湖沼流入河川の医薬品負荷量と 湖沼内の医薬品濃度の関係 独立行政法人土木研究所 水環境研究グループ（水質） 小森行也、鈴木穣 Public Works Research Institute 水環境における医薬品に 関する研究課題 研究発表論文数 40 30 20 10 0 2001 2002 2003 2004 2005 2006 2007 国内における論文・研究発表等の数 ・水環境学会年会・シンポジウム ・環境工学研究フォーラム ・環境化学討論会 ・EICA研究発表会 調査・研究対象物質の選定 分析方法 実態把握 （河川・湖沼・下水道） 挙動把握 （河川・湖沼・下水道） 生物影響 （急性毒性・慢性毒性） 薬剤耐性菌 ↓ 環境影響評価 対策技術（除去技術） 第11回日本水環境学会シンポジウム（2008） 湖沼とその流入河川における 医薬品の存在実態 湖沼と河川の特徴 湖 沼：河川に比べ滞留時間が長い（水質は安定） 流入河川：一過性・湖沼に比べ滞留時間が短い（水質は変動） 湖沼と河川水中の医薬品濃度を比較 まとめと課題 湖沼とその流入河川の医薬品濃度を明らかにした 湖沼内で検出された殆どの医薬品は、流入河川の濃度に比べ低い値を示した ↓ 今後は、流量観測も合わせて行い、負荷量を算出するなど、定量的な視点から 考察を加える必要がある 第12回日本水環境学会シンポジウム（2009） 湖沼流入河川の医薬品負荷量と 湖沼内の医薬品濃度の関係 調査地点数：１４地点 （湖沼流入河川・１１地点，湖沼内・３地点） 湖沼面積 36ｋｍ2 湖沼とその流入河川における医薬品の存在実態調査を実施 調査日：2009.3.12 調査地点（一部） 比較的流量の多い流入河川 比較的流量の少ない小河川 湖沼に架かる橋 比較的流量の少ない小河川 N o. 分析対象物質 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 12 13 14 15 16 17 18 19 20 21 22 23 24 25 26 27 28 29 30 31 32 33 34 35 36 37 38 39 40 41 42 43 44 45 46 acetam inophen antipyrine atenolol carbam azepine clarithrom ycin clenbuterol clofibric acid crotam iton cyclophospham ide diclofenac N ,N -diethyl-m -toluam ide disopyram ide ethenzam ide fenoprofen ibuprofen ifenprodil indom ethacin isopropylantipyrine ketoprofen m efenam ic acid m etoprolol naproxen p-phenylphenol pindolol propranolol salbutam ol sotalol theophylline terbutaline benzylpenicillin chlortetracyclin danofloxacin diclazuril nicarbazin oxytetracycline 2-quinoxalinecarboxylic acid sarafloxacin sulfadim idine sulfadim ethoxine sulfam ethoxazole sulfam onom ethoxine tetracyclin oleandm ycin kitasam ycin josam ycin novobiocin 用 途 等 解熱鎮痛消炎剤 解熱鎮痛消炎剤 不整脈用剤 抗てんかん剤 抗生物質 気管支拡張剤 ｸﾛﾌｨﾌﾞﾗｰ ﾄの代謝物 鎮痛,鎮痒,収れん,消炎剤 抗悪性腫瘍用薬 鎮痛,鎮痒,収れん,消炎剤 昆虫忌避剤 不整脈用剤 解熱鎮痛消炎剤 解熱鎮痛剤 解熱鎮痛消炎剤 他の循環器官用薬 解熱鎮痛消炎剤 解熱鎮痛消炎剤 解熱鎮痛消炎剤 解熱鎮痛消炎剤 降圧剤 解熱鎮痛消炎剤 殺菌剤 不整脈用剤 不整脈用剤 気管支拡張剤 不整脈用剤 気管支拡張剤 気管支拡張剤 抗生物質 抗生物質 抗生物質 抗コクシジウム剤 内寄生虫用剤 抗生物質 ｶﾙ ﾊ ﾞﾄﾞｯｸｽ の代謝物 抗生物質 ｻ ﾙ ﾌｧ剤 ｻ ﾙ ﾌｧ剤 他の化学療法剤 ｻ ﾙ ﾌｧ剤 抗生物質 抗生物質 抗生物質 抗生物質 抗生物質 N o. 47 48 49 50 51 52 53 54 55 56 57 58 