J. Plasma Fusion Res. Vol.85, No.8 (2009)５２６‐５３１小特集極低温環境下でのプラズマ研究の新展開４．極低温環境下でのプラズマの特性変化と自己組織化野間由里，崔宰赫，佐野正樹，寺嶋和夫東京大学大学院新領域創成科学研究科（原稿受付：２００９年６月１９日）プラズマのガス温度（中性ガスの温度）が室温付近から極低温までの値を有するクライオプラズマにおいて，そのガス温度制御により特性の変化，および，自己組織化パターンの形成が見いだされた．クライオプラズマではガス温度の低下に伴うプラズマ中の粒子の運動エネルギーの低下により，その特性は変化し，また，粒子間の自己組織化の起源ともなる分子間相互作用の影響が増大する．本項では特性変化と自己組織化を中心としてこのクライオプラズマに関する我々のグループの最近の研究成果に関して紹介する． Keywords: cryoplasma, cryogenic plasma, microplasma, plasma jet, dielectric barrier discharge, discharge mode transition, electron coupling parameter ４．１はじめにの特徴である，常温から極低温に至るプラズマのガス温度プラズマのガス温度（中性ガス温度）はプラズマの基本の低温性は，応用科学の分野，たとえばマテリアル工学に的なパラメータの一つであり，プラズマ物性を語る上で欠おいて，生体材料のような熱に敏感なポリマー材料などかすことはできない．また，各種のプラズマ応用，たとえの，プラズマプロセスにおける新規材料への適用を可能とば，プロセス応用においても重要なパラメータの一つであする．一方，基礎科学の分野，たとえばプラズマ物理におり，その制御により幅広い材料をプロセス対象とすることいては，新たな秩序構造（相）の出現など，低温領域におが可能となる．ガス温度が数千 K 以上のプラズマは一般的ける新規プラズマ現象が期待される．特に室温以下ではに熱プラズマと呼ばれ，室温から数千 K 程度のプラズマは様々な気体の沸点や融点が存在し，さらには超伝導転移，低温プラズマと呼ばれる．熱プラズマは，高圧ランプなどトンネル化学反応，超流動などユニークな現象も存在すの光源やプラズマ溶接・溶射などの材料プロセスツールとる．このような現象がプラズマの物性にどのような影響をして，低温プラズマはプラズマテレビや材料の表面処理，与えるかとても興味深い．オゾン発生装置，蛍光ランプなど，幅広い分野で応用され本章では，我々の研究の一端を報告する．てきた［１‐５］．一方，従来の室温以下の低温領域でのプラズマに関する研究は，主に，原子・分子物理などの基礎科４．２研究結果と考察学の観点から，液体ヘリウム温度（4 K）付近などの限られ４．２．１クライオプラズマの発生た冷媒温度においてのみ行われてきた．しかしながら，応まず，図１にジェット型のプラズマ発生電極を用いたク用科学の観点，なかでもマテリアル工学の立場での研究はライオプラズマジェットの発生装置の概略図を示す．圧力皆無に等しく，とりわけ，連続的にプラズマのガス温度をは大気圧付近に維持し動作ガスとなるヘリウムの温度を室制御させた条件下での研究はこれまでにはなされてこな温から 5 K まで連続的に制御してクライオプラズマを発生かった．このような背景の下，我々のグループでは，プラズマの新しい温度領域の開拓をめざし，プラズマのガス温度が室温以下の「クライオプラズマ」についてガス温度を連続的に制御し，その生成，診断，および，応用に関する研究を進めてきた［６‐１０］．クライオプラズマとは，従来の①熱プラズマ（ガス温度：数千 K 以上），②低温プラズマ（ガス温度；数千 K∼数百 K 程度）に続く，③第３の温度領域，すなわち，室温以下の低温領域（4.2∼300 K）におけるガス温度を有するプラズマを指す．このクライオプラズマの最大図１クライオプラズマの発生に用いたジェット型誘電体バリア放電の装置概略図［９］． 4. Characteristics and Self-Organization of Plasmas at Cryogenic Temperatures NOMA Yuri, CHOI Jai Hyuk, SANO Masaki and TERASHIMA Kazuo corresponding author’s e-mail: [email protected] ５２６ !2009 The Japan Society of Plasma Science and Nuclear Fusion Research Special Topic Article 4. Characteristics and Self-Organization of Plasmas at Cryogenic Temperatures Y. Noma et al. させた．