Thermodynamic observation of first-order vortex-lattice melting transition in Bi₂Sr₂CaCu₂O₈ E.Zeldov , D.Major , M.Konczykowski , V.B.Geshkenbein , V.M.Vinokur & H.Shtrikman 実験の概要 • Bi₂Sr₂CaCu₂O₈（ＢＳＣＣＯ）をホール素子を用いることで、高温超伝導体の混合状態における局所磁化測定を行う。混合状態における渦について • 温度‐磁場相図 type-Ⅰ Pb,Sn,Alなど純粋な超伝導単体金属  1    2 type-Ⅱ 他の多くの合金や化合物 1  2 • type-Ⅱの混合状態の様子どのように超伝導体中に磁場が侵入するか？第２種超伝導体にHc1より大きい磁場をかけると、円筒状に超伝導電流が流れ、その中に磁束線が閉じ込められる。その磁束は量子化され 0  hc 2e の整数倍となる。渦の様子さらにそれらの渦はAbrikosov格子と呼ばれる三角格子を組む。外部磁場が強くなるに従い格子間隔が狭くなり、Hc2を超えると三角格子を維持できなくなり、常伝導状態へと転移する。 • 高温超伝導体の相図高温超伝導体は臨界温度が高く、またコヒーレンス長が短く、磁場侵入長が長いので磁束線の熱ゆらぎが強い。この熱ゆらぎにより混合状態の相図内で Tc以下のある温度において格子状に配列した円筒型の渦糸が融解し、液体のようにふるまう。 melting 渦糸液体において量子化された磁束は時間的・空間的に変化しており、有限の抵抗を生じる。外部磁場や温度を増加させることで抵抗も増大し、常伝導状態とはクロスオーバーする。（相図におけるHc2曲線が点線で描かれている。）高温超伝導体のH-T相図。混合状態中に融解線が引かれ、渦の状態が分かれている。 • CuO₂を含む高温超伝導体２つの超伝導体層で絶縁体層を挟んだとき、クーパー対が同時にトンネルする。（ジョセフソン効果）銅酸化物高温超伝導体は超伝導を示すCuO2層と絶縁体層とが交互にc軸方向に積み重なった層状構造を持っている。（固有ジョセフソン接合）また層構造により２次元的に超伝導を考えることになるため、混合状態における渦構造で超伝導電流は円盤型になる。 BSCCO結晶の構造 Tc=90K 銅酸化物高温超伝導体の混合状態の渦の様子渦糸液体渦糸格子渦パンケーキ液体 • 層構造における渦のふるまい渦糸格子、渦糸液体については従来型の高温超伝導体と同様に、層間の相互作用のため円筒型の磁束（３次元）と考えることができる。さらに外部磁場を強くするとそれぞれの円盤の間隔が狭くなり、層間の相互作用より面内での各磁束間の相互作用の方が強くなる。よって、層間のコヒーレンスが消失し（decoupling）各層内でパンケーキ磁束（２次元）が液体のように自由に動くことができる。融解転移の観測の歴史 • CubittによるBSCCOの中性子回折の実験一定磁場（47.5mT） 1.5K 56K 62K 一定温度（1.5K） 50mT 70mT 95mT Nature 365, (1993) 407 回折パターンの消失から混合状態内で渦糸格子の融解が起こっていると推測できる。 • １９９２年 SaferらによるYBCOのab面内の抵抗率の測定実験 • １９９４年 PastorizaによるBSCCOの磁化測定実験・Yamaguchiによる同様の実験 Phys. Rev. Lett. 69 (1992) 824 Physica C 246 (1995) 216 ・マクロな磁化測定の問題点内部の磁束密度が不均一に分布していた場合、巨視的な試料全体の磁化測定では全体を平均することになり、融解転移があったとしてもその転移幅は広がってしまう。空間分解能を高め鋭い転移を観測するために巨視的ではない測定を行う必要がある。そこでZeldovらが用いたのは微小ホール素子であり、これにより局所的な磁束密度の測定が可能となる。実験の手順 • BSCCOとホール素子の接合使用するHTSCは高品質のBSCCO単結晶（0.7×0.3×0.1mm³,Tc=90K）で、これを直接センサーの上に置く。これに外部磁場Haをc軸方向に加える。センサーの大きさは各3×3μm²で10個並んでいる。 • ホール効果について B（c軸） v（b軸） F（a軸） b軸方向に電流を流し、c軸方向に磁場をかけるとa軸方向にローレンツ力が働く。この力により電流はa軸方向に曲げられその方向に電場が生じる。 Ea RH  jb Bc ：ホール係数ここで既知のホール係数の素子を用いれば、測定した電圧から磁場の大きさが求まる。実験の結果 • 一定温度での磁場スイープ T=80K(const)での磁場スイープの結果。横軸は外部磁場で、縦軸は観測した磁束密度から外部磁場を引いた値である。外部磁場Ha=58 Oeほどで磁束密度のとびが観測される。