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第61回 応用物理学会春季学術講演会
8. プラズマエレクトロニクス
2014年3月17日 青山学院大学 相模原キャンパス
8.3 プラズマ成膜・表面処理 17p-F1-10
TMS蒸気の電子衝突断面積の推定
Estimation of Electron Collision Cross Sections for TMS vapour
○川口
○ Satoru
悟
佐藤孝紀
伊藤秀範
(室蘭工業大学)
Kawaguchi, Kohki Satoh and Hidenori Itoh (Muroran Institute of Technology)
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
研究背景
 テトラメチルシラン(Si(CH3)4, TMS) + PECVD法
による薄膜堆積
 Silicon carbide (SiC)
 Silicon-doped diamond-like carbon (Si含有DLC)
• プラズマ内部の反応過程
• ラジカル・イオンが成膜プロセスに
与える影響
未解明な部分
が多い
Tetramethylsilane
TMS+PECVD法による成膜プロセスを適切にコントロールするためには
実験 + プラズマシミュレーションによるプラズマ内部構造の解明が不可欠
 A. Soum-Glaude, L. Thomas, A. Dollet, P. Segur, and M. C. Bordage
(Diam. Relat. Mater., 16, 1259 (2007))
 TMS-Ar混合ガス+PECVD法によるSi含有DLC成膜を行うとともに,プラズマ診
断およびプラズマシミュレーションを行う
 Si(CH3)3, CH3, CH2, C2H2, C2H4がDLC膜の成長に寄与することを報告
正確なプラズマシミュレーションを行うために
TMS蒸気の確かな電子衝突断面積セットが求められている
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
断面積の報告例および目的
 M. C. Bordage
(Plasma Sci. Technol., 9, 756 (2007))
• TMS蒸気の電子衝突断面積セットを提案
• Boltzmann方程式解析(BEq.)によって電子ドリフト速度W,縦方向拡散係数NDLおよび実
効電離係数(α-η)/Nを求めるとともに,求めた値が実測値と一致することを報告
 P. X. Hien, D. A. Tuan, and B. H. Jeon
(J. Korean Phys. Soc., 61, 62 (2012))
• TMS蒸気の電子衝突断面積セットを提案
• 2 term BEq.およびMonte Carlo simulation (MCS)によって電子輸送係数(W,NDL, (αη)/N)を求めるとともに,求めた値が実測値と一致することを報告
研究目的
TMS蒸気の妥当な電子衝突断面積セットの提案
• Monte Carlo simulation (MCS)によって求めた電子輸送係数を実測値と比較
• これまでに報告された電子衝突断面積セットの評価
Bordage (2007) / Hien et al. (2012)
• 実測値とよく一致する電子輸送係数が得られる断面積セットを推定
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
これまでに報告された電子衝突断面積のセット
Bordage
Hien et al.
Plasma Sci. Technol. 9, 756 (2007)
10
J. Korean Phys. Soc. 61, 62 (2012)
-13
10
-13
qm
-14
qm
10
10
10
qvib (2)
-16
qa
-17
-2
-1
10
0
qi
10
qex
-15
qvib (2)
-16
qa
-17
×100
-18
10
10
10
×100
10
-14
2
qi
qex
-15
Cross section [cm ]
10
2
Cross section [cm ]
10
1
10
10
Electron energy [eV]
2
10
10
3
10
-18
-2
10
-1
10
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
3
10
電子ドリフト速度W
Electron drift velocity [cm/s]
10
10
8
 Bordage's set
E/N < 30 Td:
実測値よりも高い
7
6
10
Measurements
Pulsed experiment
(Faidas et al. (1990))
Double-shutter method
(Yoshida et al. (2005))
5
10
 Hien's set
広範囲のE/Nで実測値と良く一致
MCS (Wm)
w/ Bordage's set
w/ Hien's set
10
4
0.1
1
10
100
E/N [Td]
1000
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
縦方向拡散係数NDL
3
Measurement
Double-shutter method (Yoshida et al. (2005))
2
MCS
-1 -1
Longitudinal diffusion coefficient NDL [cm s ]
4
 Bordage's set
E/N < 1000 Td:
実測値と一致せず
w/ Bordage's set
w/ Hien's set
22
10
 Hien's set
E/N > 300 Td:
実測値よりも若干高い
9
8
7
6
5
4
3
2
21
10
2
10
3
4 5 6
2
3
100
4 5 6
2
3
4 5