発生させたプラズマがプラズマのガス温度ととも移した．また，図５はヘリウムガス（純度６N）に窒素ガスに変化する様子（装置の上部から撮影）を示したものが（純度６N）を微量（0.5％）混入させ，プラズマのガス温図２である．プラズマのガス温度の低下に伴う発光励起種度を変化させた場合のクライオプラズマの様子である．の変化によるプラズマの色の変化が確認されている． 250 K のときは同心円状のパターンが形成されたのに対しさて，現在までに非平衡系における自己組織化の現象の（図５左）プラズマのガス温度を 78 K まで低下させると六一例として，誘電体バリア放電（Dielectric Barrier Dis- 角格子状の自己組織化パターンが出現した（図５右）．誘 charge）中の圧力やガス種などの変化に対するパターン構電体バリア放電でのパターン形成の説明にはしばしば反応造の形成・変化に関する研究が進められているものの拡散モデルが適用されてきた［１７‐１９］．反応拡散モデルは［１１‐１５］，重要な熱力学パラメータである“ガス温度”の系自然界で生じるパターンを数理的に理解するために作られ統的な変化に対する研究はなされていない．さらにまた，たものであり，なかでも我々はフィッツヒュー‐南雲モデプラズマを格子状に整列させることで，フォトニック結晶ル［２０］の反応拡散方程式に着目し，パラメータを変化させとして機能させるなどのマイクロプラズマの集合体としてた時のパターンの形成を数理的手法により行い，ガス温度の研究が進められており［１６］，このような分野への制御パの低下によるクライオプラズマパターンの遷移との対応をラメータとしてのガス温度の導入は興味深い．以上のよう試み，これらの現象を定性的に説明することができた．そな基礎的研究の観点から誘電体バリア放電クライオプラズの結果，印加した交流電圧の半周期ごとに放電を抑制するマのガス温度依存性の研究を行っている．図３に示すよう向きに形成される電場の水平方向への拡散と，印加電圧のな平行平板型のプラズマ発生電極を用いて，大気圧付近で変化がガス温度の低下によるクライオプラズマのパターンヘリウムの温度を室温から 78 K まで連続的に制御してクの遷移に大きく関与している可能性が示唆された．ライオプラズマを発生した様子が図４である．なお，次節４．２．２クライオプラズマのガス温度の４．２．２で詳細を述べるように，プラズマの周囲のプラズさて，今回の実験におけるプラズマの生成に用いたガスマ化されていない部分のガスの温度（雰囲気ガス温度）にであるヘリウムのガス温度の上昇はどの程度であろうか？対するプラズマのガス温度の上昇は最大で 1 K に留まるとプラズマの周りのガスや壁などの温度（雰囲気温度）を室評価されており，以下では，測定した雰囲気ガス温度をプ温以下で制御した場合の，プラズマ部分のガス温度の上昇ラズマのガス温度と近似し説明を進める．プラズマのガスを評価した［９］．簡単な熱伝導方程式を用いて算出した，温度の低下に伴って，一様なプラズマから六角格子状の自図１に示したジェットタイプのクライオプラズマにおける己組織化パターンが出現した．そしてプラズマのガス温度をさらに低下することによって再び一様なプラズマへと遷図２ジェット型誘電体バリア放電によるクライオプラズマの様子［９］．図３クライオプラズマの発生に用いた平行平板型誘電体バリア放電電極の概略図［８］．５２７図４平行平板型誘電体バリア放電電極で発生させたクライオプラズマのプラズマガス温度依存性の様子［１０］．図５ヘリウムガスに窒素ガスを微量混入（5％）させた場合のクライオプラズマの様子（左：250 K，右：78 K）［８］． Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.8 August 2009 プラズマのガス温度上昇の計算結果を図６に示す．プラズよって発生させたプラズマには，主に，三種類の放電モーマの大きさ（この場合は円柱とみなしたプラズマの半径ドが存在し［２１］，プラズマを材料プロセスとして応用する（(）で評価．３つの大きさのプラズマのエネルギー密度は際にはこの放電モードの把握が重要となる．一つ目がフィ ) によって温度の上昇が著しく 48 mW/cm3 で均一とした．