第62回応用物理学会春季学術講演会 2015年3月11日 東海大学 湘南キャンパス 8.7 プラズマ現象・新応用・融合分野 11p-A28-8 H2O vapour中の電子輸送特性 Transport properties of electron swarm in H2O vapour O H ○川口 ○Satoru 悟 佐藤 孝紀 H 伊藤 秀範 (室蘭工業大学) Kawaguchi, Kohki Satoh, and Hidenori Itoh (Muroran Institute of Technology) MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY 研究背景 プラズマを用いた環境汚染物質分解および滅菌処理 Vchg = -14.14kV, d = 4mm, 1 needle in O2 needle OH OH ● ● HO2 H2O2 H2O2 水分子由来の活性種(OH, H2O2, HO2 etc.)の寄与が示 唆されている OH + OH → H2O2 OH + O2 → HO2 + O H2O + e → OH + H + e OH + O3 → HO2 + O2 プラズマ応用の実用化のためには,OHラジカルなど water bath の活性な種の生成量の適切なコントロールが不可欠 F. Tochikubo, S. Uchida, and T. Watanabe [Jpn. J. Appl. Phys. 43, 315 (2004)] Ar+H2O パルス放電中のOH radicalの時空間プロファイルをLIF法によって測定す るとともにOH radicalの減衰過程について検討 D. X. Liu, P. Bruggeman, F. Iza et al. [Plasma Sources Sci. Technol. 19, 025018 (2010)] He+H2O放電中の活性種の数密度を連続の式を用いたプラズマシミュレーション によって調査 正確なプラズマシミュレーションを行うために, 正確なH2O vapourの電子衝突断面積セットが求められている MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY H2O vapourの電子衝突断面積セットに関する報告例 M. Yousfi and M. D. Benabdessadok [J. Appl. Phys. 80, 6619 (1996)] 多項近似Boltzmann方程式解析を用いた電子スオーム法によって電子衝突断面積 を推定 Y. Itikawa and N. Mason [J. Phys. Chem. Ref. Data 34, 1 (2005)] これまでに報告された電子衝突断面積を収集するとともに1組のセットとしてま とめて報告 川口, 佐藤, 伊藤 [平成26年応用物理学会秋季学術講演会, 19p-S8-7 (2014)] YousfiらおよびItikawaらの断面積セットの評価を行うとともに広い範囲の換算 電界で実測値と一致する電子輸送係数が得られる断面積セットを推定 Yousfi and Benabdessadok 10 10 10 10 10 10 qex (11) -15 qi (1) -16 -17 qvib (2) -18 qrot (5) -19 qa (2) -20 10 -3 10 -2 -1 0 10 10 10 10 10 10 1 10 10 10 10 Electron energy [eV] 2 10 3 10 10 -13 qrot (1) -14 10 2 -14 -12 qm -15 Cross section [cm ] 10 10 2 2 Cross section [cm ] 10 10 qm -13 Cross section [cm ] 10 本研究室で推定したセット Itikawa and Mason -12 qi (1) -16 qvib (2) -17 -18 qex (5) qa (3) -19 -3 10 -2 -1 0 1 10 10 10 10 Electron energy [eV] 2 10 10 10 10 10 -20 10 10 10 3 10 -12 qel -13 qex (26) qi (6) -14 -15 -16 -17 qvib (2) -18 qrot (3) qa (3) -19 -20 10 -3 10 -2 -1 0 1 10 10 10 10 Electron energy [eV] 2 10 3 MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY 研究課題および目的 超弾性衝突 散乱方向依存性 Bolsig+などのBoltzmann方程式ソルバーにおいては 等方散乱がしばしば仮定される 非等方散乱の考慮は必ずしも容易であるとは限らない [平成26年応用物理学会秋季学術講演会, 19p-S8-7 (2014)] 10 10 2 超弾性(回転脱励起)衝突がH2O vapour中の電子輸送 特性に及ぼす影響を検討する必要がある 本研究室で推定したセット Cross section [cm ] しきい値: 4.6 meV 回転励起断面積qrot (J = 0→1) 最大値 : ~10-14 cm2 熱エネルギーおよび電子衝突によって回転励起した 水分子が多数存在することが予想される 10 10 10 10 10 10 10 -12 -13 J = 0→1 qel qex (26) -14 -15 qi (6) -16 -17 qvib (2) -18 qrot (3) -19 qa (3) -20 10 -3 10 -2 -1 0 1 10 10 10 Electron energy [eV] 10 2 10 3 等方散乱を仮定しても実測値と一致する電子輸送係数 が得られる電子衝突断面積セットは求められないか? 4.6 meV < 3/2kBT ≈ 35 meV (0 °C) 研究目的 H2O vapourの電子衝突断面積セットの提案 超弾性衝突がH2O vapour中の電子輸送特性に及ぼす影響を調査 等方散乱を仮定したH2O vapourの電子衝突断面積を推定 MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY 本研究で推定した電子衝突断面積セット 電離断面積qi (6) Straub et al. (1998)の実測値 電子励起断面積qex (26) • Thorn et al. (2009)の実測値 • 12.5 eVにしきい値をもつqex を 推定 電子付着断面積qa (3) Rawat et al. (2007)および Melton (1972)の実測値 振動励起断面積qvib (2) • Seng and Linder (1976)の実測値 • しきい値付近に関してはYousfi and Benabdessadok (1996)の推定 値を使用 回転励起断面積qrot (3) Itikawa and Masonの推奨値を0.1 倍して使用 弾性衝突断面積qel qrotとqelの和がCho et al. (2004)の 実測値を通るように推定 MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY 超弾性衝突がH2O vapour中の 電子輸送特性に及ぼす影響 MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY 超弾性(回転脱励起)衝突断面積 回転脱励起衝突断面積 M. Yousfi et al. [Phys. Rev. E 49, 3264 (1994)] etc. 