1000
E/N [Td]
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
実効電離係数(α-η)/N
1.2x10
-15
Measurement
Double-shutter method (Yoshida et al. (2005))
E/Nが高くなるにしたがって
実測値よりも高い値となる
1.0
MCS
2
()/N [cm ]
0.8
w/ Bordage's set
w/ Hien's set
0.6
0.4
0.2
0.0
100
2
3
4
5
6 7 8 9
2
3
4
5
1000
E/N [Td]
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
推定した電子衝突断面積のセット
-13
10
qm
-14
qi (16)
2
Cross section [cm ]
10
-15
10
-16
10
qex (6)
qvib (2)
-17
10
qa × 100
-18
10
-2
10
10
-1
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
2
3
10
これまでの断面積セットとの比較
-13
10
Present set
-14
qi (16)
2
Cross section [cm ]
10
10
10
-15
-13
10
-15
qvib (2)
-16
10
qa
-17
×100
-18
-2
10
10
qex (6)
10
10
-1
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
3
10
-13
qm
-14
Hien's set
2
Cross section [cm ]
10
qi
qex
10
10
-16
Bordage's set
qm
-14
2
qm
Cross section [cm ]
10
10
10
10
qvib (2)
-17
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
qa × 100
10
qa
-17
×100
-18
10
-2
10
10
-1
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
3
10
-18
10
-2
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
-1
10
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
10
3
運動量移行断面積 qm
10
10
Bordage's set
qm
-14
2
Cross section [cm ]
10
-13
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
10
10
qa
-17
×100
-18
-2
10
10
-1
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
3
10
-13
qm
-14
Hien's set
2
Cross section [cm ]
10
10
10
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
10
qa
-17
×100
10
-18
10
-2
-1
10
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
10
3
 ε < 100 eV : Hien et al.のqmをベースとして推定
 ε ≥ 100 eV : Sugohara et al. (Phys. Rev. A, 84, 062709 (2011))の実測値を使用
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
電子付着qaおよび振動励起断面積 qvib (2)
10
10
Bordage's set
qm
-14
2
Cross section [cm ]
10
-13
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
10
10
qa
-17
×100
-18
-2
10
10
-1
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
3
10
-13
qm
-14
Hien's set
2
Cross section [cm ]
10
10
10
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
10
qa
-17
×100
10
-18
10
-2
-1
10
0
1
10
10
Electron energy [eV]
 電子付着qa
: Hien et al.の推定値を使用
 振動励起qvib (2) : Hien et al.の推定値をベースとして推定
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
10
2
10
3
電子励起断面積 qex (6)
10
10
Bordage's set
qm
-14
2
Cross section [cm ]
10
-13
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
10
10
qa
-17
×100
-18
-2
10
10
-1
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
3
10
-13
qm
-14
Hien's set
2
Cross section [cm ]
10
10
10
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
10
qa
-17
×100
10
-18
10
Huber et al.
