青葉工学振興会賞等受賞者第20回青葉工学研究奨励賞 Ga-Alフラックスを用いた単結晶窒化アルミニウム液相成長法の開発東北大学多元物質科学研究所助教　安　達　正　芳紫外線、特にUV-Cと呼ばれる波長200-280 nmの深紫外領域の中で260 nmの光は、DNAやRNAの最大吸収帯であくとも格子不整合の問題を克服することができる。そこで筆者らは、深紫外LED用の基板の実用化を目指り、細菌やウィルスに対する強い殺菌作用を示す。現在、し、Ga-Alをフラックスとして用いた新しい液相エピタキ深紫外光源として水銀ランプが広く用いられているが、動シャル成長法［２］を開発し、AlNの厚膜化プロセスの研作に高電圧が必要となり、デバイスサイズも大きい。また、究を行っている。Gaは302.8 Kの低融点を示しながら2477 2013年10月に熊本で採択された水俣条約では、2020年ま Kの高沸点を示す液体状態の安定した物質である。また、でに水銀を使用した製品の製造・輸出を原則禁止しており、 Ga-Al二元系は典型的な共晶系であり、融点の高い金属間紫外光源の水銀フリー化が緊急の課題である。化合物を形成しない。また、Ga自身も窒素と結合しGaNを一方、深紫外発光ダイオード（LED）は、低消費電力・形成するが、GaNは1120 K以上の窒素雰囲気下において分長寿命・コンパクト・水銀フリーという長所を有するため、解するため、1120 K以上で保持することでAlNを選択的に水銀ランプの代替として普及していくことが期待される。成長せることが可能となる。深紫外LEDはAlGaN系窒化物半導体から作製される。筆者らのこれまでの研究により、 10 mm角の基板ながら、 AlGaN系LEDの基板の材料として、AlGaNとの格子整合 1573 K、５ hのプロセスで厚さ1.2 µmのAlN膜の成長を実現性が高く、且つAlGaNよりも広いバンドギャップを有するしている。図１に成長したAlNの断面TEM像を示す。結晶ため紫外光透過性が高いAlNが最適である。しかしながら、配向性の評価のために取得したAlNのX線ロッキングカーブ AlNの持つ高温での解離圧の高さから、常圧下では融解せの半値幅は（0002）、（10-12）に対しそれぞれ、 90、 392 arcsec ずに解離が起こるため、シリコン単結晶のように自身の融であり、サファイア基板上のAlN膜としては世界最高水準液からバルクAlN単結晶を育成することは極めて困難であの配向性を有することがわかった［３］。る。これまでハイドライド気相成長法や昇華法などの方法最近では、供給窒素ガス中にppmオーダー含まれる酸素で、バルクAlN単結晶の育成が試みられているが、結晶のが結晶成長に及ぼす影響を調べ、成長したAlNの極性が反サイズおよびコストの両方を同時に満足する製造プロセス転するメカニズムを突き止めた［４］。現在、大型化・高は確立していない。そのため、多くの研究者が深紫外波長速成長化に関する研究とともに、結晶成長機構の解明を目に対し透明なサファイア基板を用いたAlNのヘテロエピタ指した研究を行っており、本手法の実用化を目指している。キシャル成長法の開発を行なっている。サファイアをテンプレートとして用いたAlNのヘテロエピタキシャル成長で［１］H. Fukuyama et al. , J. Appl. Phys., 107 (2010) 043502. は、格子不整合が問題となる。有機金属気相成長法では、［２］M. Adachi et al. , Phys. Stat. Sol. A, 208 (2011) 1494. この格子不整合を克服するため、表面をパターニングした［３］M. Adachi et al. , Appl. Phys. Express, 6 (2013) 091001. サファイア基板上にAlNを成長させ、ボイドを形成し、成［４］M. Adachi et al. , Phys. Stat. Sol. B, in press. 長とともにボイドが埋まりコアレスする箇所で貫通転位密度を低減させるLateral epitaxial overgrowth （LEO）法が桁程度の貫通用いられている。この手法の導入により１ -２転位密度の低減が実現されているが、実用化に向け今後さらなる高品質化が必要となる。当研究室では、窒化反応の駆動力を制御しながらサファイア基板表面を窒化し、厚さ10 nmの高品質なAlN薄膜を得る技術を確立している［１］。この基板を用いることでサファイアをテンプレートとしながらAlNのホモエピタキシャル成長が実現し、LEO法のようなプロセスを導入しな 4 SUIRAN 図１、‌1573 K、5 hのプロセスで窒化サファイア基板上に成長した AlNの断面TEM像［３］。