絶縁膜積層構造と太陽電池 パッシベーション層への応用 兵庫県立大学大学院 工学研究科 准教授 堀田 育志 1 本技術の背景 • 高誘電体（High-k）ゲートスタックの電圧シフト – Y2O3ゲートの報告 L. A. Ragnarsson, et al., Appl. Phys. Lett. 78, 4169 (2001). 原因は？ • 膜中の固定電荷 • 界面酸素欠損 • 界面双極子 FETの特性劣化の原因 2 High-k/SiOx接合の界面双極子 • 酸素イオンの移動によって双極子が発生 High-k σSiO2 < σHigh-k SiO2 σHigh-k Equilibrium High-k FC Oxygen diffusion σSiO2 FDiff Dipole formation SiO2 Oxygen Areal Density : σ Diffusion force by gradient of oxygen areal density Diffusion force balances with Coulomb attraction K. Kita et al., Appl. Phys. Lett. 94, 132902 (2009) 3 界面双極子の 界面双極子の発生メカニズム 発生メカニズム • 層間の酸素面密度及び電子親和力の差 σHK > σSiO2 σHK = σSiO2 σHK < σSiO2 K. Kita et al., Appl. Phys. Lett. 94, 132902 (2009) T. Watanabe et al., ECS Trans. 64, 3 (2013) 4 界面双極子の特徴 • 組み合わせで方向・大きさが異なる High-kとSiOxの場合 High-k σHigh-k < σSiOx High-k - P SiOx +/-双極子 + + - σHigh-k > σSiOx High-k同士 σHigh-k1 > σHigh-k2 High-k2 P SiOx -/+双極子 High-k1 双極子なし 5 従来技術とその問題点 • 双極子界面を繰り返し積層すると構造の鏡像 対称性による双極子の相殺が発生 SiOx High-k SiOx + + + + - + - + - Mirror plane Si 双極子がキャンセル S. Hibino et al., JJAP 51, 081303 (2012). 6 新技術の 新技術の特徴・ 特徴・従来技術との 従来技術との比較 との比較 • 積層構造での相殺を解消することで、単層界 面より大きな内部電界効果を得ることに成功 High-k2 High-k1 SiOx Si + - + - + - + + + 三色超構造 P + - + - σHigh-k1 > σSiOx > σHigh-k2 + - + + + • 相殺解消 • 極性制御 7 実施例の紹介 • パルスレーザー堆積法による試料作製と評価 n=3 4nm 2nm 2nm Pulsed Laser Depositon (PLD） Targets KrF Eximer Laser (λ = ２４８ nm) n=2 n=1 Holder Substrate @ RT High-k2 High-k1 SiOx p-Si(100) 8 実施例の 実施例の紹介 • X線光電子分光法による試料の構造評価 eX-ray Ar+ Si 2p Si SiOx p-Si(100) Si Y 3d Normalized Intensity High-k1 High-k2 Si Si Y Y Y Hf 4f Hf Hf Hf O 1s High-k thickness : 2nm SiO2 tickness : 4nm Annealing temperature : 700℃ Duration : 1h 0 10 20 30 Sputtering time (min) 40 9 実施例の紹介 • 容量ー電圧測定による実効固定電荷の評価 1 10 P eff 5 0 -5 Qeff (1012 cm-2) 12 -2 Qeff eff (10 cm ) 15 n=1 n=2 n=3 1×1013 cm-2 @ n=2 -1×1013 cm-2 @ AlOx by ALD 0 -1 P -2 -3 -4 n=1 n=2 n=3 -3×1012 cm-2 @ n=2 B. Hoex, et al., J. Appl. Phys. 104, 113703 (2008). 10 想定される用途 • 本技術の特徴を生かすためには、High-k/シリ コン接合に適用することが好ましい • 実効固定電荷量に着目すると、シリコン太陽 電池のパッシベーション層への利用が可能と 思われる • その他、各層の屈折率の違い利用することで 表面の反射防止膜としての利用も期待される 11 実用化に 実用化に向けた課題 けた課題 • 大面積化への取り組み – 大面積成膜が可能な手法への転換 • 太陽電池構造における評価 – 3インチ以上の試料による表面再結合評価 • 製造コストの削減 – スパッタ等の低コストプロセスでの作製 12 企業への 企業への期待 への期待 • 金属酸化物薄膜の大面積成膜技術を持つ企 業との共同研究を希望 • 実際のシリコン太陽電池セル上での評価が可 能な企業と共同研究を希望 • また、結晶シリコン太陽電池のみならず、次世 代シリコン太陽電池（薄膜・アモルファス）に関 しても、表面パッシベーション層に本技術の導 入が有効と思われる 13 本技術に関する知的財産権 • 発明の名称 ：薄膜積層構造体及び 太陽電池 • 出願番号 • 出願人 • 発明者 ：特願２０１５－３５６７５ ：兵庫県立大学 ：堀田育志、他5名 14 産学連携の 学連携の経歴 • 2009年-2010年 JSTシーズ発掘試験A（発掘型） 事業に採択 • 2015年- JSTマッチングプランナープログラム 「探索試験」事業に採択 15 お問い合わせ先 わせ先 兵庫県立大学 産学連携コーディネーター 宮武 範夫 ＴＥＬ ０７９－２８３－４５６０ ＦＡＸ ０７９－２８３－４５６１ e-mail miyatake＠hq.u-hyogo.ac.jp 16
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