ラメント放電モード［２２］で，平行平板型の電極の場合，細変化するものの，実験に相当する (!0.8 mm では，最もプかい放電柱が電極間に生成されるモードである．均一な放ラズマのガス温度上昇が生じやすいと考えられる雰囲気ヘ電とならないため，表面処理などのプロセスには適さないリウムガスの温度が 5 K の場合でさえ，クライオプラズマものの均一性を必要としないオゾン生成などへの応用が行のガス温度の上昇は 1 K 程度に抑えられるとの結果を得われている［２３‐２５］．動作ガスとしては空気や酸素が使わた．この結果より，雰囲気ヘリウムの温度を室温以下で制れることが多い．二つ目がグロー放電モード［２６］で，平行御することにより，望みのガス温度に制御したクライオプ平板型の電極の場合，均一なプラズマが電極全体に広がるラズマの実現性が示された．このようなプラズマのガス温モードである［２７‐３７］．均一な放電であることから表面処度の制御は，プラズマのマイクロ化（微小化）による，発理や薄膜生成などに応用されている．動作ガスとしてはヘ熱量の微小化（今回の場合，1 mW 程度），比表面積の増大リウムやアルゴンが使われることが多い．そして三つ目が（マクロプラズマの２，３桁の増大）に起因したプラズマのタウンゼント放電モードで，外見上ではグロー放電モードガス温度の制御性の向上が実現されたために達成できたもと同じく均一なプラズマであるものの，電界，電子密度，のであり，従来のマクロサイズのプラズマにはない，マイイオン密度などの分布の時間に対する挙動が異なる［２６］．クロプラズマの持つ環境親和性が，十二分に活かされたもこの放電モードは発見されてから日が浅く，応用はまだなのである．されていない．動作ガスとしてはおもに窒素が使われる．４．２．３プラズマのガス温度変化に伴うクライオプラズマ図８（a）∼（c）に代表的なガス温度でのクライオプラズマのの特性変化電流‐電圧測定の結果を示す．常温付近では印加した交流まず，クライオプラズマのガス温度の変化によるプラズ電圧の半周期毎に nsec 幅の細かい電流パルスが無数現れマ中の励起種の変化を発光分光法を用いて測定した．300- るフィラメント放電モード（図８（a）），200 K では印加す 800 nmの可視光域で，各励起種の発光強度の変化をプラズる交流電圧の半周期毎に μ 秒オーダの単一または複数のパマのガス温度に対してプロットしたものが図７である．プルスが現れるグロー放電モード（図８（b）），そして 40 K ラズマのガス温度の低下に伴って不純物からの発光強度がではグロー放電モードのときより長い電流パルス幅が現れいったん増加するものの，その後は，不純物として混入しる大気圧タウンゼント放電モード（図８（c））とプラズマのている酸素（沸点：90.18 K），アルゴン（沸点：87.3 K）そガス温度の低下に伴うその放電モードの変化が確認されして窒素（沸点：77.36 K）といった沸点の高いガスの励起た．今回のクライオプラズマ生成に用いた電極が微小で種の発光強度は減少していくことがわかった．なお，各ガあったために，目視での放電モードの判断は困難であったス種の沸点よりも低い温度でも発光強度が確認されるのが，電流‐電圧特性測定により放電モードを区別することは，蒸気圧によるものと考えられる．さらに，プラズマのができた．さらに電荷‐電圧（%- &）測定より導出した換算電界ガス温度が 50 K 程度より低くなるとヘリウム分子の励起種である，ヘリウムエキシマーからの発光強度が増加し "! $，電子スウォームデータから得られたドリフト速度た．また 20 K 以下ではヘリウム原子・分子の励起種からの ' ，電子の拡散係数と移動度の比率 !! "，および，電流‐ 発光のみが計測された．電圧測定（#-&）により得られた電流ピーク値を用いて，ガ次に，電流‐電圧特性からクライオプラズマの放電モース温度の連続的な変化（5 K∼室温）に伴うクライオプラズドを特定した．一般に，大気圧で誘電体バリア放電方式にマの電子密度および電子温度を算出した［３８‐３９］．なお，この算出方法は，このクライオプラズマの DBD 部分に有効図６様々なサイズのクライオプラズマにおける，プラズマの周りの雰囲気のガス温度に対するプラズマのガス温度の温度上昇の計算結果の一例．図７５２８各種の励起種の発光強度のプラズマのガス温度依存性． Special Topic Article 4. Characteristics and Self-Organization of Plasmas at Cryogenic Temperatures 図９ Y. Noma et al. プラズマガス温度の変化（5 K∼室温）に伴うヘリウムガス密度の変化（点線）とクライオプラズマの（a）電子密度，および，（b）電子温度（黒点）．