59 60 61 62 63 64 65 66 67 68 69 70 71 72 73 74 75 76 77 78 79 80 81 82 83 84 85 86 87 88 89 90 91 92 分析対象物質 sulpiride flovoxate am oxicillin dipyridam ole furosem ide verapam il diltiazem tolbutam ide carbazochrom e brom ovalerylurea spironolactone griseofulvin diphenidol chlorprom azine nalidixic acid dextrom ethorphan acetazolam ide trim ethoprim am picillin prednisolone tolperisone am itriptyline prom ethazine im ipram ine m etoclopram ide scoporam ine chlorm adinone acetate m epirizole pirenzepine fulfenam ic acid neospiram ycin thiam phenicol chloram phenicol prim idone phenytoin haloperidol pentoxifylline caffeine bezafibrate levofloxacin azithrom ycin phenobarbital phenacetin m ethoxsalen dexam ethasone dexam ethasone acetate 調査対象物質 用 途 等 消化性潰瘍用剤 他の泌尿生殖器官,肛門用薬 抗生物質 血管拡張剤 利尿剤 血管拡張剤 血管拡張剤 糖尿病用剤 止血剤 抗不安剤 利尿剤 主にカビ作用剤 鎮暈剤 神経系用剤 合成抗菌剤 鎮咳剤 利尿剤 合成抗菌剤 抗生物質 副腎ホルモン剤 鎮けい剤 神経系用剤 抗ヒスタミン剤 神経系用剤 他の消化器官用薬 鎮けい剤 混合ホルモン 解熱鎮痛消炎剤 消化性潰瘍用剤 解熱鎮痛消炎剤 抗生物質 合成抗菌剤 抗生物質 抗てんかん剤 抗てんかん剤 神経系用剤 血管拡張剤 強心剤 高脂血症用剤 合成抗菌剤 抗生物質 催眠鎮静剤,抗不安剤 解熱鎮痛消炎剤 他の外皮用剤 副腎皮質ホルモン剤 副腎皮質ホルモン剤 解熱鎮痛消炎剤、消化性潰瘍用剤、抗てんかん剤、不整脈用 剤、血管拡張剤、合成抗菌剤、抗生物質等の医薬品92物質 参考文献 小西千絵，宝輪勳，中田典秀，小森 行也，鈴木穣，田中宏明 (2006) 水環 境中医薬品のLC-MS/MSによる一斉 分析法の検討，環境工学研究論文集， 43，73-82． 小森行也，岡安祐司，鈴木穣 （2007） 下水道未整備地域の小河川に おける医薬品の実態調査，学会誌 「EICA」，12（2/3），37-44． 分析フロー 試料 保存剤(アスコルビン酸 1 g/L、EDTA-2Na 1 g/L)の試料採取時添加 河川水,下水処理場放流水200 mL,下水処理場流入水50 mL ろ過 ガラス繊維ろ紙；Whatman, GF/F 47 mm Ø 吸引ポンプによる吸引ろ過 ろ液 ろ紙残渣 <pHが3.5～4.5の間> <pHが3.5～4.5以外> pH調整 1 mol/L 塩酸 固相抽出 カートリッジ； Waters, Oasis HLB Plus 6 cc カートリッジコンディショニング メタノール15 mL、pH4調整MilliQ水15 mL 通水速度 1 mL/min 溶出 メタノール6 mL 自然滴下による溶出 濃縮乾固 窒素気流下での濃縮乾固 溶解・定容 アセトニトリル：0.1%ぎ酸MilliQ水＝7：93, 1 mL 超音波 (周波数28 kHz) 1 minによる溶解 遠心分離 1000 rpm, 1 min 上澄み採取 LC/MS/MS ESI(エレクトロスプレーイオン化法) 参考文献 小西千絵，宝輪勳，中田典秀，小森 行也，鈴木穣，田中宏明 (2006) 水環 境中医薬品のLC-MS/MSによる一斉 分析法の検討，環境工学研究論文集， 43，73-82． 小森行也，岡安祐司，鈴木穣 （2007） 下水道未整備地域の小河川に おける医薬品の実態調査，学会誌 「EICA」，12（2/3），37-44． 