-2
-1
10
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
(J. Phys. Chem. A, 102, 3524 (1998)が測定した
電子エネルギー損失スペクトルより,6つの断面積を仮定
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
10
3
電離断面積 qi (16): 全電離断面積
10
10
Bordage's set
qm
-14
2
Cross section [cm ]
10
-13
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
10
10
qa
-17
×100
-18
-2
10
10
-1
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
3
10
-13
qm
-14
Hien's set
2
Cross section [cm ]
10
10
10
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
10
qa
-17
×100
10
-18
10
-2
 直接電離および15種類の解離性電離断面積で構成
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
-1
10
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
10
3
電離断面積 qi (16): 部分電離断面積
10
10
Bordage's set
qm
-14
2
Cross section [cm ]
10
-13
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
10
10
qa
-17
×100
-18
-2
10
10
-1
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
3
10
-13
qm
-14
Hien's set
2
Cross section [cm ]
10
10
10
-15
qi
qex
qvib (2)
-16
10
10
qa
-17
×100
10
-18
10
-2
-1
10
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
2
10
 直接電離および15種類の解離性電離断面積で構成
 Basner et al.(Int. J. Mass Spectrom. Ion Process, 153, 65 (1996))の実測値を0.8倍し
て使用
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
3
推定した電子衝突断面積のセット
-13
10
qm
-14
qi (16)
2
Cross section [cm ]
10
-15
10
-16
10
qex (6)
qvib (2)
-17
10
qa × 100
-18
10
-2
10
10
-1
0
1
10
10
Electron energy [eV]
10
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
2
3
10
電子ドリフト速度W
Electron drift velocity [cm/s]
10
10
8
全範囲のE/Nで実測値と
非常に良く一致
7
6
10
Measurements
Pulsed experiment
(Faidas et al. (1990))
Double-shutter method
(Yoshida et al. (2005))
5
10
10
MCS (Wm)
w/ Bordage's set
w/ Hien's set
w/ Present set
4
0.1
1
10
100
E/N [Td]
1000
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
縦方向拡散係数NDL
3
Measurement
Double-shutter method (Yoshida et al. (2005))
2
MCS
-1 -1
Longitudinal diffusion coefficient NDL [cm s ]
4
全範囲のE/Nで実測値と
非常に良く一致
w/ Bordage's set
w/ Hien's set
w/ Present set
22
10
9
8
7
6
5
4
3
2
21
10
2
10
3
4 5 6
2
3
100
4 5 6
2
3
4 5
1000
E/N [Td]
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
実効電離係数(α-η)/N
1.2x10
-15
全範囲のE/Nで実測値と
良く一致
Measurement
Double-shutter method (Yoshida et al. (2005))
1.0 MCS
2
()/N [cm ]
0.8
w/ Bordage's set
w/ Hien's set
w/ Present set
0.6
0.4
0.2
0.0
100
2
3
4
5
6 7 8 9
2
3
4
5
1000
E/N [Td]
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
特性エネルギーDL/μ
2
Characteristic energy DL /  [V]
10
6
5
4
全範囲のE/Nで実測値と
非常に良く一致
Measurement
Double-shutter method
(Yoshida et al. (2005))
MCS
w/ Bordage's set
w/ Hien's set
w/ Present set
3
2
1
6
5
4
3
2
0.1
10
2
3 4 5 6
2
3 4 5 6
100
2
3 4 5
1000
E/N [Td]
μ = Wm / E : 移動度
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
まとめ
これまでに報告されているTMS蒸気の電子衝突断面積セットを評価するとともに
妥当な電子衝突断面積セットを推定し,Monte Carlo simulation (MCS)を用いて
電子輸送解析を行った
 これまでに報告された電子衝突断面積セット
 Bordageのセットで得られるドリフト速度および縦方向拡散係数は低E/Nに
おいて実測値と一致しない
 Hien et al.のセットで得られるドリフト速度は実測値とよく一致するが高
E/Nにおいて縦方向拡散係数が実測値よりも若干高い値となる
 2つのセットで得られる実効電離係数はE/Nが高くなるにしたがって実測値よ
りも高い値となる
 本研究で推定した電子衝突断面積セット
 推定した断面積セットを用いてMCSによって算出した電子ドリフト速度,縦
方向拡散係数,実効電離係数,特性エネルギーの計算値は,全範囲の換算電
界E/Nにおいて実測値と非常に良く一致した
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
電子エネルギー分布関数(EEDF)
0.20
100x10
0.10
0.05
f1
5
10
15
20
Electron energy [eV]
25
40
0
0
30
80x10
f0
E/N = 1000 Td
0.08
f1
0.04
5
5
10
15
20
Electron energy [eV]
25
30
f0
E/N = 4000 Td
f1
40
f2
20
f2
0.00
0
f2
-3
60
EEDF
EEDF
0.12
E/N = 2000 Td
f1
60
20
f2
0.00
0
f0
80
EEDF
0.15
EEDF
E/N = 500 Td
f0
-3
10
15
20
Electron energy [eV]
25
30
0
0
10
MURORAN INSTITUTE OF TECHNOLOGY
20
30
40
Electron energy [eV]
50
60