Title Author(s) スパッタリングによる表面構造変質層形成の研究 森下, 敏 Citation Issue Date URL 1991-01 http://repo.lib.nitech.ac.jp/handle/123456789/185 Rights Type Thesis or Dissertation Textversion ・名古屋工業大学学術機関リポジトリは、名古屋工業大学内で生産された学術情報を 電子的に収集・保存・発信するシステムです。 ・論文の著作権は、著者または出版社が保持しています。著作権法で定める権利制限 規定を超える利用については、著作権者に許諾を得てください。 ・Textversion に「Author」と記載された論文は、著者原稿となります。 実際の出版社版とは、レイアウト、字句校正レベルの異同がある場合もあります。 ・Nagoya Institute of Technology Repository Sytem is built to collect, archive and offer electronically the academic information produced by Nagoya Institute of Technology. ・The copyright and related rights of the article are held by authors or publishers. The copyright owners' consents must be required to use it over the curtailment of copyrights. ・Textversion "Author " means the article is author's version. Author version may have some difference in layouts and wordings form publisher version. 次 目 兼1 章 兼 2 章 序蛤 1 . 1 . 1 . 1 は じめ に 2 コ 3 本研究の 目的 多結晶 C ー . 1 は じめ に 2 . 2 実験方法 2 . 3 実験 結果 . 3 . 2 . 3 . 2 . 3 . A 第 3 章 P P E N 1 シ 2 イオ エ 3 斜めイ オ D S i ウ 単結晶 … 各章 の 概 要 と ー ドコ ン I X ェ ハ … … … … … … … … … … … ドコ ー … … … ン の 電 子 顕 ー … ･ … … 1 2 ‥ 7 … 微 鏡観 察 … … … … ･ … … … … ･ ン の 形態及 び構造 ッ チ グ過 程 と再堆積過程 の 相互 作用 ン 衝撃 ー 9 10 ン に よる コ ー 12 ン の 発達 と シ … ･ 32 … … … … コ 1 は じめ に ･ ･ ･ ･ ･ ･ ･ . 3 2 実験 方法 ･ ･ ･ ･ ･ ･ ･ . 3 . 3 実験 結 果 と 考察 3 . 3 . 1 S i 3 . 3 . 2 無秩 序 層 の 発 達 ン の 多重 構造 ･ ー … … … 3 ー … … 上 に形 成され た S i コ 22 ド層 ー 方位 成 長 ま とめ 4 . … … 考察 と の 2 … ゲ ッ ト上 に 形 成さ れ た シ 2 2 … 成 ン の 形 ー タ u … ン の … … … … 47 ‥ … 高分解能電 子 顕微鏡観察 ･ 48 3 3 兼 4 章 蜘辞 ･ 参考 文 献 発表姶文 . . 3 . 3 コ ン ー まとめ 4 総括 … … … … ジ 接点 で の 水 掻き 構 造 の 発達 … … … … … ッ … … … リ ､ … … … … … … … … … … … … … … … … 61 … … … … … … … 65 ‥ ･ 69 … … 67 ･ 70 75 第 1 1 . 【ま じ め 固体表 面 が 加速さ れ た イ オ る い 次イ オ ニ ､ ､ オ ジ ー び に 表 面 近 傍 ( 深 さ 方 向) 大 規模集積 回 路 I M S ) に A ､ S) ッ タ リ ン■グ ス パ ッ タ リ ン グ法 に よ る い て ス ､ ′く べ 工 学 材料 ､ れ ら の 中に は こ 工 ､ 分 布 を忠 実 に 再現 さ せ る た め に は ろが こ よく知 られて ､ タ リ ン グに よ ス パ ッ タ リ ン しま う 3 ､ て 7 ) ン ､ 試料表 面を 均 グの 進行と と も こ の よう に ｡ れ る イオ なり っ ､ 試料 表 面 ､ るよう に い と 呼 ば れ る 円錐 状 突 起 を は じ め ッ せ た 衝撃 誘起表 面 形 態 へ に ､ ､ に の の ､ の エ 固 体表面 ッ へ 一 に 削 り取 っ チ ス パ ッ タ リ ン グの グを均 ン の イ オ ン の 発 っ 達 が 誘起 さ れ る ･ ､ ､ て 1 コ ､ 2 ) ･ ｡ 難で ､ で は ､ コ ー ン て い る｡ - 1 - S E ｡ 磁性 材 料や ･ ､ 表面 及 び 材料 ･ 開発 過 程 に ｡ 進行 に と も な 真の 深 さ 方向 ー 要 ン と な る ( それ故 多く 形成 変 化が深 さ 方向分 解能の 劣 化 や誤 情報 を 引き 起 っ る の ､ こ に ｡ ) c o n e ス パ 場合 表面粗度が 増 大する 結果 と な グ を 利 用 し た 深 さ 方 向 分析 大 き な 障害 と な い に 行 う こ と が必 一 に よ 衝撃 ため こ の ｡ て い く こ と は極め て 困 当初表面構造は 失われ い o r 先端 技術の 進 そ の 研究 ､ p u い 固 体表 面 な ら ､ 電子 つ 材料の よ う 場 合 が多く つ に お い て は 特異 な表 面 形 態 ス パ ッ タ リ ン 分析精 度向上 て を 利用 し た上 記 の 分析 手法の 果 た し た役 割は 大 き 深 さ 方 向組 成 分 析 S Ⅹ P に お ける 層構 造 を も s グ 技術 と し て 確 立 さ ン 学の 分 野 入射 ､ グ ( ン る た め の 手 段 と し て も多 用 さ れ て う 成 分 信号 の 時 間変化 が 深 さ 方向の 組成分 布 に 置 き換 え られ る と チ ッ 等表 面 分 析 法 と 組 み 合 わ さ れ 機械的 特性 を変化さ ･ エ タ リ ス パ ッ 線光電 子 分光法 ( X ､ れを こ ｡ 固体 表 面 の 内 部 を含 め た 表面 近 傍 の 親戚分 布 が重 要 な 意味を も お 固 体表 面 を 構 成 す る 原 子 は ､ お こ る ､ E 最近の 半導体 ､ 耐摩耗性等 表面の 化 学 的 ､ 既 組成分布 を訴 の 展 に は 目 を 見張 ら さ れ る も の が あ る が 耐蝕 性 表 面腐食 が 電子 分 光法 ( ェ 新素材 等 ､ ､ ス パ ッ タ リ ン グは ｡ 論 て 照 射 さ れ る と っ ぎと られ 質 圭分析 法 ( S ン 序 もニ イ オ ン に よ て 剥 っ るの み ならず い C A ) に よ と称して t e r i n g) れ て 衝突 ン と の 章 1 っ ､ て 代表 さ す原因と 真 深 さ 方向分布 を よ り 忠実 の 成機構 を解 明 し の 形 で あ る が 残念 な が ら ､ 多く で に イ オ ､ 成機構 は ン の 形 ー 精度の 高 ､ に よ る表 面 の 衝撃 ン コ ､ 再現 し に 実験 結 果 や 理 論 的 研 究 が 報 告 さ れ の で ､ 1 まず ､ 本研 究の 目 的 コ ン ー ロ C d u A ､ もス パ され た る l ッ ｡ ､ C A ､ い ン グで タ 速度の イ オ ン 入 射角 っ た グ 率( s I l と ス パ ッ 考え ら れ コ ー ン 1 4 〉 ､ p u t t e r i n g あ る 特定 の 角 度8 大の コ 速度の イ オ 研究 が な さ れ ン 9 な ど べ る こ とに する に で 見出 さ れ た G 払 th ､ ー へ ン の W e h n e r が ン の ー こ れ ま ､ 成因をは じ 実験的研 究を 概観 し ･ 次 ､ い ｡ l z e この 時 e r s c ｡ コ ー 最 初 球状 だ ､ 状に 変化 す る 依 存性が コ ､ ず ｡ h u 多 結 晶金 属 表 面 の 表 面の 不 純物の 存在 が ､ ず ン ー が不可欠 こ と て お ら コ ､ 成 年 多く 解 明さ れ に は 関連す る 理 論的 2 4 ､ 形成 まず ､ 皿i e n コ ン の ､ 起 で ー 8 ) っ たタ さ らに ､ 表面変化 の に は い ゲッ トが均 ー 過程 タ ､ 影響 し に て ､ っ M 確認 さ れ こ る こ と も 形成の 原 因で は な g 〉 に よ 形成が ン の を観察 し こ の ､ と T ol l 一 ゲ ー イ オ ､ g ､ Z ､ ン n ､ 基板 よ り か と い う 考え が 出 イオ ン ビ ッ ー ム に よ ト表 面の ス パ て い る こ と を ッ 指摘 す る ｡ ス パ ッ タ リ g さらに そ の後 タ リ に 至 1 ､ て い る っ ン 形 の 放電陰極表 面 ー タ され にく 8 ) ス パ ッ ン ー 状突起の 形 成は 衝撃 を 受 け た グ ー 各章の 概要 を述 と = ユ 2 . こ れ ま で の コ ､ 十分 ､ に は 抑制策 を確 立 す る の て き た に も か か わ ら め と す る 多 く の 問題 が 依 然 と し て 未 解 決 と な 本 章で は 形態変化 未だ ､ 分析 を行 う た め い で m ン 入 射角 へ の 依存 性 つ い て F ､ 入 射イ オ ン 1 個当 り 放出さ れ る タ y i e l d) が タ ､ 最 大値を 取る タ リ ン グ率を 与え る 8 m ー ゲ の t z 1 8 ) ゲ ー ト に 対 す るイ オ ッ こ と が e 明ら か 存在が コ ー に よ る 発見以来 ､ 多く ト原子 の 数 を 表す ス パ ッ ン の ッ の タ 入 射 角( 0 ) の 関 数 で あ り と な っ た ( 囲1 ン の 頂角の 発 達 . 1 ) に 重 で は こ の 点 要な 意 味を 持つ も の ｡ 現在 ､ ､ て い る｡ 形成を 含め ､ イ オ パ ッ タ リ ン グ率の イ オ ン 入 ン 衝撃 に よ る表 射角依存性 に 基 面 形態 変 化 に 関 す る 初 期 の 理 論 的研 究 は づ い て い る ー 2 - 1 5 ｡ - 22 ) ､ 最初の 本格 的な 理 論 は ス ､ 8 u O て ￠ ∈ O l 巾 ( ￠ 4 ) S 2 0 図1 1 . 30 ス パ ッ タ リ ン 60 0 グ串S ( 8 ) の イ オ ン 入 射 角依 存 性 を 示 す概 念 図 忘 角△ 回1 . 2 レ フ トス タ ン デ ィ ン グモ デル ー 3 に - 基づ く コ ー 0 9 0 ● ン 形 成 過程 △ 1 5 〉 . ｡ St 1 5 ) t と T h o 皿p S O n e w a r を デル 化 し モ び に 最大 ､ 基 板よ り も ､ 角を も コ つ 論を展開し 方 一 ､ ぬ ､ コ つ こ の ン の ー よ う に グ 率の 小 さ ン e r い る 発 達 過程 ス パ チ b r 2 8り らも F ､ これ ら の 理 で ある 占 l グ率の イ オ の エ ッ チ ン グ過程 を 理 論的 に 解析 し ン ー 状 に 変化 す る 過程 そ の 後の 実験 に よ っ 理 論 で は 説明で き な 次効果が て コ ､ 含ま れ る ー こ と ン に よる 二 中 ､ u c i タ粒子に よる ( それ ぞれ 想定 し た ､ て コ ll e o エ ッ ン さ らに は 一 達 の 質 れまで の で か み を 扱 ァ セ ッ コ の み で な く 2 g チン グ とス パ 3 8 っ 粒子 を の て 次イ オ ･ 4 ‖ 二 発達や ン の 次 つ 等方 ( っ て きた こ と で あ る テ ィ ン つ 三 ､ コ ま リア モ ル フ ｡ に ン 2 8 1 8 - 1 9 〉 - ) n タ ､ 次元 地 形変化 二 を 応用 し て ､ 花 表面 ､ の 特定 の 頂 角( イ オ ン 衝撃 エ 頂 ー ゲ の 理 チ ッ 冗 の ン 2 ∂ - m ) ッ は 一 に よ る ある い 応 成功を 収め 一 に 至 り 衝撃 の 次の 2 4 ､ プ 表面や コ ー ン と に 区別 し の 表 面拡散 n チ 曲線 状 タ て い る 形態変化 一 ン ゲ ー 次 一 トの 輪郭 ッ しか し な が ら ｡ 衝撃 に に 重要な過程と し 般 コ ン の ー 斜面 十分 な ､ の エ ､ と そ の 伴う 様 な 々 二 壁か ら て い る) ロ シ ミ ュ レ ー シ ン ､ で あ る こ と を 前提と して ､ ∋ 5 4) コ ･ ー 4 - ー ー ゲ ッ ン の トで は 発達 に ､ い ､ タ 2 g ∋4 ･ る反 - 4 9 ) ス パ ッ つ 粒子 る ( 図 1 の . て おり ) 3 3 2 ま ｡ ･ 5 8 ス パ ッ タ され た ー ゲ ッ い コ ー ･ ､ る 粒 5 2 〉 ｡ ト材料 が 均 表 面の 輪 郭 の 発 展 発 達 した 表面 ･ こ ス パ ッ タ さ れ た も 試 み られ て の 問題 点 は 多 結 晶や 単 結 晶タ 2 7 を持 ー 議論が なさ れ ョ - 起 で に よ る エ ッ チ ン グ効果 を デル モ 2 4 麓 ｡ ネル ギ チ ン グ 効果 に 加 えて カル 状 態) に よ る グ 過 程の み を 考慮 す る ン イ オ に つ い て も モ ン テ 5 3) 3 i 斜 面の 変 化の 過 程 を 説明 して エ ッ ･ エ ッ 斜面 や 周り よる 2 0 s タ さ れ た粒 子 の 再堆積 で あ る 関す る 理 論的な ､ - は ､ に よ る ン に ァ ス グが 観察さ れ て おり ､ い て ｡ 次粒 子 ン の ー と 反 射イ オ 発達過程 た っ ( ､ ら は t e r a r て い る の も 反射イ オ ン の み で な く 励起さ れ た 原 子 ン ン ス テ ッ グ 効果 に も 着日 し ン た ､ チ ･ 衝撃 っ 次効 果の 代表は エ ッ ョ イ オ ､ ､ 麓の 溝 ー シ ー 球状 ､ 事実 が観察 さ れ る 子 の 再堆積 と 表面 拡散を 考慮 し た こ レ ュ らは の ス パ ッ タ ー の シ ミ 多く 3 〉 入射角 依存性 に 基 づ ン こ れ ら の イ オ ン ､ 次の イ オ ン 衝撃 に よ 5 1 ) 二 論で 議 論さ れ 柱状 ､ が 指摘さ れ る よ う に な 射イ オ A い ン の 発 イ オ ン 衝撃 に 伴 う で も て C ､ で の 2 2 ) - ン コ ま た ｡ 表面 つ なら ､ ｡ タ リ が ) 2 結 晶 溶 解 理 論2 k の r a n グ過程 で の エ ッ チ ン を 角 度と す る 斜面 の 発 達過 程 m . 接点 の グの 進 行 に と も な う動 き を取り 扱 ン ｡ 平面 二 ､ 不 純物粒子 を も い る ( 囲1 い ッ ､ 彼らは ｡ タ リ ン グ率 を 与え る 8 ッ タ リ エ ッ ､ グ 過 程 を モ デル 化 し て をも 提唱さ れ た て っ 形 成過程 を 説 明 し て ト表面 上 の 各点 の ッ ′く の ス ス パ ッ ･ ン の ー に よ ン の 表面 の に フ 結 晶方位が 影響する こ ▲ B C 固1 3 . 反射イ オ ス バ ッ タ さ れ た タ ン や ゲ ー ッ ト原 子 に よ る 浸 食 を 考慮 した と は 稚か で あ る ン ー 変化 は ､ ピラミ の み を 扱 っ ｡ ッ しか し な が ら こ の 点の 議 論は な さ れ て ド( p て い る た め 過程 も よ く 理 解さ れ コ S t ー e v a r 表面 ン 形成の 原 因に ､ つ い て t とT h o m p s o n 1 5 ) の モ の 不 ､ コ ー ン ヘ と ′く ッ る ) い さら に は デル ､ 実状で あ 幾 つ と する見 方で あ る い か ら 5 ∋￠ ) ｡ フ ァ セ ッ トを の 理 論は 有す る コ の 輪郭 再 堆積や 表面 拡散 な どの 現 象 の 物理的 ､ 基板 よ り も ､ 飢 ｡ その ひ と ｡ 1 5 ･ 2 4 ､ 83 ･ ･ つ は ､ 既 に 記述 し た ス パ ッ タ リ ン グ率 の 小 さ い 5 5 - 5 7 〉 これ は ､ 不純物と 不 純物 を頂く 円錐 台状の 表面突 起が 形 成 さ ､ くと考えるもの で ある ( - 従来 発達過程 の かの 考え 方が あ る い ( ｡ ン ｡ に 示 さ れ る よ う な タ 速度 の 違 発 展 して る い ー 表面 ｡ ス パ ッ タ さ れ た原 子 の 純 物粒 子 が 原 因 で あ る それが も 呼ば れ て て い な い の が そ の 周り の 基板 と の ス 叫 y r a m i d) と な い コ - い わ ゆる ､ ｢ レ フ トス タ ン デ ィ グ ン デ ル (1 e f t モ 板 よ りも に コ ′く ス ン の ー ッ S - t a ndi ng こ の よ う に コ は 特 基板 よ り も 5 ㊤ る い に ｢ シ ､ デル で は ､ イオ コ ､ 陥が あ れ ば ､ チ ピ t ch ト( ッ エ ッ の C る 衝撃以 前 ン e チ ピ 6 3 ン が 形 6 周り 2 8 ｡ 3 1 ) 形成 た 球状 ､ ある 7 1 ) に 既 コ い い ､ は 6 3 ) は べ 供給さ れ た シ ､ i デル たシ ー ､ ン で は､ デル イ オ ン 基板上 て ー ン で も コ ､ 形成 核 の そ の 後の 研究 で も ) ｡ 衝撃 に よ に よ ドコ ン の ､ ド原 子 の 表 面 拡 散 に よ っ て 不 グ率の 小 さ い 物質で な く と も よく イ オ ン 考え た ｡ 彼ら ､ K a u f ､ に 転位 な どの 欠 ン グさ れ て エ ッ で テ ラ ス の エ ッ ジ 行 わ れ た( 1 1 て A ､ 欠陥の 場 合 で も u c 1) 3 方位 i ll e o らに よる ま り つ 同様 と の 一 の 過 連 の 程 で コ 研究が あ 試料準備 段階で 発生 ､ 突 出 し た 湾 曲 部) ､ が 理 論的研究で 適用され ｡ 拡散 に よ る モ とR bi m a n 純物原子 に よ る と チ 誘起さ れ て っ こ の o n s o n ､ 3 2 ) は の ク ラ ス タ 不 純物 は デル が ある ､ ー タ 3 2 ゲ ー が 形成 さ れ 基板よ り も 5 ￠ ･ ･ ｡ ト表 ッ それ ､ ス パ ッ タ 一 を形成する 衝撃 粒界 の に ッ こ の モ 形 成過程 を 端的 に 示 すも の と さ れ て 当て は ま る に き と な る と の っ 起き た 表面 荒れ ( 例 え ば つ リ ー て 形成 核 の ク ラ ス タ 連するも ン の エ 発展過 程 ら によ o n て 励 起 さ れ る 原子 の 表 面 っ ー こ れ らの 表 面 に で き た 突 出湾 曲 部 が 前 述 ､ の ン ー 多結 晶表面 っ 表面近傍 ､ 6 ￠ ) - ｡ イ オン衝撃によ ､ 例 えば ｡ ､ W hi t t ｡ に ー は い ￠ 3 で あ る 帯 よ り も 選 択 的に 速く 一 で の コ 曲線 状 の 初 期 状 態 n ある ､ デル モ 衝 撃 以 前か ら 存 在 す る ( 形成 7 1 〉 こ と に よ っ 基 ､ ド物 質 と し て 有 効 で あ る こ と が 示 さ れ て ー が 形成さ れ と 関 コ ー ) デル こ の モ らが ン に 供給 す る と 呼 ば れ て い る ｣ で あ る と さ れ る ン が 形成 さ れ る また ､ 衝撃 ン e r r a c e こ の モ イオ ､ S ､ イ オ 述 に ー こ の モ の 原 因 と な り 以 上の 他に 面 占n e ) c 隣接 し た ､ や テ ラ ス (t そ れ ら に よる と あ る ､ 形成の 原因 ン ー の 実験は 成さ れ る コ ン で ､ か - p i t) また ｡ コ トの 接点 に ッ ｡ し た) 6 9 衝 撃中の 基板 上 イ オ ン 衝撃 中 に 不 純物の 供給 を 受け て 発達 す る 存在 す るか に す で に 欠 陥の あ る 領 域が 清浄表面 u ー ス パ ッ タ ン 非 常に 微 小 な 不 純物粒子 ､ ､ d s e e イ オ ､ 形 成は 表 面近 傍 の 欠陥 に よる と す る ン ー た 表面近傍 の 欠 陥が ー 見出 し 5 S ) らは n e r 6 2 ) デル は る ン( ー h ｡ の モ い ドコ ー e ス パ ッ タ リ ン グ率の 小 さ い も の が シ 次 や ( ｡ W ｡ 