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核磁気共鳴法とその固体物理学への応用
東大物性研：瀧川仁
［Ⅰ］核磁気共鳴の基礎と超微細相互作用
［Ⅱ］ NMRスペクトルを通してスピン・軌道・電荷・格子
の局所構造を探る（静的性質）
［Ⅲ］核磁気緩和現象を通して電子（格子）のダイナミク
スを見る（動的性質）
［Ⅲ］核磁気緩和現象を通して電子（格子）のダイナミクス
を見る（動的性質）
１．スピンの揺らぎと核スピン・格子緩和率
一般論、素励起の散乱による緩和、スケーリング則の応用
２．スピン・エコー減衰率
現象論、スピン系の遅い揺らぎ、スピン空間相関と間接相互作用
３．フォノンによる緩和
パイロクロアOs酸化物におけるラットリングと超伝導
スピンの揺らぎと核スピン-格子緩和時間
1  N2

T1
2
 H



loc ,


t  expiNt dt
H loc

~ 
H loc   Ai  Si

~ 
Hloc   Aq  Sq
i
1  N2

T1
2
i

q
Aq
 
2 

S q ,
S -q
t  exp i Nt dt
動的スピン相関関数

 
~
~
Aq   A j exp iq  r j

j

1
Sq 
N
  N2 k BT

 
S
exp

i
q
 rj
 j


j

q
Aq
2
Im  q, 0 
0
動的磁化率
 低エネルギー状態密度のエネルギー依存性（超伝導体のギャップ構造）。
 臨界現象におけるスケーリング則の検証。
 空間相関の弱いが遅い揺らぎ、（フラストレート磁性）。
素励起による散乱（低温の極限）
素励起：電子（超伝導準粒子）、スピン波（マグノン）、フォノンとの相互作用。
核スピンの反転をともなうプロセス。
直接過程（ボゾンの場合）

k

I
無視できる
ラマン過程の遷移確率
r
ラマン過程
状態密度
N

k

k

1
2
  A k ,  k  n k n k    1r  k r  k    k   k  d k d k 
T1
1


n


ボゾン
散乱の行列要素
exp kBT   1
1
2
  A k ,  k  f  k 1  f  k  r  k r  k    k   k  d k d k 
T1
f   
1
exp   F  kBT   1
フェルミオン
低温での緩和率の温度依存性
励起ギャップがある場合： r    0, for   
m
  
1
2
2
 フェルミオンでも同じ。
  A  n n   1r  d  exp 

T1
 kBT 
励起ギャップがない場合：
r     n , A    
2

 2 n
1
exp kT 
2
2
  A  n n   1r  d   
d
2
0
0
T1
exp kT  1
ボゾン

 2 n 
1
exp kT 
2
2
  A  f  1  f  r  d   
d フェルミオン
2




T1
exp kT   1
 T 2n 1
ただし2n+ ≤0 のときは適用不可。（例：２次元反強磁性スピン波）
臨界現象とスケーリングの考え方：遍歴電子磁性体
臨界点近傍では、特定の波数Qの回りで低
エネルギーの揺らぎの振幅が成長する。
1
0
T=0で(Q)が発散する。
 Q 
温度
常磁性
反強磁性
量子臨界点
圧力
or 磁場
スピン相関距離の発散、
揺らぎのエネルギー・スケールの減少。
Critical slowing down
臨界領域のスピンの揺らぎ
 Q  q,   
 Q  q,  
1  i Qq
1
 Q  q  D1
T
q dq
T1
Qq
D:次元
1
 T 2  z  D
T1
Im
 Q  q,   Q  q  Q  q,  


 2  Q  q 2
 Q  q,  
0
Q q
スケーリング：  Q  q    Qg q   Q  A 2
：相関距離
ダイナミック・スケーリング：
1
Q q
  z hq  z：動的臨界指数
スケーリング則の例
SCR理論
守谷、「磁性物理学」朝倉
遍歴電子反強磁性体
Sr2CuO3におけるCu-MMR
  0  Q    2  1
T
z2
1
 T 2  const.
２次元：
T1
1
3次元：
 T 3  T 1 2
T1
S=1/2 1次元ハイゼンベルグ系
 1
z 1
1
 Q    
T
1
 T  const.
T1
Sachdev, Phys. Rev. B 50 (1994) 13006.
Takigawa et al., Phys. Rev. Lett.
76 (1996) 4612.
スピン・エコー減衰率
 t 

g  t   exp 
 2T1 
局所磁場のｘｙ成分：スピン格子緩和プロセス
スピンエコー減衰率
M 2 
 g  2 g z 2 
M 0
同種核スピン
g z 2   cos 2 
局所磁場のｚ成分
それ以外

2
z

 2      H loc t dt   H lzoc t dt 

 0

2
 2     H lzoc t dt
0
もし、(2)の分布がガウシアンであれば、
 1

g z 2   cos 2   exp   2 
 2


2
2  2
2
  



2 


0
J     ht expit dt


2
2




J  
2
2
 t 

ht     exp  
 
 c 
 2


0 
ht  
 


0 0
1
2
ht  t dtd t 



 J  exp  it d
局所磁場の相関関数
4 cos  cos2  3d
Recchia et al., Phys. Rev. B 54 (1996) 4207.
を仮定すると解析的な
表式が得られる。
 2t 3 
g z t   exp
 , for  c  1
 12 c 
FID,同種スピン g t   exp  1 2t 2  , for   1
z
c
 2

の場合は



z
z
t H loc
t 
ht  t   H loc

g z t   exp  2 ct , for  c  1
歪んだカゴメ格子スピン系における遅い揺らぎ
Cu3V2O7(OH)2.2H2O
(volborthite)
Yoshida et al., Phys. Rev.
Lett. Aug. 2009
電子系を介した同種核スピン間の間接結合
Takigawa Phys. Rev. B 49, 4158 (1994).

