1C01 銀 銀コート AFM A チッ ップを駆使 使した単一 一量子ドッ ットの発光 光挙動制御 (関西学 学院大理工 工) 〇増尾 尾貞弘，高田 田広樹 Contrrol of the Emission E Behavior of a Singlle Quantum Dot by a Silver-ccoated AFM tip (K Kwansei Gaakuin Univ.)) 〇Sadahiiro Masuo, Hiroki H Takaata 【序】半 半導体量子ドット(QD)の注 注目すべき特 特徴の 1 つは は， Ag coated Tip 一光子吸 吸収により，1 つの QD 内に複数の励 内 励起子を生成 成で きること とであり，こ この過程を利 利用すること とで，太陽電 電池 や発光材 材料の高効率 率化が期待さ されている。しかしながら， Single QD D ol of Contro Distancce 多くの場 場合，複数の の励起子は Auger A 再結合 合によって 1 つ の励起子 子に減少して てしまう。こ この Auger 再 再結合を利用 用す ることに により，単一 QD を単一光 光子発生源と として用いる るこ とも可能 能である。つ つまり，Augeer 再結合を制 制御すること とが 重要であ ある。我々は はこれまで，単一 単 QD を金 金属ナノ構造 造体 Fiig. 1 The conccept of this work w のプラズ ズモンと相互 互作用させる ることにより ，Auger 再結 結合 の制御を を試みてきた た[1-3]。その の結果，金属 属ナノ構造体 体の存在により，Auger 再 再結合よりも速く複 数の励起 起子から発光 光させること とに成功して てきた。この のメカニズムを詳細に解 明するためには，単 一 QD と と金属ナノ構 構造体間の距 距離の制御が 重要である。 。我々は，AFM マニピュ レーションを用い， 単一金ナ ナノ粒子を単 単一 QD に近 近づけること とにより距離 離制御を行うことも試み ている。しか かしなが ら，この の AFM マニピ ピュレーショ ョンでは nm m スケールで での明確な距 距離制御が困難 難であることがわか ってきた た。そこで本 本研究では，金属ナノ構造 造体として銀 銀コート AF FM 探針(銀チ チップ)を用い い，AFM の分解能 能で距離制御 御を試みた。これにより ，銀チップ プを単一 QD に nm スケ ールで近づけ，その 距離に応 応じた単一 QD Q の発光挙 挙動について て検討を行った。 【実験】QD には，CdSe/ZnS(蛍 蛍光ピーク 6605 nm)を用 用い，ガラス基板上に分散 散させることで測定 用試料と することにより作製 とした。銀チ チップは，シリコン製の A AFM カンチ チレバーに銀 銀をスパッタす した。測 測定は以下の の手順で行っ った。ピコ秒 パルスレーザ ザー(波長 40 05，465 nm) をラジアル偏 偏光にし た後，AF FM を組み込 込んだ共焦点 点顕微鏡に導 導入した。単一 一 QD に対しレーザー光 を照射することで， 蛍光強度 度，蛍光寿命 命，および光 光子アンチバ バンチング挙 挙動を測定した後，単一 QD に対して銀チッ プを任意 意の距離で近 近づけ，その の距離に応じ じた単一 QD の発光挙動 動変化を測定 定した。また，2 つの 励起波長 長を用いるこ ことで発光挙 挙動に対する る励起波長依 依存性も検討した。 【結果と と考察】単一 一 QD に対し して銀チップ プを任意の距 距離近づけ，その距離に に応じた発光 光挙動を 測定した た結果を Figg. 2 に示す。 。励起波長 405 nm(a-j))では，銀チ チップ-単一 Q QD 間の距離 離が短く なるほど ど，近づける る前(a, e)に比べて蛍光 光強度は低くなり(b, c)，光子アンチ チバンチング グ挙動を 示す確率 率が低下し((f, g)，蛍光寿命は短寿 寿命化した(i))。一方，励 励起波長 4655 nm(k-t)では は，銀チ ップを Q QD に近づけ けると，蛍光 光寿命と光子 子アンチバン ンチング挙動 動は 405 nm m 励起の場合 合と同様 に変化し した(p, q, s)。 。しかし，蛍 蛍光強度の変 変化は 405 nm n 励起の場 場合とは異な なり，銀チッ ップを近 づけるに につれて増加 加した(l, m))。また、銀 銀チップを遠 遠ざけると，どちらの励 励起波長にお おいても 発光挙動 動は近づける前の挙動に戻ること がわかり，銀チップの のアプローチ チに依存した たリバー シブルな な結果を得る ることに成功 功した。 以上の の結果から，次のような なメカニズム ムを考えることができる。プラズ ズモンは，QD D の励起 過程 (励 励起速度)，および緩和 和過程(輻射 ・無輻射速度 度)に影響を を与える。蛍 蛍光の短寿命 命化を伴 う光子ア アンチバンチ チングの確率 率低下は，銀 銀チップによ よって輻射・無輻射速度 度が速くなり り，Auger 再結合が が起こる前に に複数の励起子が発光 光したことに に起因すると と考えられる る。一方，励 励起波長 依存性は は，銀チップ プに生成した たプラズモン ンによる増強 強電場の強度が励起波 波長に依存し し，QD の 励起速度 度が変化した たことに起因したと考 考えられる。これらの効 効果は，単一 一 QD と銀チ チップ間 の距離に に依存するた ため，距離が が短いほど顕 顕著に影響 響が表れたと考えられる る。以上のよ ように，1 つの QD D に対して銀 銀チップを近づけ，そ その距離に応 応じた単一 QD Q の発光挙 挙動を見出す すことに 成功した た。 465 nm excitatiion 4055 nm excitattion 6 nm (dd) After retracction (f) (g) (h) of Ag tip 1 0 2 3 4 5 0 1000 10 20 160 120 80 40 (l)) 160 120 80 40 (m m) 160 120 80 40 (n)) After retracttion 30 Delay Time / ns 40 500 10 nm 8 nm 600 7000 Wavelength W / nm m (p) (q) (r) of Ag tip 2 1 0 3 4 5 -1000 0 0 100 0 Deelay Time / ns Time / s (s) (j) (i) 0 -100 0 of Ag tip Delay Time / ns Time / s (o) (k)) Before approaach Coincidence(a.u.) Coincidence(a.u.) 160 (cc) 120 80 40 Intensity (counts/1 ms) of Ag tip 160 (b b) Ag tip-QD 120 80 n distance, 8 nm 40 160 120 80 40 160 120 80 40 (e) (aa) Before approoach Intensity (counts/1 ms) 160 120 80 40 (t) 10 20 30 3 Delay Time / ns n 40 500 600 700 0 Waavelength / nm Fig. 2 Fluorescencce intensity (a-d, i-l) , pphoton correlation histogrrams (e-h, m m-p) , fluoresscence decayy curves (q, s)) and fluoresccence spectruum (r, t) of thee single QD depending d onn the single QD-Ag Q tip disstance. 【参考文 文献】 [1] Massuo, S. Naikki, H. Machiida, S. Itayaa, A. Appl. Phys. P Lett., 95, 1931066 (2009) [2] Naikki, H. Masuuo, S. Machiida, S. Itayaa, A. J. Physs. Chem. C., 115, 232999 (2011) [3] Massuo, S. Tanaaka, T. Mach hida, S. Itayya, A. J. Pho otochem. Ph hotobio. A., 237, 24 (20 012)
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