物質 を 同時に い こ と を こと を 示 した ､ ) 形成が 誘起さ れ る 得る ン 5 8 ) l) ｣ e タ リ ン グ率 の 小 さ と な り ー d 皿O こ と が コ に よ る ホイ ス カ 成 は 不純 物が 核形 成 中心 と な り ー ､ ー ン 義 面 拡散 ､ に よ っ て コ 形 成 の 必 要条件 と な る (W hi s k e r ) 成 長 現 象5 8 表面 原子 が拡 散 ー 6 - に よ っ ･ て ー ｡ ン の また 7 臥 7 2 〉 成長 点 核形 成 ､ 最近 に ､ 十分 な大 き さ W e を 念頭 に お き へ h ､ n e r コ 供 給さ れ る ホ イ は ー 5 8 ･ ､ ン ス カ 形 ー と イ オ ン に よ る エ ッ チ ン グ 過程 の 成 長 過程 る ｡ の よ う に ､ を 提 案し て 以上 い 解 明が 待 たれ の 1 コ 前節 で べ たよう に 究 が 進め られ が あ り ､ 研 本 述 て 実情 て い る の が 3 . 核形 成過程 ン の ー 来た 究 の ｢ コ ､ で あ る ー 解明 さ れ た に に す る｢ 真 と の 成長 モ デル｣ サ ス は 未だ 得 られ て お らず と 各 章 関し て は 概 の こ れ ま で ､ に は ン 核形 成機構 と は 青 い な た め に ほか な ら な コ ､ 結 果で あ る い て の コ ン セ ン 的 ン 形 成｣ ず つ の そ ､ ｡ 目 に も か か わ ら 弗遽過程 も 十分 に 相互 作用 ー が た い ､ 要 依然と し こ の こ と も ｡ の 理 多く ､ コ ､ て ー 論的 ､ ン 実験 的 研 ･ 対立 す る 見解 形成 の 根底 に ー あ も ● 理 的 遇程虻 十 分 に 理 解 さ れ て 査 型t 子 親徴鏡 法 ( S が ､ S E M は ､ い ｡ しか し コ た め には ､ 欠 ｡ で あ る ､ 本来 コ ー ー ン ン の 本研究 E M 形状 ､ 弟 2 章 4 ､ で は､ 居 ら 発達 し た シ 成 過程 デ ー オ ン と M タ はシ エ ッ o ー ー シ ドコ ー 3 章 ドが コ ドの 供 給 が シ ー ､ コ ー ン の ー コ コ ､ ー ､ コ ､ ン の 透過 電 子 顕 微 鏡 ( 構造上 ー の い い て 走 る 情報 は 提 供 し 得 な 形 成機 構を 解 明 す る ン の 内 部構造 に 関す る 情報も 不 可 T E M 観察は ) こ の ､ よ うな ｡ ン ー チ ング に加 えて ス パ で は､ 技 法で の ､ ｡ ン の T ー 示 す貴重 な結果 で あ る 第 関す る情報 を 得る た め 衝撃 され た 多結晶C ン 従来の 理論 的研究は ｡ 衝 撃表面の 形態変 化に 基づ で あ る 章 か ら成る い に よ り親祭 さ れ た イ オ ン 形 状 に 関 す る 情報 だ け で な く の 主 イ オ に い 形 成 の 根底 に ある 物理 的過 程を 理 解 し 理 由 で 行わ れ た も の で あ る 本 論文 は ) い タ u E M デ 形成 に果 た した ン の ッ ー タ か ら 核形 成 ー シ ､ 役割 ゲ ー に ッ ト上 に M ドコ つ ー い て と 発 展 段 階の 両 タ さ れ た原 子 の 再堆積が 方 コ ン の o シ 結 晶構 造 を 決 定 し 考察す る に ー ドの 供 給 を 受 け な が ー ｡ 本 章に 記述 寄与 して ン 発 い る こ と 達に 寄 与し ､ ､ その 形 の T 及び E M ､ イ て い る こ と を ｡ ド供 給 の な い タ ー ゲ ッ ト上 で の ー 7 - コ ー ン 発達 過 程を ､ 単結 晶 S i ウ エ ハ 上 に形成された S i E M イ オ に よ ン っ 衝撃 第4 章 コ ー ン の て 明 か さ れ る S の 二 で は､ 高分 解能 i コ ー ン の T 構造 は 次効果の 影 響を 反映す る 本 研究の 捻 括を 行う 観 察結果を 基 E M ､ ス パ ッ タされた タ こ と も に も ふ れ る ｡ - 8 - に 考 察 す る ｡ ー ゲ また ｡ ッ ､ 高分解能 T ト原 子 の 再堆積等 第 2 章 多結晶C u タ ゲ ッ ト上 に ン の 形成さ れ た シ ドコ 電 子顕微鏡観察 ー ー 2 1 . 【ま じ め ちニ 不 純物が 原 因 と 考え られ る う に で ､ 従来 説 明さ れ すな わ ち バ ッ タ て で あ る て い る 形成 ン の ー 一 ｡ 方 ン 入 に 恥b ､ し て 働く ホ イ ス カ 過程で い デ ィ ン ー 射角よ 5 0 成長 っ 7 1 〉 の は､ に よ に あ る物 理 に シ ド ー コ ー レ フ トス タ ン ー ン の で あ る か に E M っ 発達過程 的過程が 明ら か う い て の 栽察 を行 い デ ィ ン グ モ デル の 場合 基板物質 構 成さ れ る 理論 で は ､ コ ン の 中 ｣ に 不 純物 は に コ 含ま れ る を 提供す る こ と が で き ー ン で 核形 成の 中心 し たが に 表面原 子 っ 異な それ に よ い て つ っ て 得ら れ る 検討す る て い く こ と に な る と し て て コ ン が ー ､ 2 て い な い コ 2 4 〉 ー ン の 除去 過程 E M に よ る シ 9 - したが ｡ 参 照) 2 . っ ｡ て ､ ー ド コ の モ つ っ の み と ー デル で どち ら ､ こ こ で ｡ の は ､ 情 報を に ー それ ら は ､ こ の モ こ れ に 分布す る 不 純物 て T ス ､ ｡ 結 晶試 料 中 は ｡ 形成 さ れ る た 構 造上 ､ E M - 1 っ したが 残 念な が ら 機 能す る た め T ､ (図 たよ 不純物 が トリ ガ ､ て い る が､ っ ･ ｡ の ス パ ッ タ こ の よう に ｡ べ それ らが ､ 1 5 て い く 般的 な議論 は ま だ な さ れ 表面か ら 削り取 ら れ こ と に な る｡ ､ 削ら れ に 述 で か の 何れ か に よ J そ れ ぞれ の 表面 不純物 は 孤 立 し て お り ､ る 純粋 ､ 形 成 に 至 る 物 理 的過 程 に に ン は 一 ン 進行と と も ー に よ る 提唱 され た 後者の て ス パ ッ タ リ ン グ の コ 状 欠と な る 形成の 根 底 基 ン 飾 2 . く り出さ れ に は不 可 ン ン の T ー つ っ コ ー 表 面突 起が 1 タ か ら 保 護 す る 役割 を す る に よ ､ ドコ 衝突 ッ ､ デル 相互 作用 は ー つ パ モ と イ オ ン エ ッ チ ン グ と の コ シ 表面をス ､ に コ ン の 其の 成長 で は 表面移 動が ､ イ オ ｢ ､ 成は の 形 ン｣ デル の まず か ー モ ･ 原子 デル が よ り 妥当 デル｣ 変わ る た め て ､ の モ モ 不 純物粒子 は ､ め ー グ ドコ ー 不 純 物を 上 部 に も ､ 関与す る n e r わゆる ｢ シ ､ 前者で は ｡ ス パ ッ タ ､ 速 度が イ オ コ ､ ｢ レ フ トス タ ン ､ ー デル 対 しW e h ､ に よ n e r の 不 純物 は 必 然的 に 成長す る ン の 研究 は ､ シ に ー 関する 情報 ドコ ー ン の 形 成過 程 れる 2 特 に ､ 不純物 ､ 実 2 研 究 で は ､ る 研究例 の 多い C 酸 素 飼) 薄板 ス パ u 前 ッ の ン グ ゲ ッ ト材料 と した をタ ー E M 試料 ホ の 用 い 国 2 ･ 1 C たOF HC 粒 か ら構 成 さ れ に ル ダ ー に ー ｡ あり タ が豊 富 で タ トは ゲ r ッ 想 え て く れ る も の と 予 こ の よ う に し て ｡ て い ( a) タ u 薄板は た(囲 2 ー ゲ ッ た っ . 1 ) トに 用 ( 囲 2 . 準備 さ れた タ 参 照) 6 い シ ー た OF H C で さ u の T -- 1 し ｣ ゲ コ ､ の 薄片 コ ア ル ､ ト に は ッ ､ ー ン 形成 関す に m m の OF HC に 切 り 出 した も . C (無 u の ル を使 用 した 入 A E S の 不揃 ー で 検 出可 能 い な徴結 晶 ｡ 方 位 を 持 たず に は ド材 料 C ､ ー つ . 取 り 付 け 可 能な 大 き さ 多結晶状態 ｡ か ､ 厚 さ0 05 ､ に 6 0 % リ ン 懐( H 2 P O d ) 水 溶 液 に よ る 電 解 研 磨 と 不純物 は認 め られ なか こ で 関す る デ タ リ 念 な超音波洗浄を 施 し た こ 情報を 与 の 法 方 験 か ら T イ オ ン 照 射 な量 何 らか い て こ つ 7 3 ) . ､ 軌 る 役 ｡ こ の で 演じ の ､ E M 同様 像 ｡ に ､ ､ 大き さ 超 音 波 洗浄を 施 し た 径 (b) 対応 す る E D パ タ , ン ｡ 0 ･ 05 m m シ の M ワ イ ヤ を o ド源 の M ー ワ イ ヤ は o 上 に 直交 さ せ た ｡ ン 照 射中 経え 間 な く タ ド漁 と タ ー シ ー ド源 と タ ゲ ー ー ゲ トを ッ 2 ･ 2 ( a) オ 乱 ー ( b) ジ タ ェ ー ( a) 内 の 矢 馴 タ ､ n B マ イ ク ゲ ッ よ ､ ( 2 M え たJ A M P ー ゲ ー ゲ ッ タ リ 見 られ る よ う に a の ス パ o ッ - 1 0S オ トを ッ ト 表 面( C ッ 10 図 . 差動排 気系 を 備 照 射を 行 シ 囲 2 ､ 7 4 ) ･ ｡ ､ ン っ 5 8 使 用 した u ジ ー の トの 上 側 マ ェ イ ク 上側 の エ エ ジ の u の も の よ り も 小さ い 垂直に立 て た C ､ ブ ロ よ う に 配置 す る こ の 薄板 に グ 率は C ン ッ 薄板( タ プ 内で ー こ と で ､ シ ジ) に 供 給 す る ッ に ロ u 垂 直 方 向か ､ ー こ れ ら い が は で ､ e (】m ロ ブ ト と シ イ オ ン ロ ー ー プ内 に 設置さ れ た タ ド源 に 対す る イ オ ン ビ 衝撃 エ リ ア ( 上 側) ー1 1 と ー ー ゲ ッ ト と シ ム の 入 非衝撃 エ ー ド 源の S E M 射方向を 示 す 模式 臥 リ ア ( 下 側) ト) ッ の ) イ オ ド原 子 を イ オ こ と ある ゲ ー ｡ を 示す ｡ き る 60 0 ｡ 傾 斜さ b) せ た イ オ ｡ 2 C 皿 で せ た の ビ ン 囲 2 ､ 2 . 部分 もイ オ ス パ ッ ､ + と Ⅹ タ ゲ ー 照射後 JEM - ･ ､ r トの イ オ ッ タ ー ゲ 移し 状は . 1 シ ー 多結 晶構造を 持 面をも つ をイ オ ン ー ゲ こ と ッ 代表 例 シ ー オ ドコ タ ー ゲ ッ つ っ ジ ェ E M (I S I 験 結 ン の 形 ー C ギ a 台で あ ､ 表面 下 た ( 囲2 トの 表 面 形 態 に は マ - と し て､ 垂 直 入 ドの 供 給 な し に 射 ス パ A シ r ッ C 薄板 と M い の で C ロ 薄板の 上側 u ャ ム バ タ リ グに用 ン 350 叩 の エ たイ オ い 10 は ン 合わ ジ以外 ッ 内 の 圧 力は ー 鵬/ 150 ､ ワ イ ヤ の 交 点 に o ブの チ ー ス パ ッ ｡ u そ れ ぞ れ ､ 2 . 7 - p + A ､ a r ー . 10 ∼ 1 8 ･ i o n s /c 2 に 皿 達す るま で 行 7 5 た っ ｡ 7 7 ) - ｡ 分 散 型 X 線 分 光 装 置 を 装 備 し た 20 0k V 透 過 型 電 子 顧 微 鏡 ル ダ イ ク プ ロ D S 1 3 0) に よ 果 考 と ン の ー 合す 上 に 直接 ー ロ に 適 ー コ 結晶状態 を 決 定し る よ う に 作 の せ る こ と 製 し た の で 7 5 が で きた - た タ ｡ T ､ 7 7 ) ブ の S E M は 分 解能 が 不 十分 な た め ー 詳 しく 観 察 し た て っ E M また ｡ ー ､ T ､ ゲ ッ メ ッ 個 々 E M ｡ 察 態 及 び構造 に は､ 電 解 研磨 後も 浅 っ た ｡ a ー の 矢 印 で 示 し た 部 分) ド供 給 の 有 無 に よ イオ ン で タされた タ 照 射 した タ ー ゲ ッ ー - ピ ッ っ ー トが 散在 し 完全 ､ の 不 しか しな が ら ､ き り と した 違 ゲ トの表面の様子 を図2 主 と して テ ラ ス ト ッ に 発 展 ス パ ッ タ さ れ た タ っ ､ ゲ ー 規 則性は さ ら て は ッ に 平坦 な表 表 面 が 非 平滑 な タ 出 して 表面 ｡ ト 表面 は 12 い こ の よ う な､ に 埋 もれ て い た組織 が秀 2 . ､ プ ロ た っ ズ量 が ー ホル ダ ､ 表面 の u 電流密度は ､ 照 射領 域に 形 成 さ れ た ン ー 中心を ク マ イ ェ ト を得 る こ と は で き なか 照 射す る と が分か p 総 ド ､ ル る こ と な く ､ の 断面 ム 顕 微鏡の 試料ホ ､ 径 . ネ エ ､ イ オ ､ 実 3 3 す る トを ッ ム ー ジ を 特別 に 作 製 し た( 囲 2 ー ガ ス は そ れ ぞ れ 9 9 9 9 9% と 9 9 9 9 5 % の 高 純 度 の も の を 使 用 し た e 照射は ン 高分解能 S ､ . . ガ ス と X ン の･ 形 ー 観察 後 2 A ､ ビ ､ ー ジ ー 6 グ 中 で も10 ン V e 板厚 よ り も 十 分 大 き u オ ｡ その た め の 試料ス テ ､ ビ ､ ム 径 は C ー 照 射 され た ) ン 助けをかり の の コ ビ ､ 上記 の よう に ､ ュ に 示 す よ う に a い 速 電 圧 は 3k タ リ 2 0 0 0 F ‡に トは シ で e 照射を 行 ン ム の 加 ー (た だし ｡ 台で 2 方向か ら イ オ い が 認 め られ た やリ ッ 3 . ｡ に 示 す ｡ ジ構造 で 特 徴 づ け ら れ､ けた タ ゲ ー コ ッ ドの 供給 が ー 状の 突起 は少 数で あ ン ー ト表 面 に は コ ン の ー コ ー ン た っ 状 突起 が 密 数 を 著 しく 増加 さ こ ｡ れ と は 対照 的 に 観察 に さ れ( 図 2 . せ る こ と が 明か と な 園 2 タ ) ､ っ た ｡ ( a) ン ゲ ー ドの 供給 を う ー ト ッ の M ヘ シ o ド供 給 な ー 衝撃さ れ ト表面 の S ッ シ o シ イ オ r ゲ ー タ a ◆ し に A M 4 3 . ､ E M 像 た . ( b) ( a) 内 の 失 じ り が 示 す 部 分 拡大像 の シ 4 b . ド ー 2 ､ の 供給 を 受 け 4 . c っ 鋭く尖 て い る 観察され に 示 す コ ー 一 ッ 方 囲 2 で た 突 起 ､ 時折 ン の 場 合 で す の 形 状をも つ コ ､ に は ン ー の の こ 状突起 . 形状及 び大きさは 均 程 n m 場 合 結 晶 方位 を も っ ､ 先端 た コ こ れ らは ｡ ー て ン の 明 ら か に 頂角 ､ に コ なか っ ン も 認め ら れ た い る ｡ こ れ は ン ー た ､ 表面 に 7 9 ｡ 9 8 ) 囲 2 ､ の 大き 先端 ま で ､ ｡ 例 え ば ｡ ､ 型 で お そ らく B el s o . 5 上 部 が特 ､ n 囲 2 ､ 表 面 張 力 に 起 因 す る 表 面応 力 は 場合 - i 3- 的 で は 一 向 か う ほ ど 増 大 する に ー コ 所で 折 れ の し た 結 果 と 思 われ る の 形 状 を 詳 し く 観察 す る と の 4 d に 示 す よ う に 理想 損 傷 を 受け た ､ 先 端 か ら 5 00 りを起 べ あ る特 定 中 ､ 発 生 し た突起 に ド 型 の 突 起 ( 矢 印) ( ピラ ミ 突起 の ト表面 ッ ､ 結晶面 ､ ､ ゲ 突 起も あり の は ー が ある て い る) 定 7 g 〉 タ に 示 す よ う に さ が 異な っ て ｡ ､ と 働 く 応 力 が 最 嗣 密 面( C 先細 り Wi l u s で o n は 図 2 ･ 4 ( a) シ ー ド供給を 受 けな が ら A ( b ト( d ) タ ー + r イ オ ン 衝 撃さ れ た タ ゲッ ト上か ら 検出され た 典型的 な 図 2 の 一 1 4- コ . ン の ー 5 代表例 ー ゲ ッ ト表面 の S 高 分解 能 S 損傷 を 受 け ｡ E た コ E 像 M ー ン M ｡ 像 ｡ ( 1 1 1 ) 面) に 沿 た 臨界 せ ん 断応力を 越 え っ 理 論 的に 予 測 し て い 所 に 見 られ た 結果は A ｡ 表面 応 力 は す の で の る ペ べ こ れ に よ く ル は こ の ､ 6 は 囲 2 ス パ ッ タリ . よう に はなか で あ る っ ｡ た ､ A . ン + r 4 致 して おり 一 ま た に 示 す タ コ 観察さ れ た ､ ッ 変形が 起 ン の ー ン に ー つ タ リ グ中 ン 多く あり 衝撃 さ れ た タ ー 原子 は､ タ ー M ､ で o の シ ー ドコ ー は 用 〉 囲 2 ｡ 屈 曲は ン の ジ ー C ､ ェ ス ペ ゲ ッ ト表 面か ら ゲ ッ ト表 面 に ･ M ､ o 連続 的 ､ 5 8 5 9 ･ ･ 6 1 に ･ ( 山 ) Z P E ( e c †r o 図 2 . 6 囲2 . 4 した オ 示す a ー の タ ジ ェ E n ー ゲ ッ 6 0 0 n e rg ト上 の ス ペ ク トル ｡ コ ー 15 ン の 矢 印はM ｡ 一 8 0 0 IO O O y (eV) ー ｡ E M レ ベ ル に 仰 像 達 こ の ス ペ ク ト 形 成 さ れ た 領域 o の エ ネ ル ギ ー で 淘定 領域 を ｡ こ と 供給さ れ た は ず 7 4 ) P 4 0 0 5 の S が 検出さ れ る ＼ 2 0 0 こ と を の 信 号 の み か ら成 る こ と が わ か る u 山 0 . 梅界 ､ 得る 先 端 か ら ≦1 ､ ク トル で あ る 関する 実験55 ン に ー コ い て こ り ｡ ト表 面 の オ グ 中 に 書己録 さ れ た も の これ ま で の ､ ゲ ー イ オ ン で 垂 直 に ス パ ッ ｡ a コ リ を発 生 さ せ る の に 十 分 な大 き さ と な る した 局 所 的な 表 面 応 力に 困る も の と 推翻 さ れ る 囲 2 りに よる イ オ ン 衝 撃を 受 けた C J + r す ､ で 示 され て き た よ う に 代表 料 の た こ と は と イ オ ン ビ ム は ー バ ッ 低 ､ で ある ｡ ッ タリ ン グ率 金 属 で あ る M こ れら の 事実 を 踏 ま 意外 な 結 果 と い え る 衝撃中に はタ シ ､ タさ れ て 来し 堆積 す い あろ う ( 2 た . 3 ー ゲ ッ o の た し た ゲ ー る や なや そ . 2 ー の コ 役割 をよ り 明 確 に ッ ト上 M に 形成 さ れたも 様 の 構造 は 薄 膜タ ー グ ー ッ トか ら タ ､ ､ 原子 と と も u ゲ ー ゲ ッ ト か ､ なる が ､ で M ､ ッ ドは イ オ ー 今 回 原子 が o タ 除去 さ れ ､ しま て シ イ オ ン ､ ド酷 か ら ー イ オ ン ビ ゲ ッ ト上 ー っ 衝 撃前 ン 場 合は の ド原 子 が に ー シ タ 保護材 ら検 出 さ れ な か に o ス パ ッ 対 する ト表面も既 M シ に は デル モ ト ッ が上 記タ o い る こ と に 示 す結 果 は に 殆 どが C る 7 . の で ゲ ッ ､ M は 検 出さ れ なか o 発 生 に 欠か せ な か ン の に は A ｡ 2 - . あ る ) ｡ よ り も 電 子 線を 透過 しや す く な と 同 6 . の 要が あ E ゲ ー ト表 面 を 同 時 に 照 射 し て お り す る ため タ を囲 2 ゲ ッ ー 表的 な ー ィ ン ゲ ゲ る 必 デ デ タ u ス ム に ー に 飛 た こ と を 示 す の で っ ｡ 結晶 状態を 決 定 す T M ト表 面 に 付 着 して ｡ 節 参 照) 供給が 相 当 量 ン ､ ッ 囲 2 なる い トス タ レ フ ｡ え る と は C o ト 表 面 に 到達 し た と き に は こ と に イ オ ン 照 射 さ れ た タ M ー ド源 と タ ー タ て 曝さ れ ､ ス パ っ ト上 やはり ､ + r 1 イオ 2 に 囲 2 ン 示す 7 . に ､ ｡ こ と 前述 衝 撃 の ( おり に 形成 さ れ た A 先端部 っ れら こ の E M ある 形成 され た シ の 突起 は 例 で は ､ より に て シ ｡ 全 て 囲2 ､ 突起 . 7 嶺 ｡ も 観察さ れ ン で 先端領域 た シ ー ド コ にA ー ン の a の タ 代 ー 先 端 付 近が 胴 部 の の コ ー 4 ー ン の ー . ､ ドの 果 コ ､ タ は ー ー ドコ ー g M - T ､ で デ M E 未 発 達 な 結 晶 性 が 示 唆さ れ 成さ れ 16 に の S の の 国 2 ー 上記 ､ を 示 すも よ う に よ 示 す最 初 て ､ た っ た が っ い て 相 が形 ン の T E る ｡ る ｡ ( 8 1 ) こ ) れ こ の タ ゲ ー たが て っ (以後 トは ッ ､ こ の 大きさは不揃 ､ 突起 先 端 突起先端部 ､ と 呼 ぶ こ と に す る ′く ル ク 相 で ) っ て い る は レ フ トス タ ン 突起 囲 2 ｡ デ て した が ､ ･ 図 2 ､ . T E M S に よ る 装備さ れ た Ⅹ 結果 ､ に と 同様 ･ い ずれ 対 して も 結果 は 同 じで あ 形成さ れ た こ れ らの に な る ｡ つ ま り シ ､ ー ー に . 8 コ ドは の ､ は M こ とが こ の 表面 に は 概 念で あ コ ー 測定 o ー る ス パ ッ タ ン の 三 7 に 示すコ . に よ シ ､ ン で ー の エ ネ ル ギ っ た っ 突起 ー 7 5 ･ て も の - の で あ る ｡ ｢ B 相｣ 相を は 全 体が 単 つ の｣ の 一 相をも 結晶 つ 構 8 に 8 1 ) 場分 析 した 結果 を 図 o の 信 号が 含ま れ 確認 さ れ た 他の ｡ + A ･ ､ r ー コ イ オ で は なく コ ､ ス ペ ク トル ｡ . て お らず､ ー ン と して は機能 して い な か 段階 2 ン の X 衝撃 線 に よ ド原 子 は 堆 積 し て ー ｡ . し 形 成 さ れ た 場 所の ､ う な ｢ 2 すなわち ｡ 測定 した E D S 17 ン ー つ ､ ｡ で そ の 保護 物 領域を 示 す - の よ コ ド源 か ら 飛 来 し た シ 次 元 的発 展 たも の と 考え られ る い 囲2 い ン の ー ド｣ 真の 役割を 果 た して 図2 な グ て おり 形成さ れ た も に 突起は ､ ィ ン ス ペ ク トル に は M たが ｢ シ 7 の デ 線分 析装置 っ 従来の に よ る と レ フ トス タ ン ､ て っ デル モ 新た で 胴 部の 明確 な結 晶性を も ､ い ､ で E 換え れ ば グ ン 微 結 晶粒 か ら 構 成 さ れ 衝 撃下 ン が 混入 さ れ て 居らず 階 ･6 の A ディ 相｣ に グ モ デル で は 説 明が 困難 で あ る ィ ン ､ 明 らか ､ o に M 分 析も 行 っ . い ずで あ り 上 に 示 した 突起 を 示す 言 ｢ A 晶相を レ フ トス タ ン ｡ はあるが 明瞭な 結晶相は イ オ の 不 の 不 明瞭 な結 結 晶状 態 を 残 す 成 造は ｡ い で 矢印 ン の っ た 核 形成 こ と の 段 a に 示 す 突起 が 存在 し て い る ( 矢 印) 囲 2 9 . で は 上 ､ こ の ｡ 突起 ( 1 1 0) 反 射 に 合 致 す る 単 結 晶 パ タ 視野 像 に よ れ た 電子 の は ･ 9 ある 微 小 単結 晶 ( a) る E で 相領域 内 A D バ タ ー に ン ｡ ､ 電 子 線 回 折( が現れ 立 て た 仮 説 ス パ ッ タ 中 に A 微結晶粒が 含ま れ ( c ) ( d) 各 々 8 1 ) ◆ トは ､ で は ､ イ オ て い る シ (了1 1 ) -1 8 ッ r E D が( 囲 2 て い る に ､ 様 な 先 端 付近 そ の 回 折 ス ポ ､ 以前 ｡ に み ら れ た に よ る ン ー て 証 明 され る よ う に に よ る も の で 起源 と なる 囚 2 っ 突起 の ー と (ラ2 0) 回 - の A に は )優 9 b) . 衝 撃 ドコ の ー 折ス ポ 9 c と 2 結晶粒 の . に よ っ て M 蝮 の ( b) 対 応 す の T ッ トに よ る 暗視野像 ｡ ー ン の 構造が劣 化 ン E で 反 射 さ コ つ の 9 d の 暗 . 格子 そ 微結 晶 の 格子 か ら c c よ う な 2 相を も こ の 相 の f u 囲 2 の に B 中 の C ､ ､ 突起 中 ン 相 ｡ さ せ られ た も の と 考 え て れ る コ ン の ー し 得 な い 最先 端 と 考 え る の が妥 ｢ コ も る タ の で ー 1 5 ) ン 理 想 的 レ フ ｡ こ の ディ ン に コ 当 で ッ ( ｡ トス タ ン デ 点 を 踏ま え る と グモ デ ー ある 9 . バ ス ン 型 しかし ｡ a の 矢印 こ の 点 ル で で あ ィ ン ､ 囲 2 コ . た ｡ い 垂 直入 射 に 近 ､ い イ オ 再 堆 積等 に よ る 成 長 過 程 を 経 の て は ン は ー 7 や 2 い で は 示 し た よ う な 明 確 な 結晶構造 を も 軸 対称 ､ は到 底説 明 し難 っ で に つ グ 考え こ の ､ タ され た 原子 定 義か ら す る と と は､ ン｣ あ る ｡ に 囲 2 撒結晶粒は ｡ い た . 次 の 2 で あ り ､ まさ 9 の か ､ 2 節 で 辞 し く . 突起 の ー b) E - 19 - ン て 成長 した も る ｡ に 湾 曲 し た 非対 称 な形 は 先端をも に 1 図 2 ､ 型の 突起 パ タ の ー 0 a の T 理 想的 に E M 像 ｡ 円 で 囲ん だ 領 域 ン に レ フ ｡ コ ( の つ で あ ト ス 示 す 突起 は そ れ ら の 形 成 機 構 が ､ ( a) 0 1 . ､ の ) な る はず ( a) 内 D 結晶粒は 存在 歳諭す 形 状 の 曝さ つ 定 義通 り 明視 野像 に み ら れ る 相 似 な外 観 は . に い 対照 的 国2 衝撃 斜 面 は 直線 的 で 鋭 つ に こ の そ れ と は ｡ 3 . ン ､ 厳密 で あ に 同 b の よ 確 に 一 う に ｡ 前章で 述 べ た よう に ゲ ッ で 最 大 の ス パ m ト材 料 組合 せ で は は 30 ∼ り ､ る ｡ こ ■ っ て に よ り する コ が こ ､ ､ イオ 7 0 ､ タ リ ッ ン 0 種 0 75 ∼ れ ら 覆わ の ､ ー ン 図 2 れ て こ の ､ 突起 い の トが現 れ て お り ッ の M る と な る こ と が 理論 の ン がわ か こ と エ ネル ギ 的 に 予 っ p に 想さ れ グ理 論 に よ 形成 の 主因 がイ オ ン に よる エ 0 の 突起を さ ら に 詳 しく 観察 す 1 1 の a がわか る に C u 斜面 ( 囲 2 図 ｡ の . 2 . 微結晶粒 4 ) a か ら い る ように 図 2 . ス ､ 1 1 パ ッ 囲 2 て 予 1 0 a の 関数 て い る っ 囲 2 ､ 格子 u の . 反射 も影響 しな に 1 5 る チ る 8 2 ) 債( る と 冗 っ て 構成さ れ ス パ ッ タされた C ゲ ッ い 1 0 に 正 程極 - V + A - 0 r の a 右斜 面 が 薄 u c i o ト原 子 の 再 堆積 い e ll ら2 再堆積が . 8 ､ 3 8 コ ー ･ お て い っ 堆 積屑 に 2 3 8 3 8 ･ ー 頂角 の 物藷 の の u 致 して 一 銅 タ と C 暗視 野像 ( 国 の に 突 起 に よく ) 特定 ､ 値は主 た こ と を っ 庶 子 u 内右 端 の 突 起 の 拡 大 像 - 20 ｡ の ｡ に . て い る こ と が証 明 さ れ A ｡ の ｡ e 1 . 2 8 - 突起 ､ 3 k 囲2 グ過程 であ ン に よ ー 1 4 ) 1 ､ 般 一 ､ こ の ∂ ｡ 測さ れ ッ ･ 1 3 あり で ｡ に そ の 拡 大像 を 示 す タ さ れ たタ . 格子 定 数 依存 し れ ら堆積眉 が 形成 さ れ た 原 因で あ る と 考 え ら れ る り 返 し強 調 して の は ン に ー そ れ ら は C ､ 入 射角 ィ ン 堆積届 は 主 や粒 界 イ オ ン の u タ ｡ グ率は イ オ ン グ率が 得 ら れ る ､ 濃 度が C o パ 対す る E D に デ 1 . ン 及 び ､ タ リ パ ッ ス ､ で レ フ ト ス タ ン と こ ろ が よ っ 突起中 ､ 突起 の た こ と を も 示 して も い る あ 8 れら こ ｡ 事実は また の で 角 せ る こ の も い 想さ 周 期 的 に 配 列 した 回 折ス ポ ､ 合致する めて 低 た こ と を予 っ ･ ､ 3 8 8 3 ) ン の 2 ) 1 隣接 ･ 8 3 ) が繰 発展過 程 含ま れ に が 5 ∼ 実は ､ n ( m に れ は ほ ぼ40 C 実証 す 図 2 1 . 領域 が 明 2 る も の で あ る は ､ (00 2) で て い る に も か か わ らず い ス ある の で u っ 8 ト 8 6 ) 耐 え得 る と は ポ ト ッ た こ と を 示 し て い る は 不 連続 で あ た っ ､ ｡ は ､ 考え . 1 2 と 実際に は ､ に く い 匪1 2 トは 回折 ス ポ ､ 堆積 層 か ら の 電 子も に ッ 1 ス こ の ポ と こ ろ が 不 可 解 な こ と に 突起が 完 全 . 事 が で き よ う な微 小 構 造 がイ オ ン 衝 こ の ､ 0 回折 ス ポ u 8 ッ で ある の 曲率半 径 の い ある こ と で 鋭利 削る に 堆積 層 の ｡ こ と 形 成 が 突起先 ｡ 明か ｡ ､ こ の ､ 突起先端 ､ こ の ル ま で レ ベ お そ らく ｡ 暗 視 野 像 に 映 し出 さ れ た 明 る 仮 に き 事実 は 非 常に 小 さ 先 端を原 子 ､ 突起表 面が 方位配 列 し た C 図2 の べ 驚く の よ る 上 記 の 突 起 の 暗 視 野 像 で あ る に ま た ｡ つ 一 る 大 き さ) しか し ｡ 領域が 連続 的に 映 し出 さ れ た は ず こ と 相当す 衝 撃 が 突起 る く 映 し 出 さ れ て お り C 域) に に も う ｡ る 役 割 を 果 た し た の で あ ろ う 形成 さ れ たも あ 原子 u ン に よ る 伴う 機械的な 応 力 端を 保護 す て こ 加 速された イ オ る こ と を 撃 る こ と は 確 か な よ う で ある に 単結晶 それ故 ｡ 微結晶 内の 円 っ 単 結晶 領域 ( っ 明る ､ ､ ｡ - 2 1一 で 突起 の 表面 散 乱 され た 電 子 に よ つ E D パ タ 暗視 野 優 領 域が 不 連続 て い た こ と を 示 . ン ー が得 ら れ ､ ､ に 点 唆し 像 は ( 0 0 2) て っ 堆積 物 が ､ ま り ( 0 0 2) 方 位 を も た と す る と い ､ ト に 寄与 し て お り 囲 ん だ 領 域の 暗視 野 像 で ト に よ る あ で か ら成 い ッ 領域 像 には ｡ に は 在し い る ｡ つ 領 明る て い た ､ E M 及 び T 以 上 に 示 した S 観察結 果 M 形 状の み な ら ずそ の 構造 に お 突起 は ､ 突起 最終的な 形状 は の E 5 1 58 8 圧‖ い て に よ り ､ 多結 晶 も決 し て 均 C タ u したが 多 結 晶試 料 て の 場合 同じタ ゲ ト上 に 発 生 し た 突起で あ て も､ そ の 形状が 異 な る こ と は ごく自然 に 起 こ り 得る こ と で あ る っ 明かされた A 相の 形 成や 方位を も っ され たタ ゲ ッ ト原 子 の 再 堆 積 が コ り ､ ( つ れ る ー イ オ ン エ ッ まり A ､ こ の ｡ を 否定 し グとス パ ン 相や 方位を も よう に 突起 ､ チ 本筋 ､ の 形 い て つ 2 3 . . 般 一 X ､ 布を示す り ､ 2 X e ､ に 1 . + a シ ー ン に に 実験 デ タ は レ フ トス タ ー こ の イ オ ン エ ッ チ ン グ過 程 と ス パ ッ タ さ れ た ◆ イオ に よ る結 果をも と に 考察す る チ ン グ過 程 と 再 堆 積 過 程 の 相 互 作 用 イ オ ビ ム ー タ ー に つ 断面の 電流密度 ( イ オ ゲ ン ト上 ( 囲 2 ッ ド B 域 の ー ズ皇が ビ ー れ て 低く な ( 挿 入 囲は っ エ ッ ン デ ー ､ ) た こと がわかる ッ チ ｡ グ と 競合 し て こ の い 束 密 度) M に よ り ス パ ッ タ ､ を 示唆 す る も の で あ ン を 発達 さ せ る よ う な ー っ た こ と が 窺わ グ 理 論 の 普 遍 的妥 当 性 ィ ン っ て 決定さ れ る こ と 表面 に 結果は - て い る に シ (囲 2 . シ ､ 前節 ー - 1 3 b) 形成 さ れ た 突起 が で 予 ､ 想し た よ う 堆積 し た ｡ シ o に ー ガウ ､ 到達 率 に 図 2 1 . み ら れ る) の ピ ､ シ ー ー ､ ス 分 つ ま 最 も 高く で 堆 積し た ｡ ド源近傍で は M す なわ ち ､ 22 ､ ン ド 源 近 傍) ー S 分析の 結果 で ある E た こ と 疎ら で は な く 一 単 位面 積当 りの イ オ 衝撃領域の 中心 ( 意 味し 再堆積 過程の 相互 作 用 の 分 布 は均 ム a で の 原子 3 ト表 面の A っ ン E こ と 相互 作用 が あ 1 て い た こ と を 拡 大 像で ゲ . ン ド源 か ら の 距 離 と 共 に 増加 し て お り よる T ､ っ ｡ エ ッ ン ｡ ｡ 衝撃 ン エ しか し ｡ グ と 再 堆積 の 相互 作 用 に よ ン き る ほ ど小 さ か イ オ コ で 示 し た イ オ ン 衝撃さ れ た タ 濃 度は タ さ れ た 原 子 の 再 堆積 の 間 に は 発展過程 ン イ オン 向か う 3 関与 して た ー た 堆 積 層 を 発 達 さ せ る よ う な) っ ッ た微 結晶か ら なる 堆積 層が 発 達 す る 事実は チ これ は､ ｡ ー ッ 単位 時間 当 りの イ オ 周辺 囲 e 2 に ､ ッ ､ い 状及 び 構造 が を 予 想さ せ るも の で あ る 次飾で は た っ そ れ ら の 基 と な る 結 晶 粒 の 結 晶方 位 の 影 響 を 受 け る こ と が 知 ら れ ､ ､ ･ ト上 に 形 成 さ れ た ッ で は な い こ と が 明 らか に な 一 て お り ･ ゲ ー M o 4 は ､ ､ に 示 す 原子 の ク は無 視で ドの 堆積 が ド原 子 が イ オ ン の 到達 率に 比 例す 前述 タ ー ゲ の A r + 割 合で 表 面 か ら る イオ 衝 撃に よ る 実験 ン ト上 か ら M ッ バ ッ ス で は は 検出さ れ な か o タ 除去 さ れ た こ こ で ､ た が っ こ ､ を 示 する も の で あ る こ と 示したⅩ e ◆ イ オ れ は お そ らく ､ 衝撃の 場 合と 異な り ン ◆ A ｡ r イ オ ン と タ ー ゲ 言 s u 空 ( ∪ S 〓 モ ∪ ⊃ ← 巴 . q ｣ J コ D U ) U 〇 一 ( b) 周 2 . 1 3 Di s†c] n ( a) オ ジ ー ェ マ 像 ( b) B 域 の 拡大 像 ッ タ リ ン ロ イ オ ン ビ M ｡ イ ク ｡ ー Ce プ内に 設置 m ) ト と シ ロ ム 断 面の 餞 流 密 度 分 布 を 示 す模 式 図 ー ー ｡ - 23- ゲ ッ した タ ゲ ブ ( a) 内 の 矢 印は タ グ後 に 撮影 (L) トの エ ー ッ ッ ジを 示 す ｡ ｡ ー ド源 の 低 倍 S E ( a) 内 の 挿 入 囲 は S E M 像は ､ ス パ ッ ､ ト 上 M 原子 と の 二 シ ドの 堆 積 が 確 認 さ れ た シ o で は､ た シ ー 原 子 間 衝 突 (bi ド の 堆積 の 様 子 を 基 に ー コ n a r 左 右す るイ オ ン 電流密度 の 影響 に 囲 2 . 1 5 こ の よ う に る と ､ てJ お り a ､ に 示 し た 域 A に そ の 頂角 は ､ ∼ つ 明 視 野 像I ㌫ l li ドコ ー ー 発達 ン の ー C O - y い て i o n ン の T 0 で エ ッ チ ン グ モ 前節で 議 論 した よ う に に 形 デル これ ら コ ､ の 効果 E M e 7 ) 原子 成された大小 コ に よ り 予 ン ー た っ 型突起 ー ン の 突起 を撮 影 した も 型で あ る 測 さ れ る 値( の 発 正 一 達の 主 因が イ オ ( 山 ) Z P 4 00 図 2 . 1 4 囲 ( 2 . 3 1 a ス バ ッ タ に 行 っ た の A 中 E n に ､ B 6 00 n e rg y 8 0 0 測定は ｡ ｡ - 24 - 10 0 0 (eV) C 域で 測定 した オ ､ 記 録) 観察 さ れ ､ それ を ー ジ ス パ ッ タ リ ン ェ の で あ る 2 ∂ m) に よ く P E J e c †r o ､ ｡ 円内の 突起 に 注 目す ｡ ＼ 20 0 に 再堆積過程 と の 山 0 本筋 に よ る も の で あ ろ う｡ 観 察結果を 示 す と共 に お け る ス パ ッ タ 形成 さ れ た 突起は 先端の 尖 40 ) 議論 す るi 域 A s ス ペ ク トル グ 開始 数 分後 ン エ ッ チ 一 ン 致し グで あ っ で コ く ､ た ー こ と をさ ら に確信させ る も ン の 頂角 は 大 き く な 右斜 面 図 2 . 1 微 に 5 か な ( a) タ A ー る 湾曲があ 1 5 ･ の で ￠ 2 ) ｡ る ｡ こ ある ) と こ ろ が ｡ ( c) ( b ) よ る 暗視野 像 の e 解読国 ｡ T E M 倣 ( d)( b) 内 ｡ ー 25 - の 場合 A 円内 ､ れ は お そ らく 域で 検出さ れ た 突起の ン ( Ⅹ ｡ ､ ｡ の の 斜面 r 突起 に よ りも 原子 番 号 が 大 き の 外形 堆 積 層( 囲 は 2 完全 . 1 に 対 u ( lT l) 回 折 で は な 6 参 照) が 成 長 ( b ) ( a) 内 の 円 で 囲 ん だ 領 域 の 矢印が 示す C 称 い の ス ポ E D バ ッ トに した こ と に 因る も に も 確 認 さ れ る タ ン に ー C u は C と M o シ は ､ M も っ て o の ス 方 ､ る た め ､ ン の の と M o の ポ トは 各 々 上 へ ッ て い た ､ ポ ッ 回折線 に の 回折 M o の ス 囲 2 ､ 拡 大優 . に は 1 5 右 斜面 は ワ イ ヤ か ら 右 斜面 に え ら れ る 形成され ( 囲 2 . 図 2 お り て 2 . 5 1 a 6 シ の に また ､ 参 照) 図 2 対応 す る で なく 図2 ｡ M 1 . で M o て っ ドフ ラ の い コ パ D の タ 形成は 囲2 ー 眉が o 5 d の 暗 強 ､ い る C u 2 .( 図 基盤 上 視野 像 こ と を い C u 一 の は C トラ ス ツ ク o ス に 曝 され 5 層 が 帯 状コ い た ン トラ ｡ 1 5 推 軸され a 囲ん だ 突起の 拡 大像 内 の 円で る 帯状 構 造 を 指 す - 2 6- ｡ ｡ E D ま た ､ ポ ス ト ポ ッ の 原 因 矢印は M に で o 図 2 ､ て ､ あ 眉 ｡ 隣 接 して はで き な か こ と 明らか に ト ､ ト ッ 回折 ス パ こ の こ と ｡ ( 1 了1 ) 回 折 ｡ . ) c 突起 の と し て い る ) ス こ の ｡ の 決め られ た 方位を トが 現 れ て お り て a 層確か なも 形 態 を 明確 に す る ン 1 に u 0 現れ て お り で . 1 . を示す ン 広 が る 帯 状 構 造 ( 矢 印) が 映 し 出 さ れ こ の M ､ 層 E 致 して 一 ､ 堆積眉 ト が 周期的 な配列 ッ に で あ る の に 加 え 沿 ー に 反射 明 視野 像 に は 細 か a と a で の 単 結晶構造 で あ る よ る 暗視野像 右斜 面 ､ い る の u 微弱 ト は 1 1) 穣だ け の 堆 C 5 1 . (1 ､ を も 示 して こ と 型突起斜 面 ン ー か ら の 回折 ス ポ ( 1 10 ) 本体 が ー コ 結 晶格 子 ン ー 1 ン コ o し か しな が ら 示 すそ 2 . ( ｡ 5 b に 固 2 囲 コ 成長 し M ) ｡ ドの ー に よ る も の で 一 u あ ろ う の で . っ た 1 6 ( い る M o っ た も の と ｡ 屈は コ い ｡ に ー こ の 考 囲 2 1 . こ こ で も つ は M の で 図 o 5 b に ､ M 層 の o 対応 す る 方 位 関 係 は 層 成長 が そ れ を基 に ､ . なか っ た ち 円錐 台 状 の 構 造 (囲 2 . 5 ｡ a ( 1 1 0 ) ll M o ( 1 1 1) C u [ 1 i o ] ll M o [ 1 1雪] 視 野 像( 囲 2 . u ､ シ 1 7 ー ー c ) ､ 成 長す る と い う 結果 と M に ン 型 と 比 に に で の シ 終わ 囲2 1 . 7 d) っ た 例えば ｡ れ て おり は シ ー ､ 8 l ･ つ 8 8 〉 1 の 2 . の コ ー ン シ ｡ 電流密度 こ の ｡ 8 a の つ に 構造 に ㌢形 成 理 論 で ゲ ー こ こ に 示 ッ に つ い て も 同じ トに よ る 暗視野像 を 示 す 主成分が 8 d) に C す突起 u M o で あ ｡ M o てた こ と が わ か る っ 微結 晶が殆 ど現れ て い な か っ r 2 に べ 遅 た っ ッ 行う い る 対応する ｡ M M ｡ o M o ー ン 配列 に に よ る 暗 ス ポ ッ トの 微結晶の 存 在が 示 さ o 方位 を も た な C u の い 微結 晶 が 微 結 晶 も 先 端領 域 で ゲ ー ッ ト原子 その場 に堆 ､ 機構 は局 所 的な イ オ ン 電 流密 ｡ 二 も の で ある い で ､ 重構造 で あ る｡ 微 繹晶 が 突 起 C u の 回 7 5 ･ 7 6 ･ ○ ‖ の . 1 8 b) 折ス ポ ッ 8 l に ･ 型 8 8 ) 形成 さ の コ ー ン その 発 達 ､ 重 構 造を も 囲 2 先堀 部 全 域 の 上 に こ の の 場 ｡ つ 突起 合多結 晶で あ る . 1 8 分布 し c に M て おり o ､ い る ｡ ｡ の 先 ト に よ る 暗視野像 ( 国軍 た こ と も こ れ を 基づ け て - 二 ｡ 先端部 は多く が 看 え る( 囲 2 27 で すな は ｡ パ タ (1 1 0) 回 折 線 ト表 面で も 観察さ れ て お り ｡ E D の ､ た ｡ 構造か ら成 る タ 除去 速度 の 結果 の 発 達 観 察さ れ の｣ ス パ ッ タ さ れ た タ ､ ) 1 . C 域に 発生 した 突起 で さ ら に 明瞭 なも の と い 相構造 - で で つ 分 布す る き は 斜面 飾 3 2 発達 した 突起は 形状 が 明確 て い る が､ い ス パ ッ 突起 ､ ｣ 3 . ン の ー ( れ と 同 じ 方位関 係 を 先 端 部全 体 が 胴 部 の 円 錐 台 構造 ､ こ と に 3 こ ､ コ 突起表 面で ､ 注 目す ｡ と な は 説明 しえ な 二 域 が 成長 し て 分 け られ る 典 型的な 金 属 や 半導 体 の タ たが た こ と が 分 かる っ よ うに 示す 突 起 は B ､ 構成さ れ で の 竜流 密 度 の 最 も 低 ン 議論 を ド原 子 同 様 に ー 本 実験よ り明 らか 1 きり と 2 い と い っ 成された 突起は ｡ ( 矢 印) ン う 先 端 部 と 胴 部 の 結 晶相 が 異 な る 回折ス ポ 端部 っ ド供 給 の な 過程 は 既存 は ふ は イオ 囲 ､ 低イオ こ と が ､ に 示 す た こ とが わかる っ の で あ ろ う 重 突起構造 は ー a 較す る ド原 子 の 堆積 は ー 積 し微結 晶を形 成 した 二 7 て 形 突起先端領域 や 円 錐台部斜面 ､ ､ 強く 依存 す る 1 . っ の 回折 ス ポ ッ トか ら o が 突起先端 に供給 さ れ な 突起 に よ 関す る 辞 し 方 位 成長 : ) が でき なか 衝撃 の の 表示 さ れ る こ と ド の 堆 積 に 方位 性 は な か こ と で あ る( に ン の 上 に 小 さ な コ 低電流密 度下 れ て おり 度 決定す る に その 典型 的な 例 を 囲 2 周期性 は な く 検 出さ れ た 層 o に 示 し た コ 7 b) は C 1 u 斜め 入射イ オ ､ に C 形 態 を 明確 M ､ 2 ､ 1 の 次の よ う ､ . 回 2 , ( a) 7 1 タ 上 に ､ て 表面 ー 示 し た 突起 階段 状 に B の 均 に な 一 っ 域で 検出さ れ た 突起の ( c) (d) 各 々 M ン ｡ ､ の もうひ と て い る こ と つ の o T ( 1 1 0) 特徴 ､ 軋 M と C と し て が 挙 げ られ る な 浸 食 が 妨 げ られ E u ( b ) ( a) 内 ( 20 0) 回 折 右斜面 が ､ お そ らく ｡ ､ ､ 領域の の 円 で 囲ん だ 28 - D 暗視野 像 ス ポ ッ トに よ る バ ｡ 比較 的単調 な 左斜 面 と は対 照的 右斜 面は シ ー ド 原子 不規 則 な 斜 面 が 形成さ れ た の で あ ろ う - E . の 堆積 に よ っ 国 2 . 1 ( a) 8 ン の こ の 節 に ら 離れ る に ー 述 つ べ C で 検出さ れ 々 ( c) ( d) 各 ｡ 矢 印は ､ E M M o 層構造 た 2 M ､ た T れて 域 (1 1 0) o コ と C p u 徴結 晶 粒 が 凝 集 し コ ド源 付 近 で は 円 錐 型 で あ る が ー ､ ン シ ヘ ー の シ の T ド 次 29- つ E D J( タ 視野 性 ｡ ー ( c) 内 ･ の よ う 堆穣 は多く な る ド説 か ら 遠 ぎ か る に ー (b) 先 端 領 域 の ･ ス ポ ッ ト に よ る 暗 と め る と の 像 M 領域 を指す て い る ー E ( 2 0 0) 回 折 観察の 重要 な結 果をま 発 達 した ン に ｡ なる ( 2) = コ ( 1) ー シ ン の ー ド源 か 形状 は れ て 明 確さ を 欠 く よう に な る シ ｡ ( 3) シ ド源 付 近 で の シ ー 方 位成 長 を 引 き 起 の 子 の 非方位堆積が 要 な 点は 1 9 ) す こ コ ン ー ドの 堆積は シ ー (4 ) シ 先端部 で ｡ ー ドフ ラ ー ド源 か ら 離 れ た 促進 さ れ 流密度 ム 電 ー イ オ ､ コ ･ コ ー 斜 面上 に M で は シ が 形 成さ れ る ン 起 因 して に ン ー 衝 撃 領 域 の 周辺 ン 重 構造 を も づ 二 ､ こ れ ら ゐ 現 象が す べ て イ オ ン ビ ､ ク ス に 曝さ れ る ッ 層 o ド原 ー 最 も重 ｡ る こ と で あ る( 図 2 い ･ ｡ 1 1 1 = 1 1 1 1 1 1 1 11 1 B A 周 2 . 1 9 囲 2 各 々 A 1 . 5 2 ､ 1 . 域 B 域 ､ た領域 は ､ 7 ､ 2 8 に 示 した 突起の 構造模式 図 1 . C 域 を意 味し､ ､ A ､ i n s o n 散 衝 撃中 ン らに よ に よ る シ 表面 拡散 を T T ず c ｡ ー に シ そ れ ぞれ 方位 成 長 領 域 と 非 方 位 成 長 領 域 を 示 す て 詳 しく っ ドク ラ ひ き が 存在 する 起 ｡ 7 D 異 な畠 新 し ) い モ M 議論され ー る ､ ｡ の 形 て い る 成が コ ー 3 2 o シ っ ー て ･ 7 8 ) 彼ら ｡ ン 最低 限度の 大 き さ した が ｡ こ タ こ し､ と こ ろ が 加 熱 な し で も起 ス ｡ は 4 7 0R で あ る で あ る ドの 供給を 受け な が ら 発 達 す る ー ､ シ ー ー ン の ー れ ま で ‡土 示 し た よ う に 我 々 の T ､ u タ の モ ー ゲ は デル で は ド原 子 の ッ C シ い ー ｡ 30 - 要条件 ー シ ､ ー ー で あ り 措 ､ シ ー ､ R o b - 表面 拡 ド原 子 の を 維持 す る た め の 臨界温度 ト上 で の ドコ 観察結 果を 説明す る た め デル を 考え な け れ ば な ら な に い て に は タ ー 突起の 上 方 つ 形成 u ｡ 形 成機 構 に ドク ラ ス タ ドコ C の 文 字は ン の の シ こ E M コ の た め の 必 ドが供給 さ れ た C ､ ｡ 核形 成 ー B ､ B に 斜線 で 表 し た 領 域 ､ C に ド ッ ト で 表 し い た 央 由の 本 数 は イ オ ン 電 流 密 度 に 対 応 す る イ オ A ｡ ゲ ー ッ コ ー ン 形成の場 合 ､ トの 加熱が 不 可 欠の は ン の に は･ ､J R o 成 長はタ bi n s o n ー ゲッ トの らの もの と は シ ド源 近 傍 で の C ー 流密 度で の イ オ ン u 衝撃下 コ ン ー で は規 上 に お ける M 膚 o 則的な 配列 を強 い の 方位成長は られ た こ と を 示 し て よ う な 付着原子 の 規則的 な 方位成長の 根底 に ある の は の e 9 ) 移 動で あ る が ら6 9 成長 7 日) ･ の ､ に よ り確 根底 に あ っ 認さ れ ン に よ 衝撃 て い る て も っ 堆 積 層 も 方位 を も い た の で あ ろう ) っ て 付着原 子 こ の イ オ ン ｡ た も の と 考え ら れ る の 成 長 して おり に シ ､ ー 配列さ ド層 の 方 位 成 長 は シ せ る ( よ り表 面 電 流 密 度 の 臨界 値 を 越 え 2 の コ 1 0 a ー ン そ の 成 長過程 に も イ オ ､ ン の た めに シ ろ う をも つ シ ー ー こ と に M る 一 付 着原 子 o 原子 が 高電 般 に の 成長 点 る こ と がR o こ の ､ bi 層の 方位 をも 型突起斜 面 ン o ｡ へ n s o n っ た に み ら れ た C 励起表 面 拡散が 関 与 し ド源 か ら 離 れ た と なる ム 中心 領 域 の み に と も な い コ ー ン u て で あ の っ せ る) の に 必 た と 推翻 さ れ る に 三 次元 的に 堆 積し ､ コ ー 検 出さ れ た か ら で あ る 型密度分 布か ら概 算す る な 低 電流 密 度 で は 付着原 子 微 結 晶と な っ 原子 ､ の と10 堆 痩速 度 の 移動度 も低 ため い た も の と 考え られ る ｡ C ｡ 鵬/ 衝撃 下 で 起 ド の 供給 の な い タ の で あ ろ う す なはち ､ ただ ｡ 二 けれ ばな ら な 依然 ､ 重橋 追突起 い (図 2 . 1 こ ー る こ の ゲ ッ っ 二 M た( 図 2 ､ は 拡散す る o 多結 晶コ 結晶成長の 気相成 長 機構 こ そ 重 構造 ､ 9 c しか し ､ に は ､ コ . 31 - ン へ の の そ っ た の で あ ン は 二 い こ と で 成長 粒子 突起先端 へ 1 程 は 既存 ン ビ 参 照) 3 b 重 構造 べ た ･ ｡ ム ン ある 衝撃 断面 こ の に の よう 遅く ､ な く そ の まま 凝集 し 先端部の 成長 は 8 l ー 除 去 速 度 は 相当 こ と の 選 の 突起 はイ オ イ オ ､ 形態で ある と 一 ン の ー こ の よ う な過 - ー が 前節 で 述 明な 点 は 突 起先 端 発達を 説明する ｡ 電 流密度 は 2 . 以 下で あ こ の よ う に の ) ン c m 堆積 し た ､ ト上 で の と して 不 域の イ オ に 比 べ イ オ ン に よ る ス パ ッ タ れ た 原 子 が 気相 か ら 直接 供 給 さ れ る ｢ 気 相｣ で の イ オ ン ､ ､ ｡ 重 構造 シ ア ン ン そ して ｡ ドが 規 則 的 に 配 列 し な か ー 二 ー 要 なイ オ 移動 度は ま す ま す 低 下 し ドが 先端部 に 微 結晶状態 で 堆積 し た典 型 的 な シ ､ ガウ ー 移動さ 付着原 子 を 規則 ､ 電 流密 度が 低 の 周 辺 で の み や シ 先端 に 付着原子 は堆 積 し た シ ドは ー い ー こ ろ で シ ､ 安 定な 位置 低 たこ と から ン 領域 ､ の ー い ド が 無 秩 序 に 堆 積 し 積 み 上 げら れ る た め の 条 件 は イ オ なぜ なら また ネル ギ て い た の は ビ そ の よう な 場 合 に は ｡ エ ド源 近 傍 に 限 定 さ れ て ー 電流密度 が 臨界値 よ り 低下 す る イオ 度 表面 拡 散 が の . に よる 移動度が 高 め られ の 衝 撃 励起 ( 図 ｡ 熱励起 ､ い M ｡ また 的 イオ 付着 し た ､ い える 突 起 先端 8 8 〉 の ､ ス パ ッ タ さ ｡ の A 基本 過 程 低電 流 密 相の 形 成 で あ 択 的な 供給過 程 っ た で あ る ｡ 選 択的粒子 供給 を 仮定 し な の カ ス ケ ー ドス パ ッ タ リ ン ｡ グ( c a s c a る M o ン - d e s 庶子 の のと ころ ー 合す る プ 上 で の シ エ n a r この ､ ドコ ー に 節の 結論 こ の い ､ 先端 付 近 間 の 衝 突 (b i シ p u t t e r i n g) の チ ッ 2 3 前節ま ツ 合 高密度 s i o n はな と して チ ン イ オ ン エ ッ い で は､ ず ､ っ て 撃 によ る い シ タ ､ 従来の ､ コ ン エ ドコ ー トと シ ッ トの 方 が 大 き か ら入 射さ の シ ドフ ラ ー せ る と ッ ク い こ と に イオ ､ ス 因る ン は 特 ｡ o 原子 が 形 成は ン の ー 目下 ､ っ た ド原子 の 堆 積が ー は こ と こ ､ コ ､ ド堆 積 で あ る ー 形 成 デル モ に は 含ま れ 斜面 ン ー 前者は 速 ｡ ドの 堆 積 に 起 因 し て ー れ らの 競 い る こ 筆 ｡ れま て い な い ｡ ド層 の 方位 成長 ー れは こ ｡ ド原 子 の 堆 積 レ と こ ろ が､ ー イ オ ン ビ ン が で き る( 囲 2 トに比 ー べ イ オ ー シ ､ ､ シ ー で も述 べ た よ う に ム を タ 2 0 b . 衝 撃 した 場 合は 前節 ､ 主 に ワ イ ヤ 側面 を た た く た め こ と コ 原子 二 グ と 再 堆積 と の 相互 作用 は ン ン の ー い シ の シ 要な に 重 ド源 を 垂 直 に イ オ ー ー ｡ を 生 み 出す コ つ 形 状及 び 構造 は ン の ー チ ッ 発達 と シ ン の ー ゲ ー シ ド源 近 傍 で は シ ー コ 方位 をも た な の よう な形で のイ オ っ さ れ て 飛 来す 反 射 した M ス パ ッ タ さ れ た シ 決ま る て ド源付近 で は無 視で き る 程度 で あ ー 重構造 を も ､ したが ン衝 二 方 後者 は 低 電 流 密 度 で 一 ､ こ の ､ ､ 最終的 な ｡ 先端で ン ー た と する と 一夕 ･ス パ ｡ ど ち ら が 優勢で ある か に よ コ っ ､ グ に 加え て ある ロ セ ス で ､ ｡ を考慮 す れ ば説明 で き る よ う に 思 え る が べ ､ 仮 に こ ま り つ ｡ t t e r i n g) u もの で ある 反射が 起 で の 仮 説を 正 当 化 す る す て お ら ー p s 近傍 い 参 照) ー ゲ ン に ､ よるス バ トの 垂 線 に ッ ド源近 傍 に 非常 ( 垂 直入 射の 場 ｡ イ オ ン は主 に ワ イ ヤ上 面を た た く ) ｡ 囲 2 E M ll i で に 示 し た よう に タ 除去 レ ､ C O - 電流密度の 高 ン 対 し斜め に y グ速度 に 関連 し ドの 堆積 は シ イ オ こ と も あ り得 る 斜め イ オ 3 . 堆積 する ン ー ド膚 の 方 位 成 長 と ー 議論さ れ . コ 形 成 の 基礎 プ ン 者の 知 る か ぎり で 発達 した ロ セ ス の ン 理論 と は 相入 れ な . 2 0 a 像で あ る も に 減少 し て を 囲 2 ･ 2 1 は ｡ い ､ 斜め入射 コ ン は シ ー A r + イオ ｡ M o は よ り 衝撃さ れ た ド源 付近 に 集 中 し て お り ー る こ と が 分 か る( 囲 2 に 示 す ン に ､ コ ー . 2 ン の 2 を参 照) 密 集し て い た - 32 - ｡ ､ 囲 シ ー ド源 と タ そ の 数は シ の A ､ B ー ー ゲ ト表 面 の S ッ ド源か ら の 距離 と と 域で 分析 し た 領域 か ら は 検出さ れ た が A ､ E S 結果 コ ン の ー 0 2 0 4 0 D i s †q 国2 . 2 0 ( a) 入 射 角 6 0 像 はタ の ー ゲ ､ ∂ ∼ r 衝撃さ れ イ オ ン ( LJ た シ ー ト 表 面 の 垂 膿 方 向か ら 撮影 し た 8 3 ｡ 70 ◆ で A ッ 角度 分布 大 し 0 n c e ● ) シ ー ドの ス パ で 最 大 に な る 1 5〉 ｡ 33 一 ) m ド鯨 付近 の タ (b) ｡ タ リ ン グ率は ッ 一 60 ､ ー ゲ ッ トの S ス パ ッ タ さ れ た シ ー E M 像 ド原 子 イ オ ン 入 射 角( ∂ ) と と も に 増 ｡ 山 P ＼ ( 山 ≡ P 20 0 0 40 0 60 0 EI e c †r o n E 国 2 2 . 囲 1 コ い 数が 少 な い に 不 可 で あ 囲 欠 2 ある ｡ 囲 2 . 2 . っ た に 示 3 に 示 す れて コ E M コ ｡ デ ー 矢 印で 示 した 突起 する ) シ ｡ S い 内 ) ､ ー こ の 域で 測定 した オ B て い な い っ た こ の ｡ 像は 囲2 ､ ン の ー べ 2 . 0 ジ ー 領域で は シ 場 合も 数 密 度が シ の よ う に 的 に シ ､ 見られ る ､ A l ド源 か ら ー ェ ス ペ ク トル ｡ ドは 検出さ れ て ー ドの 存 在が ー の 広 が 形成さ れ た た め に 応 は 不 明瞭 A 3 ∼ コ ン の ー る と 高密度成 長 ､ シ こ と で あ る の を に な りヾ突起先端も 1 か ら得 られ た 他の 知 見は 次の 通り で ある - : ( 1) コ ｢ ビ ッ グ コ み ら れ る( 点 ー 拡大 像 の 域で 撮影 し た 高倍の S 上 斜 面 に 平 行 な ｢ 筋｣ ､ 34 密生 し た領域 . 先 端 が 分裂 し た 突 起 も ー ン の ー 距 離 と と も に 減 少. し て 傾 向に あ る 非 常に 大 きく 発 達 し たも べ コ さ ら に 重要 な 事実は ､ に 大 きく な る ド源近傍の 突起を よ く 調 ､ a るため に タよ り明らかで あるが ド源 か ら 離 れ る と E M ､ 形成さ れ ■ ー の A ( eV) ｡ ン の 大 き さ が 全体 の ー E M すS つ シ ン の a さ ら に 辞 し く 突起の 様子 を 調 2 a な 0 10 0 0 ｡ に 3 ー 2 . 領域で は 検出で き な か 2 こ れ ら の S 2 2 n e r gy 8 0 0 に ン 集結 し い る こ と (以後 ン｣ ー が 入 囲 像を E M は ､ ド源 か ら 遠 ぎ か る ー ｡ で 2 . 囲 ､ 2 2 . 2 と 呼 ぶ こ と に っ て お り( 図 2 3 a 内) 囲 2 て い る( の 円 . 2 上 斜 面の 傾斜角は イ オ 3 ン 2 c . ｡ ) ピ ｡ ー 国 2 コ 2 . ン ー 大 像 ｡ 指す ｡ 2 図 2 成 の 形 さ れ た 矢 印は ビ 図 2 . 2 2 . 3 ッ 0 内 の a 領域の 拡 グ コ 図 2 A ン を 2 2 内A 域 に ー 2 . ､ A 3 l ､ A 対応す 2 A ､ る . 3 域の 高分 解能 ( a) 内 -3 5 の - 挿入 囲 S E M 像 . ( a) ( b ) ( c ) は 円 で 囲ん だ コ ､ ､ r ン の は 各 模式 図 々 ｡ A l ､ 対し ム に て ∼ ● 10 斜 面は 先端付近 延びる リ に は なか た ッ っ で あ る ー コ ー . 2 ン と リ ン に 共通 ( 2) ｡ リ ､ 上 記の S 側斜面 2 4 . に デ E M の 形 表面 コ 堆積 し た の か が っ ･ 2 シ ｡ おり 2 . シ 5 a は 囲 ､ ドフ ラ ッ た 層の 先端 は コ ー 5 b) は 2 ､ 3 央 印) の c ( 3) ｡ コ に み られ る で あ る 特徴 9 ー ン の 上 に は 前方 ド源 か ら の 距 # に 依 存 す る こ と ー 0 コ 鋭 角側 ン ー ジ の 接点 に 水抜き 状の 構造 が発達 する ( 2 ッ 上下斜面の イ オ ン ー C u ､ C u 要因 る ドフ ラ ー で あ ､ ド源か らの ー 2 シ ､ さ らに ､ 重要 な 知見を 与 え る 密 度の 2 タ は ー 状 を も 支配 す す る 必要 が ある 図 2 . ジの 形成が シ ッ 式 図 ( A P P E ⅣD I ‡参 應) に ド源 か ら ♯ れ た 所 に 発 達 し た ー 針= ･ ( 最後 ｡ 