向と類似（図９（a），（b））していることがわかる．つまり約 50 K 以下での電子密度と電子温度の急激な変化にはガス密度の増加というマクロ的な現象が関係していると考えられる．同様に，ガス温度の低下に伴うヘリウムエキシマーの発光強度の増加と放電モードの変化も，マクロ的にはガス密度の増加に関係していると考えられる．実際に気相中のクラスターの生成に重要となる三体衝突はガス密度が高くなることによって促進されると言われており［４０］，今回図８のヘリウムエキシマーの発光強度の増加は，式（２）に示す代表的なプラズマのガス温度でのクライオプラズマの電流 ‐電圧測定の結果（（a）室温，（b） 200 K，（c） 40 K）．三体衝突の反応が促進されたためと考えられる．また，大気圧窒素誘電体バリア放電に代表される大気圧タウンゼンであり，コロナ放電部では保障されない．その結果を図９ト放電モードの放電維持には，気相中での準安定状態粒子（a），（b）の黒点に示す．室温からプラズマのガス温度を低の衝突によって生成する電子が印加電圧の次の半周期での下させると 50 K 付近までは電子密度に著しい変化はみらプラズマの生成に重要だとされる［２１］．クライオプラズマ 9 れなかったが，それ以下になると 10 cm −3 オーダからおよのガス温度が 50 K 以下になったときに，放電モードが大気そ 1012 cm−3 オーダへと 1000 倍程度増加した．これに対し圧タウンゼント放電モードに変化したのも，急激なガス密て，電子温度は徐々に増加していき，50 K 付近で極大とな度の増加によるヘリウムの準安定状態の粒子同士による衝り，その後，13 eV から 2 eV 程度に急激に減少した．突が気相中での電子生成を促進したためと考えられる．クここまでクライオプラズマのガス温度による様々な特性ライオプラズマの発光分光測定の結果を考慮すると具体的の遷移結果を示してきたが，すべての結果に共通するのには以下の反応式（１），（２）［４１‐４３］が気相中での電子生は，ガス温度が約 50 K になるとその特性変化が顕著に現れ成に主に関与していると考えられる．るという点である．具体的にはヘリウムエキシマーからの He*＋2He → He+2 ＋He＋e He2*＋He2* → He+2 ＋2He＋e 発光強度が急激に増加し，放電モードも大気圧グロー放電モードから大気圧タウンゼント放電モードへ変化し，急激（１）（２）に電子密度が増加するとともに電子温度が低下した．以下さて，この 50 K 程度以下の急激なプラズマの特性変化はにこの特性変化に関する考察を行う．まず，電子密度と電ガス密度の増加というマクロ的な現象と関連した考察だけ子温度の変化は，ヘリウムガスの密度変化に伴う変化の傾では不十分である．そこでミクロな視点からの考察を行う５２９ Journal of Plasma and Fusion Research Vol.85, No.8 August 2009 ために電子の結合パラメータを考慮した．結合パラメータ "とは電子クーロンエネルギーと運動エネルギーの比（式（３）［４４］）であり，結合パラメータの値が大きくなることはプラズマを構成する荷電粒子間のクーロン相互作用が強くなることに対応する［４５］． "! ## " $# % ' ! #$ &! （３） #，# 'はそれぞれ電気素量，真空誘電率，ボル '，% !，$ &，! ツマン定数，電子温度，電子密度である．ここで "'は平均の電子間距離のことで，電子密度を用いて式（４）のように表される．図１０各プラズマのガス温度におけるクライオプラズマの結合パラメータ． "! $ "'!! $ " $%' % （４）電子密度と電子温度の算出結果から結合パラメータをクライオプラズマの各ガス温度で求めると，60 K から 5 K にかけて結合パラメータの値が２桁増加し，プラズマ中で電子クーロン相互作用が強くなった（図１０）．なお，この結合パラメータの増加の傾向はガス温度が 60 K よりも高いときには見られなかった．したがって 50 K 程度以下で起こるクライオプラズマの急激な特性変化には，ガス温度の低下に伴うクーロン相互作用力の増加がミクロ的には関係するのではないかと考えられる．次に原子‐分子間のファンデルワールス相互作用による理想気体からのずれの度合を表す図１１ヘリウムの第２ビリアル係数の温度変化（灰色）とヘリウムガス密度の温度変化（黒点）．第２ビリアル係数について考える．