Mコロ

Phase control of Nonlinear
Response of a two-level system
in GaAS / AlGaAS quantum well
using intense MIR driving pulse.
未来物質領域
芦田研究室
M1掃部豊
Contents
Background
Abstract, Motivation
Introduction
---QW, Re-emitted pulse
---Experiment(TDS)
Results
discussion
Summary
Future Plan
Background
light-matter interaction in a two level system
Excited state
I
v
I
in
v
v
out
Optical absorption
光吸収
w
v
out
w
in
Ground state
Stimulated emission
誘導放出
Rabi oscillation
Excited state
ラビ振動数
v
v
v
v
Ground state
Optical absorption
Stimulated emission
Rabi oscillation
Rabi oscillation is one of the most fundamental
phenomena for coherent transient processes.
It have been reported by the saturated 吸収飽和
absorption spectroscopy and the oscillation of
four-wave-mixing signals.
四光波混合
Here, I introduce coherent polarizations between
quantum states and direct observation of Rabi
oscillation with time domain stereoscopy.
時間領域分光法
Abstract, Motivation
サブバンド間遷移
Strong electric-field transients resonant to intersubband
transitions in n-type doped GaAs/AlGaAs quantum wells
量子井戸
induce coherent Rabi oscillations, ラビ振動
which are demonstrated by a phase-resolved measurement
of the light emitted by the sample. The time evolution of
the intersubband polarization is influenced by Coulombmediated many-body effects.
Motivation
The subpicosecond period and the phase of the
Rabi oscillations are controlled by the properties
of the MIR driving pulse.
中赤外
Quantum Well
AlGaAs
GaAs
Absorption Spectrum
AlGaAs
EC
E
v
Si doped
intersubband transitions can be
considered as two-levels transition
with large transition dipole moment
Time domain spectroscopy
Incident sample
MIR pulse
時間波形
temporal
waveform
sampling
pulse
t
directly
EO crystal
detector
複屈折
円偏光
birefringence
Waveform of electric field
楕円偏光
EO Crystal
Fourier transformation
Power spectrum, Phase
v
Sampling
Pulse
MIR Pulse
EO sampling
Results
Coherent linear response of the IS transition
The amplitude of
Ein(t) is 5 kV/cm.
逆位相
Eem(t) is 180°out of phase with Ein(t) clearly.
The amplitude and the phase of the Eem(t)
change dramatically for amplitudes of Ein(t).
Results
Ein(t) amplitude : 20 kV/cm
Rise and Decay of Eem(t)
is faster than linear case.
(together with Ein(t).)
anti-phase
Ein(t) amplitude : 30 kV/cm
v
anti-phase
v
v
in-phase
Optical absorption
Stimulated emission
Results
in-phase
Ein(t) amplitude : 50 kV/cm
anti-phase
anti-phase
Rabi oscillation
v
Optical
absorption
v
v
Stimulated
emission
v
Optical absorption
discussion
Spin system
quantitative description
of experimental results
Two-level system
E(t)
|2〉
B
E
Re-emitted
|1〉
Bloch equation
Optical Bloch equation
𝜕𝜌12
1
𝑑𝑴
= 𝛾𝑴 × 𝑩 𝜕𝑡 = 𝑖2𝜋𝜈 − 𝑇2 𝜌12 + 𝑖Ω 𝑡 1 − 2𝜌22
𝑑𝑡
𝜕𝜌22
1
= − 𝜌22 + 2Ω 𝑡 𝐼𝑚 𝜌12
𝜕𝑡
𝑇2
1 𝜕𝑃
𝑃 = 2𝑁𝑑𝑅𝑒 𝜌12 , 𝐸𝑒𝑚 = −
2𝜖0 𝑐𝑛 𝜕𝑡
𝜌11 , 𝜌22 : population of
ground and excited state
time variation of population of
excited state can be calculated
Summary
・Rabi oscillation on IS transitions of electrons
in GaAs/AlGaAs quantum wells was demonstrated.
・Coherent nonlinear optical control of
polarizations and carrier populations in
semiconductor quantum wells.
・Two-level Bloch equations lead to a
quantitative agreement with results.