調査結果 （11の流入河川中6ヶ所以上の地点で検出された17物質） azithromycin furosemide theophylline diclofenac sodium acetaminophen bezafibrate amoxicillin indomethacin crotamiton caffeine sulpiride ibuprofen clofibric acid griseofulvin chlortetracyclin N,N-diethyl-m-toluamide clarithromycin 医薬品濃度 (ng/L) 1000 800 600 400 200 0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 11 A橋 B橋 調査地点番号 92物質中46物質が14ヶ所のいずれかで検出され、その検出濃度は，carbamazepine， clofibric acid，naproxen等の0.1ng/Lからcaffeineの540ng/Lであった． また，14ヶ所すべての地点からclarithromycin，crotamiton，N,N-diethyl-m-toluamide， indomethacin，theophylline，amoxicillin，griseofulvin，caffeineの8物質が検出された． C橋 2008年調査と2009年調査の比較 （14ヶ所すべての地点で検出された8物質について） 医薬品 2008 年2月13日調査 2009 年3月12日調査 clarithromycin 21 - 37 4.6 - 66 crotamiton ND - 146 1.6 - 160 N,N-diethyl-mtoluamide ND - 6.4 0.2 - 3.8 indomethacin ND - 6.7 0.4 - 30 theophylline 0.7 - 24 0.3 - 14 amoxicillin 24 - 480 1.5 - 13 griseofulvin 0.7 - 24 0.2 - 1.4 caffeine 36 - 450 9.5 - 540 60 60 医薬品負荷量 (mg/s) 70 50 40 30 20 10 50 40 30 20 10 0 0 ① ② ③ ④ ⑤ ⑥ ⑦ ⑧ ⑨ ⑩ ⑪ ① ② ③ ④ ⑤ ⑥ ⑦ ⑧ ⑨ ⑩ ⑪ 各試料の clarithromycin 濃度 各試料の clarithromycin 負荷量 70 60 医薬品濃度 (ng/L) 医薬品濃度 (ng/L) 70 50 40 30 20 10 0 平均値 A橋 B橋 C橋 clarithromycin 平均濃度（計算値）と湖沼内濃度 負荷量から求めた平均濃度と湖沼内濃度（ng/L) 医薬品 平均値 18 A橋 13 B橋 10 C橋 9.5 crotamiton 13 13 9.1 7.5 N,N-diethyl-mtoluamide 1.2 2.7 3.5 3.8 indomethacin 4.6 0.9 0.6 0.4 theophylline 2.5 6.5 3.5 2.7 amoxicillin 3.5 13 3.4 2.4 griseofulvin 0.6 1.2 0.9 0.8 caffeine 110 110 43 41 clarithromycin N,N-diethyl-m-toluamide，theophylline，amoxicillinの3物質は，負荷量から求めた 平均濃度に比べ湖沼内の濃度が高い傾向を示しており，本調査による流入河川 以外にも負荷源が存在する可能性が示唆された． まとめと課題 湖沼流入河川の医薬品負荷量から算出した流入河川 の平均濃度と湖沼内の医薬品濃度を比較したところ， N,N-diethyl-m-toluamide，theophylline，amoxicillinの3物 質は，負荷量から求めた平均濃度に比べ湖沼内の濃度 が高い傾向を示しており本調査による流入河川以外にも 負荷源が存在する可能性が示唆された． ↓ 他の負荷源の確認、雨天時の流入負荷量等について の検討が必要と考える 水環境における医薬品に 関する研究課題 物質選定 分析方法 調査・研究対象物質の選定 分析方法 実態把握（河川・湖沼・下水道） 挙動把握（河川・湖沼・下水道） 生物影響（急性毒性・慢性毒性） 薬剤耐性菌 ↓ 環境影響評価 対策技術（除去技術） 実態把握 挙動把握 生物影響 薬剤耐性菌 環境影響 評価 対策技術 今後は、関係者間での情報交換・意見交換等、更な る連携が重要である
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