第２ビリアル係数はファンデルワールス相互作用が大きくなるほど負の方向に大きくなる［４６］．ヘリウムの第２ビリアル係数の温度依存性［４７］を図１１（灰色）に示す．また，同図にヘリウムガス御パラメータとして連続的に変化させ，発生・物性変化をの温度変化によるガス密度もプロットした（黒点）．これとらえた研究は皆無に近かった．本研究ではガス温度が室より，ガス密度が急激に増加しはじめる 50 K 以下付近で第温以下のプラズマに関しての研究が未開拓であることに着２ビリアル係数も急激に増加することがわかる．すなわ目し，プラズマ工学の新たな研究分野を切り拓くべく，マち，ヘリウムを動作ガスとするクライオプラズマでクーロイクロプラズマを用いることにより，プラズマのガス温度ン相互作用が急激に増加した 50 K 以下付近ではミクロ的を室温以下で連続制御可能なクライオプラズマの開発を進にはファンデルワールス相互作用も増加している環境だとめ，そのプラズマの診断および応用研究を進めている．本言える．研究を通して，プラズマのガス温度の低下に伴い，プラズ以上のような考察により，クライオプラズマではプラズマを構成する粒子の運動エネルギーの低下による自己組織マのガス温度を低下させていくと，自己組織化の起源でも化パターンの形成や自己組織化の根源である相互作用の増ある様々な原子‐分子間相互作用の影響が支配的なプラズ大というマクロとミクロの現象の出現が確認された．まマへと遷移することが明らかになった．た，この相互作用の増大に伴うクライオプラズマの放電モードなど様々な特性変化が確認され，クライオプラズマ４．３まとめはガス温度が室温以上でガス密度の大きい，従来のプラズマとは異なる特性を有すると考えられる．極低温を含む室温以下の温度領域において，固体，液体，気体といったそれぞれの状態における特有の物性があるよクライオプラズマに関する研究は，まさに始まったばかうに，物質の第四の状態と称されるプラズマにも，室温以りであり，今回の基礎的研究のスタートに続き，今後さら下での温度に依存した特有の物性の発現が期待される．プなる基礎研究，そして，新たな応用研究が発展していくもラズマのガス温度（中性ガス温度）をパラメータとして室のと考えられる．従来の熱プラズマや低温プラズマは幅広温以下でのプラズマの物性研究を進めるためにはプラズマい分野で実用化されているが，プラズマ工学の新しい研究中の中性粒子のガス温度を連続的に制御，低下させる必要分野であるクライオプラズマもバイオ，医療，農業，環境がある．これまでにプラズマを低温環境下で使用する応用をはじめとする各種のプロセスなどへの新規応用が，今研究や，液体ヘリウム温度などのある特定の温度における後，大いに期待される．物性研究はなされてきているが，プラズマのガス温度を制５３０ Special Topic Article 謝 4. Characteristics and Self-Organization of Plasmas at Cryogenic Temperatures Y. Noma et al. jic and J. Puric, Vacuum 73, 705 (2004). ［２５］T.I.T. Okpalugo, P. Papakonstantinou, H. Murphy, J. McLaughlin and N. M. D. Brown, Carbon 43, 2951 (2005). ［２６］F. Massines, N. Gherardi, N. Naude and P. Segur, Plasma Phys. Control. Fusion 47, B577 (2005). ［２７］A. Fridman and, L.A. Kennedy, Industrial Plasma Physics and Engineering (Taylor & Francis Books, Inc., New York) p.491. ［２８］T.C. Montie, K. Kelly-Wintenberg and J.R. Roth, IEEE Trans. Plasma Sci. 28, 41 (2000). ［２９］J.R. Roth, J. Rahel, X. Dai and D.M. Sherman, J. Phys. D: Appl. Phys. 38, 555 (2005). ［３０］P.P. Tsai, L.C. Wadsworth and J.R. Roth, Text. Res. J. 67, 359 (1997). ［３１］R. Ben Gadri, J.R. Roth, T.C. Montie, K. Kelly-Wintenberg, P. P. Y. Tsai, D. J. Helfritch, P. Feldman, D.M. Sherman, F. Karakaya, Z.Y. Chen and U.T.K.P.S. Team, Surf. Coat. Technol. 