2007年秋日本物理学会北海道大学 23pPSB-54 発光励起スペクトル測定法で見るドープ量子井戸の光放出と光吸収の関係井原章之, 吉田正裕, 秋山英文, Loren N. Pfeiffer A, Ken W. West 東大物性研,CREST-JST,ルーセント・ベル研 A アウトライン１：２：３：４：５：６：イントロダクション、サンプル構造、測定系 PL（PLE）の励起（検出）エネルギー依存性 ln(PL/PLE)プロットと温度T 不均一幅の影響（50Kと6Kの例） ln(PL/PLE)プロットの温度依存性結論、まとめ A １：イントロダクション＜背景＞ Kennard-Stepanov relation ：熱平衡系の発光(I)と光吸収(A)の間に成立する一般的関係式 [1] hv ：光子エネルギー  I  A exp  hv / kBT *  kB ：ボルツマン定数 T* ：温度 ※ Neporent-McCumber relationとも呼ばれ、Einstein’s relationおよび Kubo-Martine-Schwinger relationにおける、弱励起極限の表式に相当する。熱平衡系では、T*は環境温度(Tenv)と一致。 → 絶対温度測定が可能熱平衡でない場合はT*≠Tenvとなる[2]。（T*>Tenvもしくは式が成立しない） [1] E. H. Kennard, Phys. Rev. 11, 29 (1918). B. I. Stepanov, Sov. Phys. -Doklady 2, 81 (1957). [2] Denise A. Sawicki and Robert S. Knox, Phys. Rev. A 54, 4837 (1996). １：イントロダクション半導体量子構造に対する実験例 [3] → 50K以下の低温で、非共鳴励起のもとでは、T*>Tenvとなるか、成立しない。 [3] S. Chatterjee, et al. Phys. Rev. Lett. 92, 067402 (2004).; D.Y. Oberli et al. Phys. Status Solidi B 178, 211 (2000). 共鳴励起ならばT*=Tenvとなると期待できる。しかし、実験的に明らかにした例はない。（共鳴励起のPL実験は、励起光の散乱でPLが埋もれてしまうために、測定が難しい。）＜目的＞単一量子井戸に対する共鳴励起PL、およびPLEスペクトルを測定できる系を開発し、PLとPLEの関係を調べ、絶対温度測定の可能性を探る。 PL (photoluminescence) spectrum （発光スペクトル）：単色の励起光を当ててキャリアを生成し、緩和後に放出される発光スペクトルを測定。 PLE (photoluminescence-excitation) spectrum （発光励起スペクトル）：励起エネルギーに対して発光の検出量をプロットする。吸収スペクトルの形状を反映。１：サンプル構造、測定系・試料：変調ドープ量子井戸（2DEG濃度： 6x1010cm-2）（ノンドープ系[6]よりも平衡に達しやすいと期待）・環境温度（Tenv ）はSiダイオード温度計で測定。（精度は100K以下で±1 K、 100K以上で ±1％）・励起光の偏光と直交する偏光成分のPLのみ検出するとともに、検出側の結像レンズの手前にアイリスを置くことで、レーザー散乱光を減らした。図１：サンプル構造、クライオスタット構造、光学測定系２：PLの励起エネルギー依存性 PLスペクトルのノイズはCCDカメラの暗電流に起因。 PLスペクトル形状の励起エネルギー依存性が小さく抑えられているのは、弱励起（1.7mW)での測定のおかげ。図３：PLスペクトルの励起エネルギー依存性（33±1K)。励起エネルギーは上から順に1.588, 1.592, 1.596, 1.6 eV。スペクトルは全て規格化してあり、それぞれ9, 6, 3, 0のオフセットを加えてある。露光時間は60秒。２：PLEの検出エネルギー依存性エラーバーはCCDカメラの暗電流から見積もったもので、検出フォトン数が少ないときに大きくなる。このため、上側の２つのようにPLピークのテールで解析した場合は、吸収係数の小さい低エネルギー側でノイズが大きい。下側の２つのように、PLピークの主成分が含まれるように解析した場合はノイズは小さく、形状もほぼ一致する。図４：PLEスペクトルの検出エネルギー依存性（33±1K)。 PLスペクトルに対して様々な検出エネルギー（上から順に1.585, 1.599, 1.59, PL全て）で解析。スペクトルは全て規格化してあり、それぞれ9, 6, 3, 0のオフセットを加えてある。露光時間４秒、点数は100点。３：ln(PL/PLE)のプロット PLとPLEから温度を求めるにあたって、 ln(PL/PLE)を導入し、式(1)を書き直した以下の表式を用いる。 lnPL PLE   / kBT *  C （Cは定数パラメータ）図５：青の縦線がln(PL/PLE)で、長さはPLとPLEのノイズから見積もられたエラーバーを反映。 