(a)
Absorption
0.0
(b)
Ge:Ga 10K
E0
0.0
E0
Incidence
Electric field (kV/cm)
Nonlinear response of Twolevel system in Ge:Ga using
THz pulse.(Nagai, Kamon,
et al. Submitted to NJP.)
Reemission
-0.5
-1.0
-1.5
x1/2
2E0
x1/4
4E0
x1/8
8E0
Electric field (kV/cm)
Submitted
-0.5
-1.0
-1.5
2E0
x1/2
4E0
x1/4
8E0
x1/8
Ionization
Rabi flopping(D)
-2.0
4
Power spectrum
a:multi cycle pulse
b:single cycle pulse
x1/16
16E0
-2.0
8
6
Time (ps)
10
x1/16
16E0
4
8
6
Time (ps)
10
Using single cycle pulse, ionization occurs
before Rabi flopping 振動子強度が小さい
→oscillator strength of Ge;Ga is small(0.095)
Future plan
THz nonlinear response of two level system in n-Ge
(oscillator strength is larger than p-Ge)
Controlled Rabi oscillation would be observed
by using intense THz pulse.
振動子強度
Ref. Oscillator strengths of shallow impurity
spectra in germanium and silicon(1988)
P. Clauws, J. Broeckx, E. Rotsaert and J. Vennik
以下は補足スライドです。
EOサンプリング（THz波の検出）
Balance
Detector
EO結晶
●THz波が入射
・・・屈折率に異方性（複屈折）
―ポッケルス効果
●サンプリング光
・・・複屈折を受けて2偏光に位相差
Wollaston
Prism
𝜆/4板
EO Crystal
Sampling
Pulse
THz Pulse
λ/4板
・・・楕円変更から円偏向へ
ウォラストンプリズム
・・・偏光を分離
バランス検出器
・・・差分検出
introductio
非線形光学応答のCEP依存に関する先行研究
Carrier-Envelop Phase Effect on
Atomic Excitation by Few-Cycle rf Pulses
Hebin Li, Vladimie A. Sautenkov, Yuri V.
Rostovtsev, Michael M. Kash,…(2010)
Attosecond control of electronic Processes by intense light fields
A.Baltuska, Th.Udem , M.Uiberacker , E.Goulielmakis,..(Nature 421, 6112003)
previous
研究背景
光と物質の相互作用
E(t)
最も基本的な系:
2準位原子とレーザー光の相互作用
hν
E
Δ= 2
hν E
1
共鳴周波数からのずれ、パルス面積に応じた
コヒーレントな遷移について議論されてきた
(Rabi振動)
包絡線の変化が
レーザー光学の進歩
数サイクルの電磁パルスの発生技術
電場波形(CEP)が光学応答に強く影響
波長の変化に
比べて遅い
(SVA)
早い
introductio
キャリアエンベロープ位相（CEP）
CEP: 𝜑 = 搬送波と包絡線の位相
差
𝒕𝟐
包絡線
𝑣𝑔
𝑬𝟎 𝒆𝒙𝒑 −
𝝉𝟐
𝐜𝐨𝐬(𝝎𝒕 − 𝝋)
sin型
電場
CEPの
概念図
非線形現象に影響
𝝋=
𝝅
𝟐
cos型
𝝋=𝟎
𝑣𝑝
先行研究
数サイクル電磁パルス
・Ti:サファイアレーザーによる
波形はCEPに大きく依存原子ガスからの高次高調波発生(2003)
・Rb原子のラジオ波による遷移(2010)
・・・
introductio
テラヘルツ波
300km 300m 300mm300μm300nm 300pm 300fm
Wavelength
Frequency(H
z)
radio
wave
103
1THz
⇔波長
：300μm