2 . の a 矢 印) ｡ に つ い て は 3 点 の 2 3 . ｡ 函2 ン シ る( 囲 2 い ただ し ｡ ) 4 飾で 議論 す る ) 3 . コ 2 湾曲 して に ジが 存在する ( 3) 及 び ( 4 ) は 斜 め 3 ずか で わ ( 4) ｡ (囲 こ と が 予 . 2 と M ン o 産能 2 の A l に の 反 射 に ン ー ー ン 数 密度だ けで なく ン の ー ｡ 次 に ､ シ コ ン ー ドが ど の 様 に ー コ 上 ー 形 状 に どの 様 に 影 響 した の か を 明か に て コ ー 一 ､ て い る( コ ー ン の 上 側斜 面 に 薄 ン を調 べ 明視野 像 い た T E M ､ 方 図 - 規 則的 ､ 2 36 . - に で あ る 層が 成長 し て い る) の が わ か る 結晶格子 か らの 合致 し コ デ ー タが これ ら ｡ 本体 よ り も突 出 し の 密度が 関数と し の 域発達 した コ ム に 対する 角度 を示す模 ー た こ と を 示 し て い る 想さ れ る の ス ポ ッ ト は ( 1 1 0) 反 射 に ぞ れ ( 1 1 1 ) と ( 1 0 0) ス の そ の こ と が コ ク ス に 曝さ れ た ー っ ビ ｡ ク ッ ン て い る 配列 した 回 折ス ポ o の ス ポ ッ トは 2 2 5 c ｡ た だし こ の ( 健か ら 一 ､ M つ o の ッ 群 ー 高 ､ 直線 対応する E D パ タ ｡ M ) ｡ ン に 広 (図 ト で 構成さ れ て に 分 け られ そ れ ( 1 0 0 ) 反 射 は ( 1 1 1) に 比 べ 非常 に 示 す り れ る ｡ に ( 1 1 1) 反 射 o M ､ ス o ポ ッ に 属 す る (了0 1 ) 回 折 ス ポ ッ ト に よ る トは 上 側斜 面 上 側斜 面の 眉が 堆 積 した シ ま た 暗視野優 園 2 M ｡ 明らか ｡ こ の ､ に 弱 い ､ M o の E に 示 さ れ る . 2 5 明る ( a) 囲 の E パ D D 2 . 2 パ タ い 2 ー タ ー ン で ド原 子 に よ っ ー 眉 の ン ｡ て が規 則 的 に 配 列 し た 領 域 (( 了0 1 ) 方 位 を も 域 に 形成 ( c) ( b ) の 模式 図 内の A 散乱さ れ た 電 子 l - つ 37 一 ッ ー ン の T E . 2 6 っ て 形成 され の で あ っ た こ と トか ら成 る に もかか わらず 領 域) は 不 連 続 さ れ た コ . ポ 2 に よ 成 長 した も ス 暗視 野 像 を 回 M あ で 像 ｡ っ た ( b) 円 ｡ で て お _ が証 明 さ こ の こ と ､ から 囲ん だ領域 ､ 層 が 完全 な単 結 晶 成 長 した M o わ れ る れら M こ ｡ シ o ド層 ー 層方位成長 の 事実 は の で は な く 高電流密度 ､ 方位 成 長 を 引 き 起 の 根底 る と 結論 され る に あ る 2 6 の は イ オ 層 と C u オ こ と を示すも す ン 衝撃 で ン さ れ て い た こ と が窺 微結 晶か ら 構 成 衝撃下 で の イ こ . 囲 2 . 2 5 の で シ の あり ドの 供 給 が ー 前節 ､ 励 起さ れ た 堆積原子 に 対 応 す る 暗視 野 a 印が 示 すM o し た 議論 で コ ､ あり ある る こ ､ 囲 2 ｡ 基板か ら 斜面 に れは 垂 直 . 1 E の D パ o ( 1 01) 回 折 ス ポ タ に 5 の コ 発 達 した シ ン p ー は 筋 ン ､ の 斜 面 に お い て は ン 形 成さ れ た 帯状横道 コ ー に 帯状 ン 上 側斜面 に あ で っ 発 達 した こ と は を図 2 で の M い て み た の が囲 2 の 表 面 拡 散3 . 焼 像は 国 ｡ 2 2 5 b 内 の 矢 . トに よ る もの ッ 2 ･ 6 9 ･ ､ 7 日) に M o で あ 7 2 描く に ｡ こ ｡ れ 対 応 す る 方位 関 係 は に 2 (囲 ン . 1 5 ) に 対 す る M o 層 と 推測さ れ る の ｡ 上 に 示 した もM ( ､ ､ 2 ト ､ 2 層の 帯状 成 長 o . た ー 囲 2 8 で あ る S ｡ コ ー 2 3 ｡ - 3 8- a ン で の 関係 を も E M 像 起 因す る も に . ) 式 2 . 確か で あ る 関 係を わ か り や すく す る た め に 式的に描 ドコ ー を 受 け る 斜 面 に 帯状 に 成長 して お り ー 斜 面 し た よ う に :ミ ::;ミ ::三 :ミ :::≡ で ン ー ｡ 国 2 M 方 位配 列 の で っ はシ o 2 ( ー 1 ドフ ラ 層 は シ ー ) ツ 式 と 同 ク ス を ドフ ラ て 方位 成 長 した M 観 察さ れ た ｢ 推察 さ れ る の と . 円 内 か ら 予 想さ れ る 2 こ の シ ｡ コ ー ン の . ー ) 2 で 一 受け ク ス 層は o 筋｣ ( 囲 ッ 2 ､ 3 コ ) ド層 と 形 態を模 ■ ■ ■ 111 ｢ 0 0 2 1 亨｡ ■ n ｡弓 0 11 ■ 0 0 0 ● l 1 寺i ヽ0 1 1 _ れ0 了0 1 至2 0 t ■ 0 0乏 ト■ 弓1 〒 ■ . ト _ _ 11 2 ■ C u ト M ■ 0 ナ■ 固 2 国 . 2 2 . 7 2 8 図 2 M o 国 . 2 現れ た 5 b に [ 1 1 亨] 方 位 と C 2 . 3 2 層 と筋 の a M u 内の 円 o (1 1 1) と C ( 1 1 0) 反 射 の 解 説 国 [ 2 雪0 ] 方 位 が 平 行 で あ る で 囲ん だ 関係 を 示 す 模 式 図 ー u 39 - コ . ー ン か ら予 ( a) 上 面 国 ､ ｡ . 想される シ ( b) 側面 図 ー . ド T A 2 域 に 発達 し た E M 像 で は コ ､ ー 上 側 斜 面 は 頂点 付 近 に 現 れた M と を 示 し て ン o の い る 本体 よりも T コ ー M E M で は ､ シ ー ド層 成 長 は 著 し く 抑制 さ れ る の ン 上側斜面 に形成 さ れた で 微か 回 折ス ポ ｡ ン o の ッ M o じ り) ｡ ト は 非 常 に 弱 く ( 矢 じ り) ､ に 湾 曲 し 質量 数 は C 電子線を通 し に て い る u く の そ い (矢 層は 僅か れよ り も大き ( 囲 2 2 ･ 5 a 中 ン ー た め い 参 照) 国 2 の シ に ー ン ( a) 固 層 2 . 2 E 像 M は C D パ タ ( 2 1 1) u ｡ (b ) ｡ と 2 コ 円 で ー ン 反 射 ( a) 内 の 失 じ り は 上側斜 面 の 湾 曲領域を 指 す ｡ 頂点 か ら ろ に は ( 矢 印) M o ー 4 0一 れ た と こ 非 常 に 薄 層が 初案さ れ る 内の 失じ り は M ッ 離 トを指す ｡ o ｡ い ( b) 回 折ス ポ ｡ ､ 2 9 b) っ た こ は コ ･ o 域 に 形成 さ れ た 致す る 一 に は M 示す また ､ ド濃度 が 低 か 囲 ん だ 領域 の E パ タ あり で に a 事 実 を 踏ま え る 9 の T ン 9 ( 囲 2 ン ー 般 的 一 2 タ ー ､ 2 . 内の A ー D こ の o パ E 2 ･ 認 め られ る 程 度 に 対応 する コ 2 囲 ｡ ､ ー 電子 線 が よく 透過 し た れ る こ の よ う に ｡ 頂 点付近 コ れ た ン ー コ ､ 上側斜 面 上側斜面 ン ー ｡ で コ の . 3 0 の B ､ 因 ｡ る 2 表面 シ の られ た 傾斜 . . 2 3 2 0 a 内の の の と C 領域か ら の E D ドは 殆 変化 は b A ､ パ タ 3 こ の コ ー ン ｡ ー -41- 向う つ 域に 発 生 した コ ン の れ た コ (b) ど存 在 し な か ん に 推測される 域に 形 成さ 3 ー ドの 濃 度 が 頂 点 ー に 示 す A に は シ 湾 曲部 湾 曲 が起 き た も に み ( a) 図 の ン ー 典 型 的 な例 を 図 2 国 2 上側斜 面 に ー に れ て っ 減少し た も の と 思 わ そ の 結 果 ､ ､ ｡ 上 側斜面 は途 中 ン の T 見ら れ る E M 像 よ り 明瞭 ン で ー . 衛 星ス ポ 認 め ら 屈 折 し( 矢 印 ) で ( b) ( c) 各 ､ ッ に 々 ( a) 内 トは 2 重回 折 に ､ そ の 右側 ( たの はC 示 して て い た R 領 域) u の 回 い る ｡ ) 2 ･ ス ポ 3 0 トの み で ( 囲 2 L 領 域) と 囲 2 a っ ッ 0 bの 重 ね コ ー 参 照) 記録 した に お け る シ E に は E 領域 D S つ に ､ があ る 合わ っ た 領域で の E D パ タ コ ン 先端 ､ ー に シ も 同 じ配 列 の C せ に よ り､ コ u コ 同じ E D ン と ー 晶を 形成 し パ ポ ス タ ー た っ トか ら 成 て い た こ と が 分 か る ( 3 . . っ 決定 と コ ､ が 得 られ( 囲 2 ン と を .考こ ッ ま た ｡ 現れ っ 先 端 の 方 位 は [ 0 0 1] ン ー 折 の 回 ン に ー ドが な か ー は ほ ぼ 例 外 な く く0 0 1 〉方 位 で あ ン の 大き な単結 つ 一 ｡ 3 ･ ド堆 ー 積 る ｡ 検 出で き な 1 囲 2 ｡ 例えば ､ ､ ほ ど薄 い 3 0 に 示す ･ E M そ の た め に は 言うま で もなく な 手段 で あ る の 確 証 は ､ ク トル に は微 弱 な M こ れま で に 示 し た T 議論 す い て ス ペ D で は 図2 次 は 合 体 して ン ー ン ー 円で 囲 ン の ー 3 3 ) 0 c 3 飾 際 に . ｡ 領域 L コ ｡ 0 b) 3 ･ 鋭 角 側 に 発 達 し た 水 掻き 状 の 構 造 か ら も 水掻 きと て い る の E D パ タ 3 . 域で 検 出さ れ た A 3 ､ 傾斜角 が小 さ く な (左側 ( ｡ 囲 され た が 折 の 一 o の 信 号 がみ られ る ( 囲 2 o 層が あ い M コ ､ 電 子 線 回折 は 試料の D か ら は得 ら れ なか ン に ー 結果 を 踏 ま まず ､ E 対し え て て ､ 成 長 した M ､ 試料 の 部 が 単 結 晶構 造 ー 42 - っ o た が . T ､ 3 1 ) E M ー 層 D S ス ペ 斜面 上 の 方位 関 係 を 明 確 の シ ー 場合 ､ ､ L ｡ ド層 の 方 位 成 長 に に し て お く 必 微 小 領 域 の 結 晶構 造 を 決 定 す の の ｡ ク トル ン 観察 お そ らく ｡ た も の と 想 像さ れ る 測定 し た E コ っ る の に 要 最適 そ の 結 晶方 位 は 正 確 に E D ス ポ ､ ッ トの 配列 に 反 映さ れ る た め 位を正確 に 決定 で き る を 決定す る と 固 2 出 した 先端 低指 数面 に の 2 a 方位 は 各 々 3 . で あ る の で 存 在 す る 方位 関 係 は は 2 つ あ る ( : 基 板上 に 起 の 定義 に 従え ば 3 a ) ( ｡ る ) 確 わば ､ 平行 ､ M に い 2 o 関係 g き) 囲 2 M ､ o ( 1 1 0 〉面 で ある な っ 示 した o と C 連結 し 従 ｡ が 想 定さ れ る られ る て っ ｡ い 上 述 し たM ､ (M で の M て お り､ ｡ の ｡ ただ つ まり o o /C u ､ に お い て も の に い に M o 固2 単 結 晶の 表 面 ｡ しかし ､ と C 構造 の u o し い ､ C u と0 n 皿 ( 1 1 0) の . 面 と 面の ､ M ､ ( 1 1 云) 面 M ｡ こ れ ま で の 系の 場合 ､ o こ の で あ る ｡ M の o (ii) ｡ ｢ 向か 方位を も エ ( 0 0 1) 面 n m 平 衡 状 態 は 達成 さ れ る 層 o と C い 合 ピタ キ シ い て ャ ル u こ と に - な 43 - っ の 平 坦 な 9 2 ) こ ｡ . 3 で あ [ 1 了0 ] 方 位 界面で ､ 成 長が 起 ､ こ い る ばな っ た関係がみ こ の 条件を 満足 ( 1 1 0〉面 o 関係 て い な けれ の 間 に 重 な り合 M o ( 1 1 2) の こ の u ( 1 ‡0 ) 面 の M o の と C 面 間隔の ち 構造上 の ｢ 並 ん だ｣ u ( 1 1 1) 発達は イ オ ン て い る ｡ っ 例えば y に ､ う ど 2 相関が 原 因と 関係の 成長 が A べ た r + で よう に C イ オ たの では な 衝 撃下 ょ 平衡 状態 に あ る 系 ､ 層の 成長 は し か し な が ら E e ll ｡ u 間 その 理由 ｡ たJ っ 類似 し ､ 結晶成長理 論で は 常に の と の 突 で あ る｡ と C o と こ ろ が､ つ M 基盤 u [ 1 1 豆] 方 位 は C 状 況 で は 系 の 平 衡状 態 が 達 成 さ れ な か こ の よ う な 虔 出す る 面 は の 表 面 と 方位 成 長 で あ る ような状態 で起 こる の が上で 述 ) に て い る の で は なく っ 面 間隔は 層の 方 位 成長は ､ . 層 と C に お い て か な り 異 な り､ 21 o で き な い も の で あ る そ の 構造や 大き さ に お ( 1i o) 面 層 o 層の 方位 は基 板 に 対 し て 垂 直で ある ( 囲 2 方位 3 b) 3 . M ､ o 成 長 は 異 物 質 ま た は 同物 質 ャ ル 本来 単結 晶の 結 晶方 ､ 成 長し た M ､ 多結晶か ら な る膜 た て っ 上 に 成 長 した M ン ー 般 ( 1 i o) 面 は 重 な り 合 u 平 衡 な 状態 を経 た も の で あ る と 推翻さ れ る 撃下 える に よ 上 の 条 件 を 満 た す 最 良 の 関係 は M ｡ ( 1 1 0) 面 の 成 長 こ の よう な 一 方位成長の 場合 . たも の と考 え られ る 起き 層 の コ 概念で は 説明 の 関 係 は｣ て い る( ､ っ 川0 1 〉面 は そ u 起 き た原 因 は未 だ よ く 分 か らな で M a ｡ ピタ キ シ そ れ ら の 面 間 隔 は そ れ ぞれ 0 2 2 ､ ( 1 1 1) 面 上 成長 エ ､ ヤ ル と C で あ 成長 した 膜 ャ ル 3 2 b か ら 明 らか な よ う に 倍 と ビタ キ シ る と は到 底考 え ら れ な . ャ ル 5 固か らわか るよう に ｡ は 方位の 揃 い 2 b を み る と 3 . 2 . い (11豆 ) 面 で 2 事実は 当然 な結 果と 重 な り 合 う結 晶面が 互 ､ ｡ 面で あり 囲 で ｢ 並 ん だ｣ い エ ､ こ こ で られるが して こ の よ う に 囲 た ピタ キ シ エ ､ い て 重 ね 合わ せ ン の ー っ 定義 か らす る 単結 晶あ る D バ タ [ 0 1 i] と ピタ キ シ エ ､ ため に は らな こ る [ 2 汀] と こ ろ が ｡ と 正 ) i の よ う に なる こ の ､ E 方法を 用 こ の ｡ 像と ､ い ン 彼らは ､ 衝撃 下 か と考え 非平衡 あ る よる と い g 4 〉 イオ イ オ ン ､ u は準 ン 衝 衝撃励 ( a) M 0 M o 図2 . 3 2 ( a) 囲 2 2 . 層 の 方位 ｡ 5 に 示 すコ ー ン の E D ( b) 対 応 す る 庶 子 配 列 も の) - 44 - 解 析か ら 決 定 さ れ た C ｡ ( M o [1 1 1] 方 位 と C u u 基板に 対する M 1a y e 如 M o 呵作 C u b yo C u C u bYe by e o [ 1 10 ] 方 位 か ら 見 た M o [ 2 肩] Eh 叫 C ､ 一 - ′ 一 一 ヽ ､ ＼ ー ー ノ _ ー ー ー u ノ ー ( b) ( a) 図 起の 偏析 を ､ 2 3 . 3 A 1 . ン 域 で あ る で グ 率は C 他 ､ の い く つ かの シ り ､ ､ M o の そ れ の 膚先端 は 半球状 こ れ は こ と に く尖 っ 一 層の 先端 は 約1 / 2 て い る らの シ ン の 成長 ま た に ､ ー コ ドフ ラ ､ ー ツ に で ある 丸く な 電解研 磨さ れ た 致す る る い ｡ 較 の 比 膚 の 方 位 成 長( b ) 従 ドと 基 板 材 料 の 組合 せ に よ る ー ､ 9 5 ) コ ) ｡ ( 囲 ド届 先 端 に 関与 し A l ン 斜面 ク ス 般 一 1 へ に F ､ 2 参 照) . の E っ した が ｡ 粒子 供給 と て い た こ と を 示 域で は に シ 成 長 した ､ ー M ､ 2 i s s i チ ン em て っ ､ 膚 2 a ) チ ッ 3 . o n ) て っ ｡ 我 ､ 々 の 仮説 よ り 系統的 な研 ､ の 形成 は 15 い M 園 2 成さ れ る 半 球 状先 端 ∼ の ス o の o 2 . 5 a ′く ッ タ リ ス パ ､ ､ コ に な ン の ー っ て お ｡ イ オン ビ ー 内 ム - 45 真の 成長 過程 ( 気相か 衝 撃 励 起 表 面 拡 散) が ､ シ ー ドコ ー ｡ n m に も の イ オ ン - 6 ) 先端 は 鋭 達し て い た ｡ 既 に 議 論 した よ う ド層が 発達する ため に は 励起さ れ た付着原 子 の 拡散と 高密度の シ が必要とな る ッ をよくみ プ の 先 端 が 通 常 く1 1 0 〉 方 位 で あ る 9 て 形 厚さが ､ M ( 先 端 の 方 位 は [ 0 1 ‡] ｡ っ の イ オ ン ｡ 率の 低 しか し ｡ グの み に よ る の で あ ろ う の て い た ス パ ッ タ リ ン グ ､ 原 因で あろ う ( 囲 付 着原子 唆す o の 一 て い る ン エ ッ 本体よ り も 突 出し から こ と (f i e l d イ オ ン ー タ 保護層 と して の 役割が 届 先端突出の 第 る と o ｡ 成長 した u ピ タ キ シ ャ ル 成 長( a) と M エ 平 衡状 態 で の 偏析 に 似た過 程を 想定 して 説明 して を 証 明す る た め に は 究が 必 要 般的な 一 亀流 密度分布 は ガウ ー シ ア ン な の で( 囲 2 た 密度も の A l シ で は シ 域 ある 角 に 対 る 角 度は 下側 斜 面 値 の m 違 の た( 囲 2 っ に よ m されて い る の 斜 面 が 非対称 で あ る こ と を 見 対称 な コ 次 に に つ い て 考え い 層 に よ っ シ ､ て み る て コ っ い る こ と に なる め て 低く 従 れ る さ らに ｡ み ら れ る( い エ ル ギ k e ー チ 図 ン r 原 因 は 2 て っ コ ､ 2 . R ｡ o bi ー 成長 ン ま り ､ そ ､ ー 2 ､ ､ 平均 こ と ッ チ る と 考 え られ る しながら コ ー ン ー u c なぜなら ｡ i e 参 照) ll とK o 4 1 ･ 9 1 ) 鋭 角側 へ の タ こ と に よ ン の ス パ ッ ー ン ｡ ン の とR g el o s s n a っ テ ィ ン グが コ ビ の ､ ッ ー グ 発展 に ､ コ ン の ゲ ー ー ー ン ビ ッ グ エ ン の ー て 遅 らせ る こ と イ オ 寄 与し ン エ が明らかと な ッ こ の 遅 チ グと ン て い る こ と を 一 一 ｡ い 述 46 - エ っ た ッ チ ス パ ッ べ たが ッ ･ ン グ率 を 与 え M o タ リ 原因は た C と C u 発 達( 囲 般 に コ 9 9 ) に よ る と る と コ ン ー 非 ｡ 参 照) 2 コ ､ テ ー は退化 し グが ドの 濃 度 は き わ ー なか っ た も の と 思 わ れ て 大 き く な る傾 向が ン 電 流 密 度 に 起 因す る 遅 ン の ー い る ン の ー い シ つ コ ､ ､ が 発達 は イ オ g 8 ) ､ 成長す る の 最近 こ の ような低イ オ コ ン ー こ の 機構 エ ン 0 ∼ ､ ネ . 瀬 見 出さ れ ン エ 5 ､ ネル ギ を 大 き く し た 要因 で あ タ さ れ た 原 子 の 再 堆積 が 互 ､ 上 下 こ の ､ 2 . 存 表面 が 不 純物の 薄 彼ら 消滅 す 2 に u ン の ー の い う よ う に ン の 9 7 ) イ オ い ｡ ン 対す ム に ー グか ら保護 す る 役割 を 果た し て ン 大きな ､ の ー が で き る と 言 われ て タ さ れ た金 属表 面上 に ､ ドコ ｡ 発 達 に は低 た もの と 想像さ れ る イ オ ンの 入射 の イ オ ン ビ の ド源か ら 離れ る に ー ､ コ ドは 殆 ど 関 与 し て ー い い こ と チ ド源 ー 達し ン｣ ー 7 8 い る ツ に あ ま り依 彼ら ､ ー ドフ ラ 値は 金 属種 の に 発 コ シ ､ ッ 斜面 が確 認 され た A 3 域 で は ン 発達 に シ コ m テ ィ ン グが ー を 斜め グ ッ 告 して コ ､ ン ー ま シ ､ ト原 子 の 再 堆 積 で あ ろ う ッ はすで に 大きさ には シ グ はき わ め て 遅く 前節で で あ り コ 外観 は ス パ 最大の ､ 牢そ らく ｡ ン の ー こ の ∂ ､ lly も e コ ー ｡ ｡ ( 上 側斜面 ｡ 非 対称 な ､ シ ､ こ れ ら の 理 由の た め に ｡ 斜 面 の 角度 は ン て い る 前提条件 から グ速度 が 関係 し て T イ オ エ A 出し コ こ で の コ ン の ) ー 定説 が 必 ず しも 真 実で な で は 1 4 ) ｡ n s o n の コ と こ ろ が ｡ を 低減す る V の A こ の ー ッ コ ｡ ､ コ ド 源 近 傍 で 最 も 高く な る ー ド源 付 近 の ー テ ィ ン グ さ れ て い る こ と を報 ー 7 8 ) て しま う の 0 b) 2 ド源 か ら 離 れ た と こ ろ で 観 察 さ れ た ｢ ビ ー グの 存続 が ィ ン からで ある 形状 ン の ー た シ は なさ そ う で あ る い で い と しな ) ｡ い シ たもの と思われる っ 決定さ れ る が て っ 察さ れ . 2 4 及 びA P P E N D I X . よ り も 小 さ い 入 射角 8 ン の に よ り観 高 の 入 射角 と と も に 大 き く なる の で ン の ド層 の 発 達 が 著 し か ー 称あ し て 非 対 度 は 電 流 密 グ率 はイ オ ン は S E M い 移動度 の ド源 近 傍 で 最 高 に な る( 囲 2 E M 対す る 8 タリ ッ ー T るイ オ 付 着原子 ､ の ス パ ド ー ス の 近傍 参 照) 3 b シ ､ ク 1 . で は ､ い に 再堆 積 は イ オ 競合 ン 電 流密 度が 低 い よう に ン 2 コ ー ( 本章 ま で 示 した 実 で あ る 本章 ｡ 原子 ( シ な い タ う こ と で の ー ゲ ー ン グの 遅 と 験デ い ド及 び タ の 基 ある ゲ ト 原 子) ー コ ッ ン の ー 何れ が 優 勢か に よ て 決ま る 残念なが ら こ れ ｡ ､ の っ ま で 3 . 的 と な っ . 1 に の に な る コ イ オ ､ 再堆積が ､ に お い て も 発展 最終的 な 論争 優勢 本的な 結論 は ､ ､ と こ ろ で レ フ ト ス タ ン デ ィ ン グ 理 ､ 研究 ト上 で の ッ タ は そ して 間 ) ま り つ ｡ ビ ､ グ ッ コ ー ､ シ の 普 遍 的 起 ン 本章 ､ と は 異 な る シ E M い デ ー 局 面が され る タ ､ の こ の ､ で ー ー に ン つ チ エ ッ ドコ ー グに加 えて ス バ ン ン の ー 形 状 及 び 結 晶構 造 は ン の コ ､ こ ー ン の T E る も の タさ れた ッ 形 成 の み で な く 不純 物の ある と ロ セ ス で れ ら の 兢合 す る プ 核 形成 段 階 に お 明確 な結 論 を 得る い て の 核形成過程を 明ら M に よ る い ロ セ ス こ と ｢i n s が で きなか か に す る た め に は 観察 が i t u｣ ､ コ ー ン い て シ ､ ー ド 長年 た ン 衝撃 さ れ イ オ っ ｡ ＼ ｡ マ イ ク ロ 核 形 成過 程解 明の 鍵 を ｡ 得 ら れ た 重 要な療果の 一 つ た コ ､ ー ン 斜面 上 で ド層 の 方 位 成 長 が磯 察 さ れ た 土 と が 挙 げ ら れ る 慎重 な解 析 イ オ ン 衝 ｡ ｡ 節 参 照) 銃 を 備え た 高分 解 能 る も の と 思 わ れ る ま た は 妥当性を 否定 す その 根底 に あ る 基礎 プ 示 した T E M 結 果 か ら は て 来 た コ ン 論 る 表 面 の 構 造 及 び 形 状 の 変 化 を 原 子 レ ベ ル で 連 続 的 に 観 察 し な け れ ば な ら な い _ イ オ ン ー め ー で 述 べ た が 果 た し た 役 割( 2 の チ ッ 表 面 で の 原 子 再堆 積 が相 対 的 に 促 進 さ れ る 時 に 発 達 す る も の と 予 想 され る 4 . エ 撃 に よ さ れ た っ て 発 見さ れ た も の で あ る 表面 の ｡ ー 47 - ｡ イ オ ン 系統的な T E M 観察 に よ ｡ エ っ ピタ キ シ こ の ー ャ ル 成 長の 概念 特 異 な 結晶成 長 は T 表 面 の 相 互 作用 の 新 し て 明 ら か に な る こ と が 期 待 A P コ P ー E N ン 斜面 と が で き る D I X の イ オ ゲ ッ ト側 面 発 達 した表 面 の 微細 構 造 が 無 視 タ ､ ー ー リ ン グ に よ っ て ゲ ッ ト に 対 す る イ オ ン ビ で ､ タ ー 健 か ら決定す る 求め れ ばよ の よ う に い 重ね 合わ せ こ と ( 図 表せ る に よ 対 す る 角度 は 方向 観察 は ｡ ビ ム ン 2 で っ て ー が で き る ( 実 線) A l b) . の に ｡ 例 え ば に 対 し ム 方 向 は 一 ｡ コ ー ､ E を 利用 し M 垂 直 方 向 か ら行う で き タ 図 2 ン 斜面 ､ A . l ゲ ッ に 示 すよ う ー a 傾斜は 上側 斜 面 の 場合 方向 に 対 す る 角 度は 上 側 斜 面 の イ オ ン ビ ､ 点 線 と 実線 ー ム ､ に 園 2 A . れら ( a) 後 の タ 対 し て 垂 直 ゲ ー 率で 撮影 の S の l 2 つ ) 2 A . b の ス パ ッ タ トを 側 面 に ッ 方向 し た S か ら 低 倍 E M 像 ｡ ( b ) ( a) の ス パ ッ タ さ れ た 領域 の 拡大 像 線は コ ン ー 斜 を表す ｡ ｡ ッ タ み な せ る の A . ( 囲2 l ス パ ､ こ E M 観案 した健 か ら で こ は 求め る に 低倍率 そ の 傾 斜 は 囲 2 ､ う 線と ､ 高倍 率 ､ く る 角 か ら 近 似 的 に 凄め られ る - 4 8- で ト上 面 が 直 ン の の よ 低倍 率 コ ー 次 て ｡ 方 ､ の つ て S ､ ( b) の 点 上側 斜面 の 傾 の ｡ 点線 像 の io 国2 . A 2 コ と 2 ー ン 上 . A 側 斜 面と イ オ l b の ン ビ ー ム 49 - - n 方 向の な す角 ( 囲2 重 ね 合 わ せ か ら 決 定) ー b oa m d i r o c ti o n ｡ . A l a 第 章 3 ･ 単結晶 S l ウ さ れ た S i コ エ ノヽ 上 に 形成 ン の ー 高分解 能電子 顕微鏡観 察 3 1 . 乙ま 前章で は ッ ン 造 め ー ド原子 の 供 給プ べ た ｡ 本章 で は 発 達 過 程 の 観察 結果 を 報告す る ｡ タ ゲ タ が得 ら れ た ー 較 を行 う た め を述 こ と で あ る グ以 外 の プ ロ セ ス チ ン 思 われる 実 本 実験で 用 イ ヤ モ ン ロ セ ス ｡ が ドカ 験 ー ゲ が関与 して て S i したが っ コ 発達過 程 い たタ ッ タ ー ー で ゲ 方 ン ー の い コ コ ｡ ー T 観察 E M それ ら ､ の 高分 解 能 ン の コ に ど の よ う に _ ー ン の ー 発達過程 に ン の に よ り ス パ ､ に 関 与 し て い る こ と を 示 す 重 発達 した ､ ー れ ば 発達 ン の ドの 供給 の ない タ ー トには ッ ー ロ セ ス T E M は 観察 ッ 構造 パ ス ､ プ ゲ ト上で の コ と バ ル ク 構 シタ された粒 必ず ､ コ ン 構 イ オ ン に よ り､ 関与 す る か が 明か ー に な るも の と 幅0 . ッ イ ク ロ プ ロ トの ス パ ッ ブ 内 行 ー で . 15 タ リ っ た 法 ト材料 は厚さ0 5 ッ 大 き さ に 小 さ く 切 り 出し て タ タ ー ン ー シ ､ ドコ ー ｡ 2 . ドコ ー S i 単 結晶を 採用 し た ､ 造に 反 映さ れ る は ず 3 ト上 に 発 達 し た シ ッ が シ と の 比 ッ ゲ ロ セ ス ー 子 の 供 給 な どに よ る 成長 プ エ もニ 多 結晶金 属タ ､ タされ た シ 要な デ ー じ ン ｡ m m ー m 皿 の S に へ き 閲し ゲ ッ ト と し た( 図 3 グは ､ 2 章 さら に ､ で 示 し た C ( 1 0 0) ウ i . T ､ 1 u ) E M ェ の ハ で あ る 試 料ホ ｡ こ の ル ダ に ー ウ ェ ハ をダ 取付可 能 な ｡ の 実験 と 同 様 に JA MP - 10S オ ー ジ ェ マ す な わ ち 上 記 の 方 法 で 準 備 し た S i 板 を 上 面 が ( 1 0 0) 面 に な - 50 - ( ) a ｢ 占】 図3 国3 1 . . 2 l / [1 0 0 ] ＼ ∈ヨ タ タ ー ー ゲ ゲ ∈司 ( b ッ ト準 備 手 順 の 概 略 図 ッ ) ｡ トの イ オ ン 衝撃の 模式 臥 ー 51 一 る よ う に チ ャ ン バ 行 3k た( 園 3 っ e V ) 2 . イ オ ン ビ ､ 内に置き ー ス パ ｡ ム 径 ー イ オ ン 衝 撃 は 総 ド トを ッ T 線 分解餞 3 3 0 . 3 . 観察 した 結 ト表 面 ッ グ条件 は 全 ン 1 8 10 各 ､ i 1 0 9 ･ o n s ハ カ ッ テ ィ ン グす る 際 に の タ ゲ ッ ト表 面 に コ の = 雫: タ コ ー ゲ 考 と ン a ン の 工 ､ b ､ u の m 2 に 対 し6 0 0 の 場 合と 同 じ 2 鵬/ c 達する ま で 皿 で あ 行 っ た イ オ ン 衝 撃 領 域 を 高 分 角 度 か らイ オ で た ｡ イ オ ン 衝 撃 ｡ 衝撃を イ オ ン の 加 速 電 圧 は ､ っ ン 後 ､ ー ゲ ( J E M- 2 0 0 0 F X 解能 T ゲ ト 表 面 に は ウ E タ M 察 C て た が い 粒子 が 付 着 準備 し た タ ､ し て た( 囲 3 い 形 成 が確 認 さ れ た が( 図 ト表面 の 低倍 S ッ C に 多 重横 道 発 生 した S ー 垂線 ｡ 表面 は鏡 面研磨 が 施き れ ン の c 1 日1 ) コ ー / て の 3 5 0 〃m と 1 5 0 々 ､ S i ェ 3 に 験 ウ ･ ュ ∼ の せ で l 囲 3 ズ量が シ S ー ゲ ー 電流密度は ､ ー 実 1 タ リ ッ 1 4 n m) 3 . . 単孔メ i ッ タ ､ は 各 々 胤 E M ( a) 内 の ( a) 3 . イ オ ン 衝 撃 前 付着粒子 - 5 2- a ､ b ､ C b) 3 ､ ー . ､ (b) か ら発 ッ 3 a こ れ ら ) イ オ ン 達 + A ｡ r コ の ー 衝撃乱 して い る ｡ エ ハ を イ オ ン 衝 撃 後 ン と 上 で (b) 内 の 述 べ た 付 着粒 子 の 間 に は 1 対 1 の 対 応 が あ り 3 ･ 4 ･ a の 定 義 お り ( 体が は こ の 付着粒子 か ら 発 達 した も 考え の と ｡ 4 は ､ 近 に い よう に 視野像 は こ の に 示 す 明 も の で し て 形 成さ れ た S i 突起 ､ ある の 形 状 が と こ ろ が ｡ 状は 熱 処 理 を 施 し た ､ コ 中心 軸 像を 詳 ー ン の 代表的な に 対 し て 理 想的 し く 観 察 す る と E チ ッ プ の 先端 川 ク 相 よ り も 電 子 線 を 透 過 しや す い 薄 い 層 覆われ て そ の 形 ′く ル 国 3 ン ー 9 1 ) え られる 囲 3 コ ､ ■ ヰ ( a) 回 3 E D ･ バ タ 3 ー に 示 ン ｡ すタ ー F ゲ ッ ト上 に 形 で 成さ 九 劇 た コ ､ . 53 - E M 観察結果 に 対称 で あ り 突起 ､ の を 息わ せ る) ー ( c) ( d ) 各 々 ( 1 1 1 ) ( 0 2 2 ) 回 折 ス ポ ､ T ン の T ッ E M r ､ ある コ 囲 ｡ ン｣ ー 先 端は 丸 喋を 帯 び て ま た ､ い る こ と で ､ がわ か る 軋 突起表 面全 ｡ 以後 ( b) 対 応 す る ト に よ る 暗視 好 像 ｡ ､ こ ′ ゐ 結 晶健 が 兼 務達 囲3 4 . 示す 対応す る に a われ る態晶相を と 思 E D パ タ Ⅰ 相 ン は ー バ ル ､ ク相 を 単結晶パ タ ､ Ⅱ 相 呼ぶ と ン で あ り ー ' ノ 反射 に 致す る 一 こ と が 分か た( 囲 3 っ 4 b) . 囲 3 ｡ こ 4 . と 3 a 4 b の . する こ と に ｡ 解析の 結 果S ､ 像の 重 ね合 わ (O 1 1) i せ か ら 決定 ▲ さ れ た 突 起 の 軸 方 向 は ( 1 1i ) 面 に 垂 直 で あ る 囲 あ る ) ｡ 領 域) 3 た い ｡ 4ノ C に ( 1 1 i) 回 折 ス ポ ッ ト に よ る . 暗 囲 3 4 d の . の ( 1 1 1 〉や( 2 2 0 ) 回 序状態で あ ､ 達 な 層に 覆わ れ 5 に S . ( 0 2 云) 回 折 コ て お り ン コ i ン が現 れ て お り ､ 明瞭 な格 子縞 が 現れ ス ト を示 して い る イ オ ァ ス 先端 の ン ー R T イ オ ン 衝撃 に よ っ S S 理 論 に よれ ば な い 3 して おり . ､ 1 ) され る イオ ン の グの 場合 ン コ ー ン 表面 ､ S i 表面 ､ 侵入 深さ へ の 理 い 明す る こ と は 5 .P l こ の コ ( 挿 入 囲) ン に ー 相領 域は い で あ っ た ) 注 目さ れ て お ら ず ､ (他 領域は 無秩 この C ｡ A そ の A 領域 こ と に る 領域 は 現れ い ン ー に は S ン ー 表 面は 結 晶性の 未発 が分か こ と は囲 3 . 4 っ ) ｡ ア モ ル フ ァ ス た ｡ に 示 し た コ (0 11) 反 射 i て い る 致し 一 コ ､ ) ズが 特 定の 真 に 達 す る と ー の 無秩 序 化 の 結 果で あ に 内部の ー ン と 合致 す る パ タ 相 領域 に は Ⅱ 状 態の よ う な したが 困 難 で ある ｡ っ て イオ っ 垂 直 入 射 し た 3k eV A 3 . 論値 5 に の3 見ら れ る 倍を 越 え ､ こ れ はイ オ ン Ⅰ r 相 + 1 8 3 〉 て い る ス ケ エ ー 表 面領 域が こ の Ⅰ た と 予 想さ れ る イオ の ､ ､ 化さ れ る 領 域 の 深さ は 入 射イ オ 表 面変 質層の 範囲 は 線形 カ ま らな ･ Ⅰ ･( ｡ 4 の コ . 総 ド ､ 囲 ､ ろ ま で 広 が る こ と が ある が 1 8 4 に も こ の C れ は 既 に 確立 さ れ た 事 実で あ り こ い と こ ｡ ン ー 外側を 覆う ､ ｡ それ に対し ｡ 像を 示 す D パ タ E て アモ ル フ ァ ス L (表 暗 視 野優 が 存在 して は完全 な単 結晶で は なく 方位 も 囲 3 て い る が 領 域) C 暗視 野 で も 結 果 は 同 じ E M 衝 撃 さ れ る 半導 体 結 晶 は ン 領域 ( 内部も 完全 な秩 序状態 に は な 対 応す る ､ 姦 も 外 側 の 明 る い 領 域( ｡ コ ン トラ ｡ 化 ( 無 秩 序 化) タ リ ー ン の H p オ ン 衝撃 に 誘起さ れ た ッ コ ､ ド 構造 の 最 桐 密 面 で ｡ 発 達 した S i は別のも の で あるが ー ス ポ ッ ト に よ る 折 い) ス ポ ッ ト に よ る た と 推 翻さ れ る っ こ の よ う に 囲 3 ( 同 じ方位を も た な い 暗視野 僚を 示 す モ ン と 同 じ 方 位 を も う て い る に も か か わ ら ずi が 内 側 の バ ル ク 相 ( B 領 域) の す ぐ 内側 に ( ( 1 1 1 〉面 は･ ダ イ ヤ ｡ ン の ン の ｡ 相の 形 成 は 侵 入深さ で 侵入 深さ は 重イ オ ン イ しか しなが ら 5 ∼ 厚さ は 頂点付 近で は ｡ ア モ ル フ ∼ (Z ≧ 7) を 用 近似さ れ n 皿 に す ぎ 17 n m に 達 い た ス パ ドか ら 予 想 さ れ る よ り も か な り 深 ネル ギ ー が 3k e V と 低 い 場合 に は あ て は イ オ ン 衝 撃誘 起 の 相 変 化 の み で こ の 無 秩 序 相 の 成 長 を 説 ､ ン 衝撃 に よ る 衝 一 54 - 1 8 突過 程 ￠ 〉 の 外 に 無秩 序相の 形 成 を 誘起 す ､ ､ 図 3 表3 - ･ 5 l S A コ i r / ン ー S i の H R T E M 換 挿 入園 は 対応す ｡ P r o j e n e r S t a n e D g y V) e c . t d e v . ( Å) 21 8 36 49 17 1 3 つ 1 8 61 2 73 33 ▲ 〔 ム 2 0 0 0 0 22 26 3 3 0 30 4 42 34 M ) ∩ パ タ 系 に 対 す る L S S 計 算 結 果 ( k e V 領 域) I n c i d e Il t (k る E ロ 55 0 ｡ ー ン ｡ る よ う な 物 理 的 過 程 と し て 予想 さ れ る の が 積 ある で 囲 3 囲 3 . ( ｡ 5 . 5 の の 四 無 秩 序相 こ の 詳 し 角 の 観察 か ら い で 囲 っ た 形 成 Ⅲ ､ リア エ に つ 相領域 の らず ､ こ の 表面 直下 の ｡ と こ ろ が ､ こ れら 領域 が 無 秩 序 状 態 領域 に 前 章 で 繰 り 返 し 議論 し た ス 次 議論す い て は の 結 晶の 秩 序 が 完 全 拡大像 を囲 3 た 領 域 に は 規則 的 な 格 子 縞 が現 れ て お り 証 明さ れ る ､ . こ れ ､ 間 に あ る 点線 の で あ っ の 6 3 3 で は な 外側 ｡ で 区切 ｡ た 狭 っ た っ い に 6 . 間 隔 に 全 な単結 晶 の E M 観察 結果 で は なく よ う な 多相構造 の コ ､ に i: れ ー ン ば 単 結晶 S ､ 最 表 面や 発達 が イ オ ン エ ッ バ ル ク i ウ ェ 相 内部 A 々 な っ ､ B と 記 し た ､ 格子 縞 が 現 れ て お コ ン の ′〈 ル ク ー 一 隔は 致す S る 上 に 発達 し た S に 無秩 序相 を も 説明 し 内の 5 . 域の 拡 大 像 ハ チ ン グ過 程 の み で は - 56- 明らか 各 に ) ｡ に は 囲 3 の 面 間 n 皿 T の 再堆 で は 相 ｡ で 囲 ん だ 領 の 側 と 内 領域 よう こ の 園 3 以上 こ と が い る の ｡ ら の 領 域 が完 全 に 秩 序 化 さ れ て い た こ と が が明か とな こ と 2 鮪 で 詳 しく . に 示 す た こ と が分 か る 無 秩序 相 が 存 在 す る . タ庶 子 パ ッ つ 待な i 角 四 0 ｡ ( t l l) . 31 の 面 ｡ ン の 構造 は 完 多相構造 で あ る i い コ ー こ と は言 う ま ｡ で こ も ､ な 一 い な お ｡ 般 に い ( な ､ こ こ で 示 した S ､ 気相成 長ホ イ ス カ i の S ホイ ス カ ー i の ー コ 関す る 限 り ン に ー 軸 方位 は 最 密 面 方 位 は 大 抵 く1 1 1 〉) と い う が 含ま れ て い た こ と を 予 想さ せ る も の で ある . 3 に 示 した S 前節 i 透 過 しや す い 状 態 に の T 定す る こ と は で き な 類似 線 回 折像 を 得 で の で 以 下 に ､ 図 3 ( 7 . Ⅰ 相 の a E に は な い ｡ M ン の T ー ン の ー っ パ タ そ の ､ は ー トラ ス ト を呈 す る が s i コ ン ー S i ホイ ス カ ｡ ー しか し ､ こ っ は ン で で に Ⅰ ､ れ らの 二 n m コ ､ 前節 ､ コ ､ ン ー たためで ある が の に ン ー 相の 形 成 過程 の コ 一 ､ に の Ⅰ 相 をも つ い て 議 論す る コ ) ｡ ン ー た っ 新た つ 行っ 状の ン ー こ れ ら 2 を 構成 し て 回折 トとそ れ に重 なる デバ イ リ の 多 結 晶相 ス の 2 て 確認さ れ 7 b に 示 す 期 的 な 酉己列 Ⅰ ｡ 相は の ア モ ル フ 構造 を 正確 た S i コ ー S コ ー i ン の ン た 図 3 ｡ . ポ ッ つ の 相 ン は S i ( 0 1 1) 逆 格 子 面 に 合 致 し か ら 構成さ れ 結果 ､ 網目 パ タ ー 子 の ( 1 1 1) 反 射 と 同 じ で あ る こ と が わ か 3 . ロ セ ン つ の 横道 の い た こ と は 対応 す る E グが 現 れ て お り ｡ 8 に 示 す じて おり 一 ､ 方 ､ 暗視 野 像は デバ イ リ ､ ン た 回 折ス ポ デバ イ リ ｡ の で あ ッ ､ っ た こ と 1 ン 番 内側 厚く 覆 中心 軸 は 同 T ､ E D D パ タ E M ー こ の コ ､ パ タ の ー デバ イ リ グが 広 が り を も を 反映 し て い る グ は Ⅰ 相領域 で 散乱 され た 電 子 に 起 因 し て 57 - に 決 観察 て い る っ っ ン ー ン の ン 一 ｡ 線上 観察中 に に は 周 ､ ン が単結 詳 し い グはS i て い る の は 解 格 多 ｡ トが バ ル ク 相 領 域 で 散 乱 さ れ た 電 子 に よ ー ス 電子 ､ E M T ァ ｡ バ ル ク 相 を て い た こ と が 示 さ れ る っ 結 晶相 を 構成 す る 粒子 が 非常に 微細な も 囲 と が 検 出さ れ た ■ の ー 相よ りも 電子 線を ' っ 析 カ ス を 覆 う Ⅰ 相か ら 成 る 層 が 薄 す ぎ て 相が の Ⅰ に 達 し て い た 相 が同 に バ ル ク 表面 が 実 験 結果 か ら は そ の 十 分な厚 さ 無秩 序 状 態 1 50 ∼ て っ る こ と に よ と ｡ ｡ 試 料を 傾斜 す 晶相 た っ も 例外 で は が 気相成長 す る ホ イ て い る こ と が 明 らか に な その 理由は ｡ を生み 出す 先端 付 近 に よ 覆 われ かた ン 観察 に 結果 を 基 ー M 相) Ⅰ コ ン E る こ と が で き な か に 示 す コ 厚さ コ 無 秩 序 相( 明確 な E D ､ コ 直で あ る 軸 は く1 1 1 〉に 平 行 で あ 無秩 序相 の 発 達 2 . ､ ン の ー 発 達 に 気相か らの 粒 子供給 に よ る 成 長プ つ 3 S i 川 7 ) ｡ 同 じ方位 を も ス 事実は に 垂 コ ､ い る こ と っ て 生 を証 明 し て Ⅰ る い る 相 が ｡ 丁 ｡ ア こ の 図 3 相 は 暗視野像 モ ル フ ァ ス 状態 多結 晶相 の 構造 は ･ 7 ( a) 厚 ン 国 3 . に 8 い 斑点 の 様な なく S で は H R T i コ ン の 微結 晶 E M に よ 無 秩 序相 が 形 成 さ れ た S ト ラ ス て っ i コ トで 現 れ て お り( 囲 3 . 8 b) ニ の ､ こ と は か ら な る 多 結 晶 相 で あ る こ と を 示 唆 し て さ ら , に 明確と な ン の T E 像 M ｡ っ た 囲 3 ｡ (b) 対 応 す . 9 る E a D に 反 射 ､ 3 . 7 ( c) デ バ イ に 対応 す る 暗 視 野像 ｡ ( a ) ( 3 了l ) 回 折 ス ポ リ ン グ 【こ 重 な る ( 1 1 1) 回 内 に 単 凝 晶領 域 と 同 じ 方位 を も つ 折 ス ポ ッ 微結晶が 存在す ー5 8 - ト ｡ ( c) ッ ト の 暗 ､ (b) (1 11) パ タ ー デ/ く イ 視 野 像 は 無 秩序 相 る こ と が 示 し て い る ｡ い 代表 例 を ｡ ( a) - ( c ) 囲 ､ 示 す 相 相は I Q に は コ トラ ン ト ス 近 距 離 秩序 を も ､ 晶 が Ⅰ相 内 に 存 在 し た 国3 . ( a) 囲 3 9 , 領域の 拡大 後 次 先端 に 示 す 例( 図 3 I . O a ) す コ (b) ｡ で は ン ー 突起 に は 僅 か なく ぽ み が 見 ら れ る が に 先 端 部 が く ずれ れ て しま て 次 第 に 強く な る 7 9 ) ｡ っ ) 既 に 述べ た 起 の 構造 は 堅固 な 土 台の 上 序相は ､ コ よ う に ー ン ､ Ⅰ に て 分 布 し て お り､ の こ 9 b) の H R る が ( 囲 T E M 徴結 晶粒が 観察 像 ｡ さ れ る に コ 盛り 上 げ られ た ー ン は 機械的 i の ｢ が形成され て 一 4 ∼ 5 9- に 撤結晶 砂 山｣ い な 無秩序 こ の ､ 大き さ ｡ 皿の の 撒結 い の で 構成さ れ ､ て い る い 構成 さ れ に そ の ｡ 表 面 応 力の た め ( 表 面 応 力 は 頂点 に 近 構 造に 例 領域 角で 囲ん だ の 四 お そ ら く イ オ ン 衝 撃 中 に ､ 非 常に 脆 た な い S 2 で 多結晶 状態 相 参 照) 5 ｡ ｡ の Ⅰ . ( b) ( a ) 内 先 端 部全 体 が 無 秩序 相 れ は 3 ｡ た こ と に よ る も の と 思 わ れ る 相 は 方位 を も 斜 面 同様 ､ っ . 先端 領 域 の 円 内 に は ､ 様で あ に わ た が 証 明 さ れ る( 囲 3 に 示 a ス モ ル フ ァ 格子縞が全域 つ こ と 7 に お い て ア づ く に つ 構造 を も つ の で あろ う て お り こ の よ う な突 ､ え る こ と が で き る も み られ( 囲 3 . 1 0 b) ｡ ､ 無秩 イ オ ｡ 国 3 . 1 ( a) 0 多結 晶相の 先端 領域が 変形 し T E M 像 ｡ 衝撃 エ 前節 で ス の み で ス は ス パ ル で は 選択 的 相 の た S リ ア 全 述 説 明す 3 8 ･ 台3 9 ! ) ･ コ ー コ ン ー ､ っ て 無 秩序相 の 形成機構を イ オ 上原 子 再 堆 積は 斜面 に ン の 発達 し 原 子 が表 面 拡 散 ､ 能で あ よ た こ と が 示 唆 さ れ る い ン 衝撃 に よ る 無秩 序 相 形成 を 誘 起 す ｡ の み で 基板 ある い は コ こ と に よ っ て 起 こ る の で あり な エ リ ア で の 無秩序 相 の ン 先端 供 給 さ れ る な らば て い っ る て 再 堆積 の 堆積 する に 覆 われ に よ る こ と は 不 可 タさ れ た S ッ 成長 や i た よ う に べ ､ に 域が 無秩 序 層 て コ い ー に ある ン ー - 60 一 ｡ しかる や粒界 の に ､ の ン ー (b) ( a) 内 の 矢 印 が 示 す 領域 の 拡大 像 ン た コ ｡ ｡ 表 面層 の 無秩序 化 プ る と 考 え ら れ る 再堆積 壁面か ら コ ､ ー 発 達 は起 ､ 他 の に 関する 既 存 ス パ ッ ン 先 端で の こ り 得な い プ ロ セ ロ セ の モ デ タ さ れ た原 子が 堆積 し た S i 厚 ｡ い 無 秩序 再堆積 し 原 子が コ ー 先端 ン 集積 し に 囲 3 ､ 表 面 拡 散機構 で は な る 逆 ､ 弾き 飛 ば さ れ に 示 す よ う な 先端 a コ ､ 斜面 ン ー に 再 堆 に よ る と 定義 も ちろ ん ｡ こ と で ､ ある 10 7 c m ま れる 積す / る で あ ろ う に 達 す る が s 1 8 9 ) こ の ｡ ゲ ー o n s 秩序 相 / c m 2 放出され こ の い て の ン と 存在 した に ､ た 原 子 の 本研 究 ､ は ｢ 飛 行 . 3 こ の ､ ) が説明 で き な く に よ 無限 速 ま a 中 で の ｣ に よ て っ ､ きなか 囲3 ｡ こ と 9 . に み ら れ る a を 示 して お り 相互 作 用 3 k ｡ っ た ン の 成長 す る S こ こ で 示 した S i ホイ i . 斜め 3 コ コ ー ー ン の ン ､ 場合 カ ス コ い た リ ､ ン の ー コ ン ー ロ に 近 の よ 7 ) V 確 率は ゼ う なプ い ､ L S A + r ン イ オ ､ ロ に ロ セ ス ス パ ッ ス パ ッ タ中 - ス カ ー ､ 1i q i d 成長 ゲ ン と 遅 ､ ト ッ 無秩序相 の 度 は い も の 再衝 突す る と ∼ 入射 イ オ が含 る こ 10 1 5 ン と ｡ つ タされた S i 原 子の 再堆積 う点 は p o r い ー を経 て形成 さ れ たか に い a つ 束密 度に す 近 たと (v た で き で き な け イ オ ン の 速 速度 を も い 疑 う 余地 の な ､ の い と こ 無 秩 序 相 に 表 面 張 力が - S O を 連 想さ せ る も の で ある 発達に は V L S ホ イ も の と 想 像さ れ る + r 堆 積 に 相 当す る に す ぎず 頂点 は 先端の 形 態 は 観察 さ れ ､ V に 加 速 さ れ た A e しか し な が ら ｡ 先 端 の 液 相1 8 ー 相互 作 用が 無視 電流密度 ( イ オ の 起 こ る 無秩序 相 が ど 球状の こ の ､ へ 原子 な ら ば 入射す る i て 散 乱 さ れ た 原 子 はタ 下方 ､ タ さ れ た原 子 の 中 に は ゼ S っ 再衝 突 が 無 視 と 入 射 イ オ ン の よ う な 再 堆積過 程 を 仮 定 する と い 衝突 ン 再衝突し 毎秒当り1 原子層 ､ こ と は で 理 的過 程 が 含ま れ て 3 7 . しか し ン の ､ 結 論を得る ろ で ある て の 形 成( 囲 3 ｡ タ原子 と入射イ オ し か し な が ら 1 5 0 鵬/ c ポ の イ オ ｡ に 相 当 す る) よ う に パ ッ ス ､ 原子 が 表 面を 覆う無 秩 序 相の 成長 に 重 要 な役 割 を 演 じて 経 る か も しれ な い トの 表 面原 子 はイ オ ッ ス パ ッ ､ よう に十分に遅 こ の ｡ と も 有 り 得 る i 長す に成 こ れ は ス パ ッ タ ､ も し ｡ タ 発 達 機構 を 矛 盾 な く 説明 で き る よ う に 思 わ れ る ∼ 部 で の 厚 い 無 タ さ れ た 原 子 は 入 射イ オ パ ッ ス ､ 表面 に 1 8 e ) る る と した 場 合の れば 0 ｡ ス パ ッ タ リ ン グ の で 1 . ｡ l i d) メ カ 前節で 述 ニ ズム を べ た よ う 根 底 に あ る も の と 同 じ物 ｡ ジ 接点で の 水 掻き 構造 の 発達 ツ コ ー ン 鋭角側 に リ ッ ジ構造が - 61 - 発達す る こ と は よく 知 られ て い る が ､ 9 8 ･ 9 】〉 s i コ ン ー も 例外 で は な い 園 3 ｡ ゲ ッ ト( 図 3 前 方 に 延び る リ ツ ジ が形 成 さ れ て も う の 特 徴は ン と リ ッ ー ー ン の と で あ る に 1 つ ( 矢 印) も観察 さ れ ン の 特徴 3 b ) 上 l三 発 生 し た S . お り て と い え る 図 3 同様 ｡ . 1 ｡ 1 ､ コ ､ ー 構造は の ｢ 水 掻 き｣ こ の 斜め い ､ 達 コ 1 斜 め は の ､ し た S 水掻き 構造を 指す i の に 発達 す る C 接点 形 成も ら9 コ の ｡ - 6 2- に S ｡ u 8 ) イ オ ン で 斜 め 衝 撃 さ れ た S E M 像を示 す E M に よ 状 の 構造 が 発 達 し 2 3 a (図 斜め イ オ ､ L e w i s ン r ｢ 水 掻 き｣ ジ ー + A ､ 高 分 解能 S ン の ー に る の が よく わ か る 構造 ｢ 水 掻 き｣ に 発 i 1 . ら の 高分 解 能 2 ン 提 唱 S E . 衝撃 に M . て モ っ デ 矢 印は ン ー 鋭角側 明か さ れ た S )や G に よ よる 像 っ コ ｡ て e 川 ) l i タ に コ て い る こ の コ 形成 さ れ る ル に お i ける ー コ ン ー レ イ テ ン ト プ レ E M の 通 り 図 ン ー (1 a t e n p l t 観察 さ れ た 水 掻 き 3 あ る で . 1 2 渉縞 が 現 れ a の a n e ) ( 構造は コ ン と p 基板 レ イ テ ン ､ の トプ 間 出 現 す る) に レ ン の ー を連想さ せ る 定 義と は 一 致 し な い ｡ ｡ しか し ､ T 理 由は以下 ｡ は て お コ ､ り 図 3 ン と リ ッ こ の ､ . ー 1 2 ジ の 接点 水 掻き が 刃 物 ( a) 縞 の コ ー ン ト レ ーリ ー ス の E M 像 で あ る よ う な 形 状を し て ジ 接点の T ッ 国 の T ｡ - 6 3- E M 健 ｡ 水 掻 き 構造 ｡ い る こ と ( b) ( a) に に は 平 行 な等 厚 干 が わか る 現れ る 干 渉 ｡ ま た ､ 干渉 縞 流れ は の 水掻き が は コ H R ー T コ ､ ン か ー ら水掻き ジ で は なく コ ン か ら発 達 し た も の E 像 リ M 証 明さ れ る ッ に は そ し て ､ 合体 し ン と ー で あり 接点 い る こ と は 明 か で あ る て の て お り ( 囲 3 ) 3 1 . に よ る エ 射 る 展 ら こ ｡ に れ が ッ ) ) L 3 コ c ｡ ン と ー 比 較) に ッ ｡ あ る ｡ モ i ら s に よ る と 行 に と ト プ レ A ､ の モ r トプ デ + ル は レ ､ と な っ た構造 をも つ 水掻きが レ イ テ レ すなわち い る チ ン グ 理 論 で あ る きす ぎる た め ､ 最大 トプ w I 1 6 s い な い い 換 ま た ｡ え れ ば ､ 水 掻 き が 単結 晶 構 造 衝撃さ 1 . れ た C u 表 面 T E M R 向か ､ 水掻き ､ 水 掻き領域 の で あ る こ と が 4 ) ン で ー に ン ､ あ る 薄く と は 成長 の こ と リ ､ ッ 明か に うより は い つ 解 析 モ デル の こ の よ う な 刃 物状 の 構造 で は レ ー グ 率 は得 られ ず -64【 ､ した が っ て 三 る . 基本 ､ イ オ ､ 次 元 g 8 の 1 ･ ン 照 ､ に ､ ｢ ある ､ . は タ 2 . 一 2 こ れ は 1 を 4 そ の 形 薄板｣ の こ の (囲 お り ､ 発 ー ( ｡ b と 3 2 ン コ の g l ) 事実 は む しろ ン の トプ は に 結合 して 1 ､ ｡ ジとな る て い に ン を否 定 す る も う ジと を い た リ ツ ー 像 接点 こ れ ｡ 内の 円 で 上昇 する 斜面が発達 す て っ 観 察され で a と 基板 の 結 合す る 傾 に 2 異 な る( 囲 3 し か し タ リ ン に ー の H 1 . 水掻き 1 9 ) ッ コ 3 コ の レ イ テ ン の ス パ 領域 だ あ る( 囲 3 ン ー 固 3 基板 か ら発 生 した 斜 面 が ら ｡ で 1 . 鋭角 倒斜 面 ン ー 基板 か ら ､ ン は コ ー 水 掻 き は 非常 ､ L e ｡ ン コ 基本概念 イ オ ン で g 8 ) ､ も な ン の ー レ イ テ ン ､ ジ構造 は e w デル チ ン グ の 進 レ イ テ ン 体 一 な 形 を し て ッ 次元 の 二 拡張 する と イ プの リ 言 ｡ 2 b) 1 . ｡ 囲ん e Ⅶi s へ の で は ､ 図 3 L ( 囲 3 と 進 ん で お り ッ 基 板か ら成 長 し た も ､ 格子柄 が現れ ､ ジと リ ､ 状 の よ う 次 エ の イ オ ン の 入 射角 が 大 水 掻き の 発達 過程をイ io Jat 図 3 オ ン エ チ ッ 1 . 4 コ に どの . コ ､ れ た 粒子 の ー 二 ン と リ ッ ジの 接点 次 ッ 三 ､ ら と 相互 作用 す る ､ 次フ ラ ､ 水掻 き 4 . の 形 ま 本章で 示 した S で は 成は ､ イ オ コ 経 . 3 た . 数k ｡ 真の 成長 プ 2 節 参 照) ｡ e チ ッ の 強 ロ セ ス ー い 次元 ン の 二 るの か は い 9 ￠ 〉 デル モ . か と 推察さ れ る E M ､ 未だ 明か ､ 反射イ オ も含まれて い やス パ ン 従 ｡ が 起 き た 可 能性も ある ロ セ ス で は な い ､ 影 響が 予 想さ れ る グ と 粒子 供給 プ い っ て また ｡ ッ ｡ タ さ ､ こ れ ､ 水掻 たこ と に なる ｡ こ が 未 知 の 形 で 相互 作 用 ロ セ ス ｡ め ー ン の T 鏡察結 果は ン ス パ ッ V の イ オ ン エ ネ ル ギ ロ セ ス ン m n e ン の み で は なく 節 参 照) 2 . レ e a ｡ 次イ オ 一 p La プ セ ス が 含 まれ て ロ ､ ン エ ら の 再 供 給 プ ロ セ ス が 数k e V の イ オ す もの で ある い そ の 形 成過 程 に は 結晶化 プ ､ と: i 様な プ ク ス ( 1 す る 気 相 結 晶成 長 の 結 果 で は な 3 レ イ テ ン ト よ り 複雑な 形 で の 再堆 積プ き は 単 結 晶構 造 で あ り の よ う に 発達す る に グの み で説明する こ とがで き な ン 水 掻き 構造の 発達 過程 しか し 鋭角側 ン ー e nt b n が ､ 多 相構造 堆積 した原 子 の S i コ ー ー タリ で は ス パ ッ タ さ れ た タ ､ ン グに おける主な ス パ ッ タ ､ 発達 は - 65 - ､ 優勢 ッ ト 原 子 の 気相 か 次効 果 で あ る 速 度 は 非常 の 再 ス パ ッ タ よ り も ン の 二 ゲ ー に 遅く ､ こ と を 示 原 子供 給を に な る こ と も あ り得 る( 2 こ の イ オ ン エ ッ チ ン グ過程と ス パ ッ タ さ れ たタ い ー 堆積層 ゲ ッ の 発達は の で あ る( 2 . ト原子 の 供給過程の 相互 作 用 に 困 る も の と 息 われ る 3 . 2 ､ 相対的 飾 参 照) に イ オ ン 電流 密度の 低 ｡ - 66 - い ス パ ッ タ エ ｡ 3 . 3 . 2 節 に 示 し た厚 リ ア の 周辺 で 起 こ り得 る も 第 4 章 イ オ る の ン こ の ｡ 衝撃を 受 け た 固 体表面 現象は は ､ の 2 に ン の ー コ ､ 章で は ー M ､ 供 給が 相当量 の コ ー が起 こ る 3 章で は る シ 完全 な 単結晶 ､ ン こ と を示 した ー ッ 3 . 方 ド供 給 で は な く ー ー ン やS i ン 形成 に ン 第 二 に プ ロ セ ス の イ オ ン ､ コ コ ー ､ の ー た っ ン の ー ( 2 グの 相互 作用 が 節) 低 イ オ ン 電 流 密 特 ｡ S ､ I M に お け る 分 解能 て い る に も 等) S に っ ｡ 本研究 で 形 状や 内部結晶状 態 に 閲 す る 詳 し い 解明 さ れ ず に に い る ｡ 以 下 に 結果を 総括す るム ｡ こ と 2 3 . . コ ー 高 イ オ ､ 度下 ン で は 1 シ u 節) ン の ､ ドコ ー 及び ン の ス パ ッ ､ 場合 ､ シ ド ー タされた シ ー 最終的 な形状 や構 造を 決定 す る 電 流 密 度下 で は コ ､ ー ン ー 先端 シ ､ で シ ー ド層 が コ ン ー ドの 非方 位 堆積 ー ｡ な コ ､ ( シ ー い ー 単結晶 ン ン に ン の 載ら れ た コ A ｢ i タ S 最表面 や 通り ー ン 相 ( で あ る ー ゲ バ ル ク ト上 に 形 成さ れ た S i ッ 相内部 無秩序 相 を も に の 速 い エ ッ 一 に イ オ ､ ッ ト 原 子) 形成 の 根底 に ある基 礎 プ 2 3 . っ て 1 . 真の 成長 プ に よ ま ず第 ｡ ゲ ー 最 終的な 形状及 び構造 は 何れ が 優 勢で あ る か 電 流密度で の ド及 び タ 粒子 供 給に よ る ､ S 一 ン . グ と 原子 の 再堆 積 が チ P つ コ ン の ー 多相構造 構造 で あ ､ ｡ ス パ ッ タ さ れ た 原 子 ッ X ､ 問題 が 未 だ の る コ チ 本 研 究の 基 本 的な 結論は 以 下 エ S 分 析 精 度向 上 の 大 き な 障 害 と な ､ 得ら れ 発 生 に 不 可 欠な ン エ 一 E ドの 供 給を 受けな が ら発 達 し た C ー は注 目 に 催す る ､ て シ を明 らかに した ( 2 こ と っ o に 方 位 成 長 し､ が に よ 括 形 成を は じめ と す る特 異な 形態 変化 が 誘起さ れ 多く ､ 形 成機 構の 考察を 行 斜面上 第 形 成機構 を 始め ン ド原 子 の 再 堆 積 と イ オ こ と ン ー と な るも の で あ り 透過 型電子 顕 微鏡観察 情報 を 基 第 コ ､ に は コ 固 体表面 の 深 さ 方向分析 ( A ､ 劣 化 や 誤情報の 原 因 かか わらず 総 節) イ オ ｡ チ ン グ速 度 に 起 因 す る が 67 - 気相か ら ロ セ ス で 3 . で あ り 再堆積 の . あ る 次効果 は 二 ｡ 1 節) C の u ､ シ ッ チ グ と 再堆積の 2 ン 理 想 的な ､ 逆 に ､ コ ー ン 低イ オ 型突起 ン ､ イ オ ン ド ー 存在 は コ コ ､ が 介 在す る こ と の 直接の 証拠で あ る ン エ 決定さ れ る - ､ や無秩 序相 ( 3 ロ セ ス｣ ､ の 衝撃の 主 な ン ｡ 競合す る つ の の 形成は ､ 電流密 度即ち 低 高 エ チ ツ ン グ 速度で は 状 は 明 確 さ を 欠く 関与す コ ー は ､ ン こ と に る こ と で あ る ( 2 成長点 本研究 3 . へ で は も 得 られ な か . の ､ っ シ ｡ 飾) 3 る ｡ 粒 子 供給 プ 最も 重要 な ｡ の は シ た ー ドが ｡ 2 . コ 4 コ ー ( ン ン ー 3 . 3 核形成段 階 節で 述 べ 表 面の 形 態や 構 造 ロ セ ス ロ セ ス ､ ｡ ､ そ して マ ､ の イ オ ド層 の 方 位 成 長 の み で な く や S i さ れ る も の と思 わ れ る ､ ー 種 の 実 験が 可 能 と な れ ば わ る 粒子 供給 プ が なる 1 節) . 粒 子 供 給 を 纏 た 気 相結 晶成 長 プ イ オ ン 衝 撃 され た こ の 再堆 積の 影響 ( A 相 や 無秩 序 相 ､ イク コ ､ ロ を 含 むイ オ ー に果 た した た よう に コ ､ ン ､ ー ン ､ コ ン の ー 形 衝 撃 誘 起 表 面 拡 散 が 原 子 再堆 積 に 最桐密面 u に 垂 直な 方位を も つ C ある い は 水 掻き構 造の 形 成 に が 含 まれ て い る と 考え ら れ る の 発 ロ セ ス が顕 著 に 現 れ 形 成 等) 達 ､ 役割 ( 2 . 3 . 1 飾) 核形 成 過 程 を 明 ら の 変動 を 原 子 レ ベ ル で 連 続 的 に ン 核 形 成過 程 の み な ら ず ､ A に ｡ 閲 し 何の 情報 か に す る た め に は 観察 す る 必 要があ 相や 無秩序 相の 成長 ｡ に 関 ン 先端や水掻き構造 イオ ン 銃 を 装備 した 高分 解能 ン 固体 表 面 の 相互 作用 の 新局 面 を 開く も の と 期待さ れ コ ー ー - 68 - の 気相 結 晶 成 長 プ る T E M ロ セ ス も解明 に よ る こ の 種 の 研究 ､ 謝 本 研究は 辞 名古屋 工 業 大 学生 産 シ ス テ ム 工 終始 懇切 な る 御指導 と 御鞭燵 を 頂 い ま た 教授 に ､ ､ 論文作成 に 際し ､ 厚く 御礼申 し 上 げ る 数 撮影 に 当た 最 後に 電 力) ､ ､ っ て ､ の 意 を 表す っ ｡ 業大学 後藤敬典教授 ､ 中 嶋塁 志 郎 業 大 学森 川 浩 志 助 教 授 ､ な らび に 工 名 古屋 御 協 力 と 御 援助 を 頂 い た 豊 田中央 研 究 所 種 村 真幸 博 士 御 世話頂 い ｡ る い た 本研究 を 進め る て 名 古屋 て 御教示 頂 ､ 工 た 名 古 屋 工 琴 大 学 藤 本 靖 孝 技 官 に 深■く 感 謝 す る に 当た り 川 畑 達 央 氏 ( 現 立 石 電 気) 紙面 を借 り い た 行 たもの で ある 放 ｡ 電 子 顕微 鏡像の 解 釈に 際 し 実 験を 行 う に 際 し に た奥 山文 雄教授 に 心 か ら感 謝 御教 示 頂 々 の 学 専 攻奥 山 研 究 室 厚く 御 礼申 し上 げる ､ ､ 祖 父 江 進 博 士 ( 現 日 本 馬 装) 森行正 氏 ､ ｡ ー 69 一 ､ ､ ､ 電 子 顧 微鏡像 ｡ 足 立 辰 哉氏 (現 中部 青 山新太郎 氏 他に も 多大 の 御 協力頂 い た ｡ 参考 文 献 1) 2) I o m b a r (EI s e v i G C t e r . II 3) B o n S , H . Sp e c a r e d o f e r R . dm e n Am , , . B . B e P m a n n : t r o s c o p y 1 9 8 3) 4) W . H o 5) M . P . 6) A . Z a 7) H . G . 8) A . 9) G 1 0) l h ri s c h r a c ti c a l e , a n d S h a n a r a n d S T p ki n s o m G 臼n t h e r s c . K . W h H . F e t z : 1 1) 0 . Al 1 2) E . B 1 3) H . 1 4) H . 1 5) A 1 6) M 1 7) e H h n e r : Z d H ムf a n l z e J . e n e y a n O e c h s n e r : Z O e c h s n e r : Appl D . G . . J . N o G . C a r 1 8) C . C a 1 9) G . C a r 2 0) D . J . M a t e r t e r t a n a t e r B . a r J B . S r igg d W t T . s . d M s s B ll d M a c J . m i lysi . P . 8 c i a c . V 59 0 Th g o n o m a n d S ci t r u m Appl . 37 1 85 J p s o n : G C . ､ e c h n o y & S y l d R ･ E e B o m ti c l e Ph o o n s 203 ll y b a r d Chich , 6 85 e s te r . 12 09 ･ 1 03 2 ･ . . Ph y . s (1 965) 36 . ( 1 9 6 1) ll S c i 25 7 35 42 a t e r ･ G . C , J . S . a n d M . J . N o b e r F . o s s , J . o e s ‥ J t e r : - b e s : W . M . J St ' a t e r . M e e d a . te r a n (1 9 6 9) 4 . M d 70 . . a n a r t e r a J g o n . M . b C ol li - t h od s e m e n t o el e c t r o n ( 1 9 8 8) A6 . ( 1 9 4 2) 11 9 a r ( 1 9 8 7) A5 . N . . T l . S 1 03 0 n o t e r . ( 1 9 7 3) h e r a - ( 1 9 8 4) l1 5 a J M . Wi l M , . 3 59 o . J 8 P d X J . . by a n ･ t e r : M M n . 17 62 a n h m s s 23 1 a r d S ci o . ･ . a n , i el l . g o n k (J e c . g e r & & M . C ol l i r a n u c . . F A . t t e ri n g p u h . Phy . S . e a & T . . C A Fil ( 1 9 5 9) ( 1 9 7 5) . Z e n : u ( 1 9 7 5) J , 0 . Sp by S . S ( 1 9 7 3) o n d e , 1 9 8 3) s , C ol li g g o n : , . J 8 n li d n : W s li o Pi t ki . a c e S n s . f n 30 . e r n a I u c l . . C ol li . Whi t t T hi e : Ph y 261 . L Phy . V o N u r A a n . T . f S , a c e ( 1 9 4 2) Ph y . a n S . r u c e : Phy . J . e r s Lytl . 11 9 d E . u r m a n n : a n . Ch , d . App l . e s f S o n e s : . G b ih g J , e w a r B . r E M d St (S p d J Appl a n . a n o . : en m ti o n L i eb l Phys . 畠e k D . . d u a v c a 1 9 8 4) , n e r e a di fi i . . o t e rd a m N 14 1 p f s M t d c . 4 ( 1 9 6 9) 73 0 ･ S ci ･ 6 (1 9 7 1) 11 5 ･ i 7 . S ci . I . S ci ･ S 56 . S (1 9 7 2) . 8 . T 46 7 ( 1 9 7 3) . T s o n g : ･ 14 73 J . ･ , t 2 1) M 2 2) T 2 3) F 2 4) J . I s hi t C . F Ⅰ . H . Wi l 2 5) J . P . D 2 6) P . G . 2 7) R . E . 2 8) 0 . A 2 9) 0 . 3 0) 0 . 3 1) 0 3 2) 3 3) . . . Wi t c o m a n i r a n k b J : , M . : G r o w E R s o n : M . a a d a n d a n R d P t s e r f C a n t a g r el V a c e r s e n : J . Ch a p m a n: u c i e ll o A u c i e ll o A u c i e ll o . A u c i e ll o : H . R . K a u f m a n G . W . L e w i s M . R . E e a n d R . R . R a a t ei ll y K . d R e ll y 且e l l y a n R : d R ( 1 9 7 6) a r ( 1 9 7 3) 95 . d M . M T e c h n o o u l d I . i r c d ts L e tt a r : R a d c i 9 . (W i l e , a t e r . ( 1 9 7 5) 28 . J 11 25 a S . y n : R e c ib t e r 12 ( 1 9 7 7) E ff . a . y s t al li . I ri cib a r : . M . f C 12 . 85 9 o & . J z u : ti o n a n s ci t an e c 18 S ci . 11 . S h i･m i . e c G16 , t o S ci Ef f . , . . M J t e r th , u c o m m u n a M . N e w k S c i e c L ts e tt . 4 3 ( 1 9 7 9) . . 5 05 Y o r 1 9 5 8) , p . 52 ( 1 9 7 5) 10 . . . . E ff . (1 9 7 4) (1 979) 43 1 17 37 . . E ff e c ts 46 ( 1 9 8 0) i & T h l b e s V a c . 55 7 . 1 05 . ' Wi t t R ad o n : 3 4) A . R . B 3 5) H . W . L eh ( 1 9 7 7) a . yl y: m 2 81 an a n J , n d . d S . E ff e c R S . . L . t s J M t e r L , E . bi g o n e c a o C oll i Eff . R . e t t S ci . r a u s b ( 1 9 8 2) 60 ts J n s o n : F , P . a . V a c . S c , M . J . 43 ( 1 9 7 9) 49 7 ( 1 9 7 2) 4 04 . a u e r d R a n Wi d . . N o e c n o G . S c 27 . , C ( 1 9 7 9) 16 . a r t e r a n d J 17 5 L . . . . . J 皿e r : . i & . T e c h n o l . 14 . R . S m ith a n d J . M . W ll s : S f . S c i 3 7) R . S m ith a n d J . M . W al l s : Phi l . M a g 3 8) R . R el l y a n d O o : S u r f . S ci 3 9) J . s o n : R a d s o n . t o n 3 6) B el 1 a n d A . I u ci e H . a ll Wi l . u r 80 . A4 2 ( 1 9 8 0) 23 5 . . 100 ( 1 9 8 0) 13 5 . E ff . ( 1.9 7 9 ) . e c 5 1 ( 1 9 8 0) ts ■ 4 0) J . B el s o n a n d I 4 1) 0 . A i e ll o a n d R 4 2) L . F J o h i a n d R 4 3) H . T s u g e , S . E s h o a n 4 4) R . S m ith , S . S . M a k a a n 4 5) R . S m ith , . A . T a gg a n 4 6) R . S m ith . A . 4 7) G . C a r 4 8) Ⅰ . u c Ⅴ . . a M a n t e r E n s or , d M M . J H . . t a rdji e v : K . N Wi l . o J e lly: A . d N n u c u c l l I . I . n s g e r s oll : n s t r u m t ru m Ap p l & . d J . M . W al l s : Phil q J ･ M ･ W al l s : V g g: V a b e s V a n a c . J Ⅴ . S ci . . E & T - a c S ci i a . 71 h - n ol . M th o d s 20 & 2 85 A6 e a T g 34 . 1 8 2/ 1 8 3 1 8 2/ 1 8 3 th o d s . . t a r dj i e v : e c e a c u u m ( 1 9 8 6) 36 a c u u m d I V . M Opt . a n : . & M . G ok T . I . H N s o n : ( 1 9 8 1) e c h n o A4 7 l ( 1 9 8 1) 29 51 19 . 1 75 4 53 . ･ . V a c u u m ( 1 9 8 8) 38 ( 1 9 8 8) 24 34 . 2 75 26 7 . 22 1 . . ( 1 9 8 1) ( 1 9 8 3) ( 1 9 8 4) ( 1 9 8 1) 53 7 . . 41 1 . 4 9) Ⅰ . Ⅴ K 5 0) G . C a r t e r : 5 1) S . M . R o s s n a g el a n d R 5 2) S . M . R o s s n a g el a n d 5 3) Ⅰ H . Wi l a n d M . 5 4) Ⅴ Al e x a n 5 5) G . K 5 6) M . J 5 7) . . . t a r dj i e v : a W J M . s o n d e r H , . t e r . a J - o bi n s o n : J . V a c . S c i & T e c h n o l . 20 ( 1 9 8 2) 19 5 . R . S . R o bi n s o n : J . V a c . S c iこ & T e c h n o l . Al ( 1 9 8 3) 42 6 . W . Ki dd : J t e r . S c i: 6 136 2 . a n d ld . H a . jic g 5 8) G . K . W e h n e r : J . V a c . S ci . 5 9) W . R . H u d s o n : J . V a c . S ci . 6 0) P . M . C u r m . L . H 6 1) C . S . Bh n S oli d 6 2) M . 6 3) J . . 1 29 J . L . 6 5) G . C a r t e r ( 1 9 8 0) 97 L . 6 8) G . M e G . C a r a r 34 ( 1 9 8 4) 6 9) S . M 7 0) R . S 7 1) G . E 7 2) J . A M , t e r J . K . o m u l ik C a r . T a n o v o b N . M , 0 , S c i . i ni a k a r k Ni . e d : J 9 ( 1 9 7 4) r ig App l . R a d Ph y s . : 55 1 . S ci . Ef f . h nro l & T e c h n o l . A3 ( 1 9 8 5) 18 21 & T e c h n o l . 14 ( 1 9 7 7) 28 6 g i ng : J Fil m s 96 ( 1 9 8 2) 24 9 a c u u m 38 ( 1 9 8 8) 10 71 M J . . V . N . o b a c . a c S . e s a n c i & . d J T e c e c h . (1 9 8 1) 56 t s ( 1 9 7 1) 42 & T e c J , V . ( 1 9 7 1) : V : t e r e s 1 145 24 1 . . 13 ( 1 9 7 6) 4 03 17 ( 1 9 8 0) 13 20 . . . n o l . . . . S . W ill i . R a m s : a d Ef f . e c 32 t s ie a n G , d J W . . S . e w i s Wil li . L C a r . L e w i s L e w i s a n d H . g el : J . a n d J A p pl a m s : L . W hi t t . S . u r f S ci . o n : R a N l . d Eff . ( 1 9 7 8) 1 . e c L t s 408 e tt M e . 50 . 1 67 o bi . W e h J . g e N . 139 8 . . o N o l , R . a n d Ap p l n e r : , k G , . t e r a n d M J . N ob . e s : u c I n s l . t r u m & . t h od s b e s , 5 09 . b e s G G , W . W . . a n J , d J . . L . L Wh i t t . 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(1 9 8 7 ) L 1 0 3 d " c o n e . d m o m o & . t o a n d o n o r m e T d M o r e c F A Ok . r h . + - " u y am a: TE M p h ol og i c al n o l Ok u b A6 . d (1 9 8 8) " o m a n o gh b s e r v a s t r u ct u r a l 2 17 ti o n l ti o n Hi b a r Si w a f e r s w ith d l s t r u c t u r e d ed f . y a m a : - o r e S O u W Ap p l ･ . m o F a n a n , f Si F uj i d t o a n e m u r a F uj i . 18 0 c o n e s py d i Y , " d 31 3 . n e r a n . . T . hi t + f s F uj i . c r o s c o , i s e e M , o r u r ( 1 9 8 8) o n i a f o p r o c e s s e s [ 6] - M . c r o c o n e s o r e S , " Ok f a c e s I n " u sh e c h R y a m a : " e n o s u r t e rp l a y " J a r V . 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