131, 528 (2000). ［３２］K. Kelly-Wintenberg, A. Hodge, T.C. Montie, L. Deleanu, D. Sherman, J.R. Roth, P. Tsai and L. Wadsworth, J. Vac. Sci. Technol. A 17, 1539 (1999). ［３３］K. Kelly-Wintenberg, T.C. Montie, C. Brickman, J.R. Roth, A.K. Carr, K. Sorge, L.C. Wadsworth and P.P.Y. Tsai, J. Ind. Microbiol. Biotechnol. 20, 6 (1998). ［３４］K. Kelly-Wintenberg, D.M. Sherman, P.P.Y. Tsai, R. Ben Gadri, F. Karakaya, Z.Y. Chen, J.R. Roth and T.C. Montie, IEEE Trans. Plasma Sci. 28, 64 (2000). ［３５］M. Laroussi, IEEE Trans. Plasma Sci. 24, 1188 (1996). ［３６］M. Laroussi, I. Alexeff and W.L. Kang, IEEE Trans. Plasma Sci. 28, 184 (2000). ［３７］M. Laroussi, G.S. Sayler, B.B. Glascock, B. McCurdy, M. E. Pearce, N.G. Bright and C.M. Malott, IEEE Trans. Plasma Sci. 27, 34 (1999). ［３８］K. Takaki, T. Fujiwara and F. Tochikubo, J. Plasma Fusion Res. 79, 1002 (2003). ［３９］K. Takaki, H. Kirihara, C. Noda, S. Mukaigawa and T. Fujiwara, Plasma Process. Polym. 3, 734 (2006). ［４０］K.H. Schoenbach, M. Moselhy, W. Shi and R. Bentley, J. Vac. Sci. Technol. A 21, 1260 (2003). ［４１］K. Kimura, J. Chem. Phys. 84, 2002 (1986). ［４２］R. Deloche, P. Monchicourt, M. Cheret and F. Lambert, Phys. Rev. A 13, 1140 (1976). ［４３］X.H. Yuan and L.L. Raja, IEEE Trans. Plasma Sci. 31, 495 (2003). ［４４］Japan Society of Plasma Science and Nuclear Fusion Research 2004 Plasma Production and Diagnositcs -a Guide to Applications- (Coronasha, Tokyo, 2004) p.419 [in Japanese]. ［４５］S. Ichimaru, Rev. Mod. Phys. 54, 1017 (1982). ［４６］P. Atkins and J. de Paula, Atkins’ Physical Chemistry 7th ed. (Oxford University Press, New York, 2002) p.21. ［４７］NIST Chemistry WebBook (NIST Standard Reference Database). 辞クライオプラズマ発生用冷凍機システムの開発においては，上岡紀之様をはじめとする!鈴木商館・低温機器部の皆様に大いにお世話になった．ここに深く感謝いたします．