの障壁となりt⊥を見当違いとさせ得る・sliding Luttinger liquid(SLL)と呼ばれる可能性たてのCDQが不安定になるようにパラメーターを調整しなくてはならず、実際の材料に適用していいかという疑問が起こり、LiPBへの適用は困難 CDWが縦横のCDWにより抑制されるのに、変動はモデル計算より強靭であるので、 LiPBに対してSLL適用は面白そうである・t⊥のスケールがTSCより小さいという可能性 LLがSCに直接クロスオーバーすることの決定的な理論は現在のところない 1D変動がt⊥(t⊥/t)α/(1‐α)でt⊥を抑制する LDAによるt~800meV、低温のα=0.6より、効果ホッピング0.22meVとなる；TSCと同等この予測はαに敏感で、効果ホッピングは抑制されうるが、FSのデータは矛盾がない ARPESは鎖間のホッピングを測ることとFSの歪みと分裂の大きさをしることが目的 NMTO法を用いたLDAや傾斜法によりt⊥が詳細に特徴づけられている強靭な1D性や、ひょっとしたら慣例的でないSCをLiPBに生むような電子状態をより詳細に得ることが望まれる 21