PLEはPLピーク全てが含まれるようにして解析。PLの励起エネルギーは1.59 eV（PLのピークエネルギーに共鳴） ln(PL/PLE)が光子エネルギーに対して線形に減衰。３： ln(PL/PLE)のプロットと温度T* 温度T*は、ln(PL/PLE)プロットの傾きから求められる。傾きとその標準偏差を求めるために、重み付き最小二乗法を用いた。 ※データから算出される標準偏差とコンシステントになるように現象論的に定数項sphを導入求まった傾きは0.346±0.001 (1/meV)で、温度に換算すると33.6±0.1 Kであった。 Tenv(=33±1 K)と良い一致図６：重み付き最小二乗法を用いた、ln(PL/PLE)の傾きとその誤差の見積もり３： ln(PL/PLE)のプロットと温度T* 弱励起によってPLの励起エネルギー依存性を抑えたが、 T*の見積もりでは無視できない影響を及ぼす。試しに1.585から1.606 eVの範囲で様々な励起エネルギーで測定してみると、 34 Kの付近を±1.5 Kの不確かさで分布することが分かった。（現時点で原因は不明）図７：ln(PL/PLE)プロットおよびT*の励起エネルギー依存性 ※ PLEの検出エネルギー依存性に関しては、PLピークの主成分を含む限り、T*は変化なし次に、試料の不均一性の影響について４：不均一幅の影響（50Kの例） PLE(a)に現われた２つのピーク（1.591、 1.596 eV）は、試料の不均一性つまり１原子層（ML）厚みの揺らぎに起因。どちらのピークで励起した場合でも、 ln(PL/PLE)は光子エネルギーに対して線形に減衰。傾きから見積もられる温度に大きな差は現われない。 → 高温はキャリア拡散が大きく、試料の不均一性の影響が小さい。図８：51±1KにおけるPLEスペクトル(a)と、異なる励起エネルギー(1.596、1.59 eV)で測定したPL、およびln(PL/PLE)プロット (b,c)。４：不均一幅の影響（6Kの例）では、低温ではどうか？ PLE(d)の２つのピーク（1.592 eV、1.597 eV）はML揺らぎに起因。 1.599 eVで励起した場合(e)、高エネルギー側のMLからの発光の影響で、ln(PL/PLE)が 1.595 eVあたりで折れ曲がった。 → キャリアの非平衡分布を反映。この一方で、1.591 eVで励起した場合(f)は、 ln(PL/PLE)が直線となり、見積もられる温度 (T*=6.31 K)が環境温度(6±1K)とよい一致を示した。 → ６Kという低温であっても、共鳴励起のもとならば、系を熱平衡に保ったまま測定可能。図９：6±1KにおけるPLEスペクトル(d)と、異なる励起エネルギー (1.599、1.591 eV)で測定したPL、およびln(PL/PLE)プロット(e,f)。最後に、各温度での特徴についてまとめ５：ln(PL/PLE)プロットの温度依存性 ※ PLEの検出エネルギーは、PLピーク全体が含まれるようにした。 ※ T*とTenvの有効桁数はそれぞれ、重み付き最小二乗法で求めた標準偏差、およびセンサーの誤差から決めた。図10：(a)共鳴励起の条件下で、様々な温度のもとでプロットしたln(PL/PLE)。 (b) T*とTenvの関係。エラーバーは励起エネルギー依存性に起因する不確かさに対応。５：ln(PL/PLE)プロットの温度依存性各温度の特徴 6-20 K 共鳴励起のもとで熱平衡分布。 T*の不確かさは±0.6K。非共鳴励起の条件下で、明らかな非平衡分布 20-100 K 共鳴・非共鳴に関わらず熱平衡分布。 T*の不確かさは±1.5K。共鳴・非共鳴に関わらず、T*≠Tenvが目立つ。 100-200K （おそらく測定上の問題で、非平衡分布ではない） T*は真の値から10～20K程度ずれる室温付近 1.7mWでは測定不能今回測定した5－200Kの温度範囲で、T*とTenvはほぼ一致。全体的な不確かさは３－１０％。（6-100Kの原因は明らかでない）＜結論＞６：結論様々な温度において共鳴励起のもとで測定したPLとPLEの比が exp(hv/kT)に比例し、温度Tは環境温度とほぼ一致した。 PLとPLEの比はKennard-Stepanov関係式に従い、その比から絶対温度を求めることができる ※ 関係式はスペクトル形状に依存しないので、１次元電子系や磁場中の２次元電子系など、階段関数状の状態密度を持たない系であっても、共鳴PLとPLE が測定できれば、今回の温度測定法が使える。６：まとめまとめｎ型ドープ単一量子井戸のPLとPLEスペクトルの関係を、共鳴励起の条件下で、6-200Kの温度範囲で調べた。 KennardやStepnaovが予言していたように、PLとPLEの比はexp(-hv/kT)に比例し、Tは環境温度と一致した。共鳴PLおよびPLE測定という実験手法で、熱平衡系の絶対温度を測定できることが示された。課題： PLの励起エネルギー依存性の問題を明らかにして、 T*の不確かさを減らすための可能性を探る。