S1
A

I1
(q)

S2
A

I2
Aの異方性が強いことが必要。
スピン・エコー減衰とスケーリング則
スケーリング
1
  2  D 2
T2G
S=1/2 1次元ハイゼンベルグ系の場合
1
  1 D 2   1 2  T 1 2
T2G
1
 T  const.
T1
 1
Sr2CuO3におけるCu-MMR
パイロクロア・Os酸化物におけるラットリング・核磁気緩和・超伝導
A+
Os5.5+ (3d)2.5
Yamaura et al., J. Solid State Chem. 179 (2006) 336.
Trends in the superconducting transition
Strong
coupling
AOs2O6
K
K
9.6 K
Rb
Cs
Cs
3.3 K
Rb
6.3 K
Cd2Re2O7
1K
Y. Nagao, Z, Hiroi (2007)
Trends in the rattling phonon
Y. Nagao, Z, Hiroi (2007)
Phonon contribution to the specific heat
C = CE1 + yCD1 + (6-y)CD2
QE = 75 K Cs
66 K Rb
QE1 = 22 K K
QE2 = 61 K K
Softer
rattling and
larger atomic
displacement
for higher Tc.
Electron and phonon contributions to 1/T1
Hyperfine interaction
0.25
41
KOs2O6
K
0.006
39
H hf
0.20
-1
-1
0.008
1/T1T (S K )
  
 AI   (r  0)  Vij Qij
magnetic
dipolar
0.15
K
-1
0.004
0.10
17
0.002
0.000
0
20
O
0.05
40
60
80
100
T (K)
0.00
-1
1/T1T (S K )
0.010
1 1 1
    
T1  T1  M  T1  Q
i, j
 2V
Vij 
ri r j
electric
quadrupolar
1
    2 ,
 T1  M
1
   Q 2
 T1 Q
Isotopic ratio of 1/T1 can be used
to separate the two contributions.
2.0
 MHz/T) Q (barn)
1.5
41
39
2
T1 / T1
39K
1.99
0.059
41K
1.09
0.071
1.0
39
41
2
( Q) / ( Q)
(  ) / ( )
0.5
0.0
41
0
20
40
T (K)
60
2
39
2
80
Nuclear relaxation at the K sites is
entirely dominated by phonons !
-3
-3
4
3
2
39K
1
0
-1
5
0
50
in KOｓ2O6
100
T (K)
150
Large enhancement at low-T.
Peak in 1/(T1T ) near T =13~15 K.
(slightly sample dependent.)
1/(T1T ) ~ const. at high-T.
Tc
6
-1
sample A
H=5T
17
sample B ( O) 8.5T
5T
-1
-1
1/(T1T) (10 sec K )
6
1/(T1T) (10 sec K )
Qualitative features of 1/(T1T)phonon
4
2
0
sample A H = 5 T
15.9 T
17
sample B ( O) 5 T
0
5
10
T (K)
15
Rapid reduction of below Tc.
(clear kink at Tc).
Sudden change of phonon dynamics at Tc.
Evidence for strong el-ph coupling.
Reduced phonon damping below Tc
0  2
20
Effects of anharmonicity and electron-phonon coupling
Theory by T. Dahm and K. Ueda: arXiv:0706.4345v2
Anharmonic phonon


p2 1 2 1 4
p2 1
H
 ax  bx 
 a  b x2 x2
2M 2
4
2M 2
p2 1

 M02 x 2 , M02  a  b x 2
0 ,T
2M 2
x2
0 ,T


M0
Self-consistent harmonic
approximation

1
1  k BT



2


exp


k
T

1
2
0
B

 M0
14
 bk T 
High T: 0   B2 
 M 
El-ph coupling: renormalization and damping
   i 
20
D   2
 1  i
  02  20    i 
 1  i0  0
A   
1

  
Im D　1

400

  2   2 2  4 2 2
r
0
r2  02  201
Damped harmonic oscillator with a
T-dependent renormalized frequency.
 b

3
M 200
Nuclear relaxation by two-phonon Raman process
 
1
 2 
T1
 20 M
Dahm and Ueda: arXiv:0706.4345v2 (to appear in PRL)
 2
 V2  d A2  n   1n 


low T: A  ~  ,
high T:

2
1
~T2
T1T
2
1  k BTV2  202 402  r2

 
T1  20 M  0
r6
1
~ T04 ~ const.
T1T
0  0.100
1  0
Alternative model: 1D square well potantial
 2 2 2
En 
n
2m L2
n  1, 2, 
  0.1

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