⇔エネルギー：4.1meV
⇔温度
：48K
micro
wave
10
109
X-ray
visible
1012
1015
1018
1021
6
3cm
3mm 300μm 30μm 3μm 300ｎm
FIR
MIR NIR
THz region
テラヘルツ領域には…
0.01THz 0.1TH 1TH 10TH 100TH 1000TH
・超伝導ギャップ
z
z
z
z
z
・分子の回転スペクトル
・強誘電体等のソフトモード
・半導体中キャリアのドルーデ応答
・半導体中の励起子、不純物準位の束縛エネルギー
…
introductio
P型ＧｅにおけるTHz応答
3.0
D
2.5
2.0
-Log(T)
アクセプター準位
束縛エネルギー約12meV
THzパルスが有効
室温(300K)
自由キャリアによる吸収
（ドルーデ応答）
C
1.5
1.0
10K
0.5
300
K
0.0
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
Frequency (THz)
低温(10K)
2THz付近に強い光吸収
⇒不純物準位に起因
C
VB
(7-0)
(8-02)
D
(8+01)
introduction
本研究の目的
・Geアクセプターの束縛エネルギーは約12meV
・不純物準位間の遷移はRydberg 原子と同等に扱える
・高強度THz パルスのCEPを制御できる
P型Geの2THz 近傍の2準位間遷移に注目
→高強度モノサイクルTHzパルスを用いて
GaドープGe単結晶における非線形透過率を測定
入射波の電場強度や波形を系統的に変えることで生じる
コヒーレントな遷移や非摂動論的応答を観測し、
物質とモノサイクル電磁パルスの相互作用について議論する
purpose
分散素子を利用したTHzパルスのCEP制御
TE
d
ref
Cos-like
THz波
平行平板ステンレス
EO signal
10mm 50×10×0.1(mm)
3mm
(/2 shift)
2mm
Sin-like
この２つの波形
d=1mm
を用いて実験を行った
平行平板導波路のTEモードは
0
5
10
15
パルスの群速度≠位相速度
Time (ps)
⇒パルスの位相をシフトさせる Ref. Nagai, Minowa, Ashida otst 2013(Kyoto)
introduction
実験結果
cos型
sin型
0.0
2E0
-0.5
4E0
-1.0
8E0
-1.5
x1/4
x1/8
-0.5
-1.0
-1.5
16E0 x1/16
-2.0
-2.0
4
6
8
Time (ps)
E0
x1/2
Electric field (kV/cm)
Electric field (kV/cm)
Ge:Ga 10K
E0
0.0
分散素子を使用
10
2E0
x1/2
4E0
x1/4
8E0
x1/8
16E0
x1/16
4
6
8
Time (ps)
入射電場波形
Reemission波形
Reemissionについて
高電場強度ほど
周期の遅い成分
が支配的になる
10
results
実験結果（マルチサイクルパルス）
0.0
E0
Electric field (kV/cm)
Incidence
-0.5
-1.0
-1.5
-2.0
x1/2
2E0
x1/4
4E0
8E0
x1/8
16E0
x1/16
4
6
8
Time (ps)
10
入射電場波形
Reemission波
形 (a) 1.0
Reemission (normalized)
Reemission
0.8
バンドパスフィルター
（2THz）を使用
E0
2E0
4E0
8E0
16E0
0.6
0.4
0.2
0.0
1.5
2.0
2.5
Frequency (THz)
Reemission
高強度電場になる
ほど消えていく。
・8E0でほぼ消滅
⇒D線の吸収飽和
・16E0で再度現れ
る
⇒C線による影響
Reemissionスペクト
ル
results
実験結果（マルチサイクルパルス）
分極の一回微分として計算したReemission
E
実験結果の波形とよく似ている
Reemission (normalized)
E0
𝜌22 の時間変化
E
2E0
4E0
1.0
Rabi-flopping
（𝜌22 =1）
8E0
8E0
16E0
0
2
4
6
Time (ps)
8
10
22
0.8
0.6
16E0
0.4
0.2
4E0
2E0
E0
0.0
0
2
4
6
Time (ps)
8
10
results
考察
Ｇｅの2準位系
= −𝛾1 𝜌22 − 𝑖