参考文献［１］K.H. Becker, U. Kogelschatz, K.H. Schoenbach and R.J. Barker, Non-Equilibrium Air Plasmas at Atmospheric Pressure (IOP, Bristol, 2005) p. 537. ［２］U. Kogelschatz, Plasma Chem. Plasma Process. 23, 1 (2003). ［３］U. Kogelschatz, Pure Appl. Chem. 62, 1667 (1990). ［４］U. Kogelschatz, B. Eliasson and W. Egli, J. Phys. IV 7, 47 (1997). ［５］U. Kogelschatz, B. Eliasson and W. Egli, Pure Appl. Chem. 71, 1819 (1999). ［６］J.H. Choi, Y. Noma, T. Tomai and K. Terashima, Appl. Phys. Lett. 93, 081504 (2008). ［７］D. Ishihara, Y. Noma, S. Stauss, M. Sai, T. Tomai and K. Terashima, Plasma Sources Sci. Technol. 17, 035008 (2008). ［８］Y. Noma, J.H. Choi, S. Stauss, T. Tomai and K. Terashima, Appl. Phys. Express 1, 046001 (2008). ［９］Y. Noma, J.H. Choi, T. Tomai and K. Terashima, Appl. Phys. Lett. 93, 101503 (2008). ［１０］J.H. Choi, Y. Noma and K. Terashima, Plasma Sources Sci. Technol. 27, 025023 (2009). ［１１］D.G. Boyers and W.A. Tiller, Appl. Phys. Lett. 41, 28 (1982). ［１２］I. Radu, R. Bartnikas, G. Czeremuszkin and M.R. Wertheimer, IEEE Trans. Plasma Sci. 31, 411 (2003). ［１３］T. Shirafuji, T. Kitagawa, T. Wakai and K. Tachibana, Appl. Phys. Lett. 83, 2309 (2003). ［１４］L. Stollenwerk, S. Amiranashvili and H.G. Purwins, New J. Phys. 8, 217 (2006). ［１５］A.L. Zanin, E.L. Gurevich, A.S. Moskalenko, H.U. Bodeker and H.G. Purwins, Phys. Rev. E 70, 036202 (2004). ［１６］O. Sakai, T. Sakaguchi and K. Tachibana, J. Appl. Phys. 101, 73304 (2007) ［１７］E.L. Gurevich, A.L. Zanin, A.S. Moskalenko and H.G. Purwins, Phys. Rev. Lett. 91, 154501 (2003). ［１８］H.G. Purwins, H.U. Bodeker and A.W. Liehr, in Dissipative solitons (Springer-Verlag, Berlin, Germany, 2005) p. 267. ［１９］L. Stollenwerk, S.V. Gurevich, J.G. Laven and H.G. Purwins, Eur. Phys. J. D 42, 273 (2007). ［２０］R. Fitzhugh, Biophys. J. 2, 11 (1962). ［２１］U. Kogelschatz, IEEE Trans. Plasma Sci. 30, 1400 (2003). ［２２］T. Nozaki, Y. Unno and K. Okazaki, Plasma Sources Sci. Technol. 11, 431 (2002). ［２３］U. Kogelschatz, Plasma Chem. Plasma Process. 23, 1 (2003). ［２４］M.M. Kuraica, B.M. Obradovic, D. Manojlovic, D.R. Osto- ５３１