𝑞𝐽→0 𝜖 = 1 𝜖 + Δ𝜖 𝑞0→𝐽 𝜖 + Δ𝜖 2𝐽 + 1 𝜖 e : 衝突エネルギー De : 回転励起断面積q0→J の しきい値 J : 全角運動量量子数 MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY 超弾性衝突の考慮の有無による輸送係数への影響 実効電離係数 電子ドリフト速度 8 -16 8 6 4 2 -17 SST experiment [Hasegawa et al. (2007)] 8 6 4 2 8 6 4 2 6 10 8 6 Monte Carlo simulation (Wm) w/ superelastic q w/o superelastic q 4 2 5 -18 2 3 4 5 6 7 8 9 2 2 3 10 10 E/N [Td] 3 10 2 1 10 3 4 5 6 7 89 2 2 10 E/N [Td] 21 Pulsed experiment [Yousfi et al. (2010)] -1 -1 7 10 Monte Carlo simulation w/ superelastic q w/o superelastic q 2 10 Double-shutter method [Hasegawa et al. (2007)] Pulsed experiment [de Urquijo et al. (2014)] 4 Electron drift velocity [cm/s] 2 Effective ionisation coefficient ()/N [cm ] 2 10 100x10 8 6 Longitudinal diffusion coefficient NDL [cm s ] 10 4 10 縦方向拡散係数 3 4 60 40 20 0 5 6 7 89 10 Monte Carlo simulation w/o superelastic q w/ superelastic q 80 3 2 1 10 3 4 5 6 7 89 2 3 4 5 6 7 89 2 10 E/N [Td] 3 10 計算した範囲のE/Nにおいては超弾性衝突の影響は小さい MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY 等方散乱を仮定した H2O vapourの電子衝突断面積セット MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY 等方散乱を仮定した電子衝突断面積セット 実測値と一致する電子輸送係数が 得られるように運動量移行断面積qmを推定 MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY H2O vapour中の電子輸送係数 実効電離係数 電子ドリフト速度 2 Effective ionisation coefficient [cm ] Monte Carlo simulation (Wm) anisotropic scattering isotropic scattering 4 Electron drift velocity [cm/s] -16 8 6 4 2 10 100x10 8 6 Monte Carlo simulation anisotropic scattering isotropic scattering 2 10 8 -17 8 6 4 2 10 7 8 6 4 2 10 6 8 6 Double-shutter method [Hasegawa et al. (2007)] Pulsed experiment [de Urquijo et al. (2014)] 4 SST experiment [Hasegawa et al. (2007)] 2 10 2 -18 2 10 3 4 5 6 7 8 9 2 2 10 E/N [Td] 3 3 10 5 2 10 1 3 4 5 6 7 2 2 10 E/N [Td] 21 -1 -1 10 Longitudinal diffusion coefficient NDL [cm s ] 4 縦方向拡散係数 3 Monte Carlo simulation anisotropic scattering isotropic scattering 80 60 40 20 Pulsed experiment [Yousfi et al. (2010)] 0 4 5 6 7 10 3 10 2 1 3 4 5 6 7 2 2 10 E/N [Td] 3 4 5 6 7 10 広い範囲の換算電界で実測値と一致 MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY 3 H2O vapour中の反応レート係数 10 krot -7 kvib -9 3 -1 Rate coefficient [cm s ] 10 10 10 10 10 10 ki kex -11 ka 電離ki 電子励起kex 電子付着ka 振動励起kvib 回転励起krot -13 -15 Monte Carlo simulation anisotropic scattering isotropic scattering -17 -19 10 1 2 3 4 5 6 10 2 2 3 4 5 6 10 3 2 3 4 5 6 10 4 E/N [Td] 非弾性衝突を考慮したセットによる計算値とほぼ同じ値を得ることができる MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY OHラジカルの生成レート係数 10 10 3 -1 Rate coefficient [cm s ] 10 -7 -8 e3 -9 reactions e2 -10 e4 e1 10 10 i1 e1 H2O + e → H2O a3 B1 + e -11 e2 H2O + e → H2O 𝐴1 B1 + e a1 -12 10 10 10 10 10 10 10 -13 e3 H2O + e → H2O b3 𝐴1 + e -14 e4 H2O + e → H2O 𝐵1 𝐴1 + e -15 OH + H + e a1 H2O + e → OH + H − -16 Monte Carlo simulation anisotropic scattering isotropic scattering -17 -18 i1 H2O + e → OH + H + + 2e -19 10 1 10 2 4 6 8 10 2 2 4 6 8 3 10 2 4 6 8 4 10 E/N [Td] 非弾性衝突を考慮したセットによる計算値とほぼ同じ値を得ることができる MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY まとめ 超弾性衝突がH2O vapour中の電子輸送特性に及ぼす影響についてMonte Carlo simulationによって検討するとともに ,等方散乱を仮定したH2O vapourの電子衝突断面積を推定した 超弾性衝突がH2O vapour中の電子輸送特性に及ぼす影響 本研究で計算した範囲の換算電界E/N (103,000 Td) においては,超弾 性衝突が電子輸送係数に及ぼす影響は小さい 等方散乱を仮定したH2O vapourの電子衝突断面積 推定した電子衝突断面積を用いて得られる電子輸送係数(()/N, Wm, NDL )の値は広範囲のE/Nで実測値と一致した 推定した電子衝突断面積を用いて得られる反応レート係数の値は, 非等方散乱を考慮した電子衝突断面積による計算値とほぼ同じ値と なった MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
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