𝐸 𝑡
ℏ
∗ ∗
(𝜇12 𝜌21 − 𝜇12
𝜌21 )
𝑑𝜌11
𝑑𝑡
= +𝛾1 𝜌22 + 𝑖
𝐸 𝑡
ℏ
∗ ∗
(𝜇12 𝜌21 − 𝜇12
𝜌21 )
𝜌22 の時間変化(16E0)
E
𝑑𝜌22
𝑑𝑡
上準位における分布
= − 𝑖2𝜋𝜈12 + 𝛾2 𝜌21 − 𝑖
0.4
𝐸 𝑡
𝜇 (𝜌 −𝜌 )
ℏ 12 22 11
𝜇𝑖𝑗 : 遷移双極子モーメント
𝜇𝑖𝑖 :永久双極子モーメント = 0
また、
0.3
22
∗
𝑑𝜌21
𝑑𝜌12
=−
𝑑𝑡
𝑑𝑡
0.2
16E0
0.1
0.0
0
分極の一次微分としてReemissionが計算され
る
2
4
6
Time (ps)
8
10
discussion
まとめ
・モノサイクルTHzパルスの
位相を制御し、波形を変化させることで、
Ge:Ga のアクセプター準位における
コヒーレント過渡応答を系統的に調べた。
・3.2KV/cm 以上の強電場の下では、
アクセプターはイオン化してしまった。
また3.2KV/cm 以下の電場振幅では
両者に明確な応答が観測されなかった。
conclusion
今後の展望
Ge:GaにおけるD線の振動子強度（f=0.095)は非常に小さ
いため、 (水素原子の1s-2p遷移はf=0.42)
ラビ振動が生じる入射電場強度に達する前にアクセプター
がイオン化してしまったと考えられる。
より振動子強度の大きなGe:Sb の
2P±線(~2THz f=0.21)を用いることで、
CEPに依存したコヒーレント過渡応答が
観測できる可能性がある。
Ref. Oscillator strengths of shallow impurity
spectra in germanium and silicon(1988)
P. Clauws, J. Broeckx, E. Rotsaert and J. Vennik
future-plan
非線形光学応答のCEP依存に関する先行研究
Carrier-Envelop Phase Effect on
Atomic Excitation by Few-Cycle rf Pulses
Hebin Li, Vladimie A. Sautenkov, Yuri V.
Rostovtsev, Michael M. Kash,…(2010)
Attosecond control of electronic Processes by intense light fields
A.Baltuska, Th.Udem , M.Uiberacker , E.Goulielmakis,..(Nature 421, 6112003)
previous
フレネルの式
Er
Ei
屈折率n1
θ1 θ1
𝑠
𝑡12
n2
θ2
𝐸𝑖0
=
𝑡12 𝐸𝑡0
フレネル係数
S偏向：電場ベクトルが面に垂直
𝐸𝑟0 𝑛1 cos 𝜃1 − 𝑛2 cos 𝜃2
𝑠
𝛾12 = 0 =
𝑛1 cos 𝜃1 + 𝑛2 cos 𝜃2
𝐸𝑖
Et
𝐸𝑡0
2𝑛1 cos 𝜃1
= 0=
𝑛1 cos 𝜃1 + 𝑛2 cos 𝜃2
𝐸𝑖
P偏向：電場ベクトルが面内
𝐸𝑟0 𝑛2 cos 𝜃1 − 𝑛1 cos 𝜃2
𝑝
𝛾12 = 0 =
𝑛2 cos 𝜃1 + 𝑛1 cos 𝜃2
𝐸𝑖
𝑝
𝑡12
𝐸𝑡0
2𝑛1 cos 𝜃1
= 0=
𝑛2 cos 𝜃1 + 𝑛1 cos 𝜃2
𝐸𝑖
特に垂直入射の場合
𝑛1 − 𝑛2
𝑛2 − 𝑛1
𝑝
𝑠
𝛾12 =
𝛾 =
𝑛1 + 𝑛2 12 𝑛2 + 𝑛1
𝑡12 =
2𝑛1
𝑛1 + 𝑛2
introductio
分極
電気双極子モーメントμによる電気双極子近似
𝐻′ = −𝜇𝐸
遷移双極子モーメント = 電気双極子モーメントの行列表示
𝜇𝑖𝑗 =< 𝜓𝑖∗ |𝜇|𝜓𝑗 >
これと密度行列を用いると原子1個当たりの分極は
< 𝑝 𝑡 > = 𝑇𝑟 𝜌𝜇
∗
∗
𝑃 = 𝑁(𝜇12 𝜌21 + 𝜇21
𝜌12
)
一次微分がReemissionを表す。
introductio
discussion
Two-level
system
|2
E(
〉
t)
Spin
system
|1
〉
Density matrix
Liouville equation
time variation of
population of excited state
can be calculated
qualitative description
of experimental results

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