転移幅は0.4 Oe以下である。 • 一定磁場での温度スイープ Ha=53 Oe 外部磁場Ha=53,240 Oeでの温度スイープの結果を示す。磁場スイープと同様に磁束密度のとびが見られる。一般的な固体と異なり、固体から液体へ相転移するときに密度が増えている。（氷から水への転移） Ha=240 Oe また温度が増えるにつれ、YBCO 結晶で観測された抵抗ヒステリシスに似た小さなヒステリシスが観測された。また、１つの量子化磁束の大きさはφ0=2.07×10-7 gauss・cm²であり、ホール素子１つあたりの接触面積は~10-7 cm²である。外部磁場が240 Oeの場合、相転移したときの１つのセンサーの渦の数は B=218.0 gauss・・・約100個 ΔB=0.3 gauss・・・約0.1個の増加のようになっている。これらの温度・磁場スイープの結果より、磁束密度（渦密度）の不連続なとびがはっきりとわかり、これにより転移が１次の相転移であるということが示された。 • 融解転移線Bm(T)のふるまい四角点が温度スイープの、円点が磁場スイープの結果を表す。低温で傾きが0に近づきある点（critical point）で消失する。また、実線はLindemannによる渦格子融解線のフィッティングで、破線は渦糸液体から渦パンケーキ液体へのdecoupling転移の理論によるフィッティングである。融解線のフィッティングについて・Lindemannの渦格子融解の理論では、融解転移線は T  Bm (T )  B0 (1  ) Tc で近似され、これによるフィッティングの結果は α=1.55 , B0=990 gauss , Tc=94.2 K ・渦糸液体から渦パンケーキ液体へのdecoupling転移は Tc  T BD (T )  B0 T  D 203 B0  (4(0))2 Tc d で与えられ、このフィッティングでは B0=400 gauss , Tc=90.9 K • 磁束密度のとび融解線にそった温度と磁束密度を横軸にとり、縦軸が磁束密度のとびの大きさを示す。ΔBは臨界点（37.8 K,380 gauss）以下の温度で完全に消滅し、Tm=83 K, Bm=40 gaussほどで最大値（約0.4 gauss）をとる。また、TmがTcに近づくとΔBは急速に減少する。磁束密度のとびからエントロピーの変化を求める融解線上で各相の自由エネルギーが等しいので、dF   SdT  MdH より  Slat dT  Mlat dH  SliqdT  MliqdH S   M B  H  4M より S   dH dT B dH m 4 dT これが磁束系におけるClausius-Clapeyronの関係式であり、潜熱は L  TmS となる。１枚の層の１つの渦あたりのエントロピーの変化は d0 B dHm s   4 Bm dT となる。 dHm/dTをdBm/dTで近似し、単位渦あたりのエントロピーのとびを左図に示す。低温ではΔsは温度の１次関数的に減少し、臨界点でそのまま0となる。これは融解線においてdBm/dTが0に近づくためである。高温ではΔSはΔBに伴い減少し0に近づくが、ΔBよりBmの方が減少の度合いが大きいため、Δsは温度がTcに近づくにつれ、急に増大する。 • 転移の理論について融解転移とdecoupling転移とでそれぞれ理論からΔBを求め、実験の値と比較する。転移温度において自由エネルギーは等しいので F  U  Tm S  0 Lindemannの理論によると単位体積の渦固体を液体に変えるのに必要なエネルギーは U  cL2c66 cL  0.2 c66  よって：Lindemann数 0 Bm (8 ) 2 ：渦固体の剛性率 cL2c66 S  Tm Blatterによる融解温度の試算を用いると Tm  10.8cL2c66a03 a0  0 Bm ：渦密度の平方根の逆数ゆえに、単位渦あたりのエントロピーの変化は  s  0 .1 d  Bm 0 また、これより磁束密度のとびは 3 2   Bm   dBm    B  0.4     0   dT  1 低温では、この値は0.2 gaussほどになり実験の結果とよくあう。しかしながら、高温でLindemannの指数則においてα=2を用いると  T  s (T )  1    Tc   T B  1    Tc  2 観測されたΔsの増加を記述せず、理論的なΔBの温度依存性は観測されたΔBの減少の度合いを多く見積もりすぎているように見られる。 • decoupling転移の可能性について単位体積の渦糸液体を分離（decouple）するのに必要なエネルギーは U  EJ 2d  D 202 EJ  4 2 d TD  EJ a02 同様に計算すると単位渦のエントロピーは Tc付近では：Josephson結合エネルギー：分離温度 EJ 1 1 S   2 2 2d EJ a0 2a0 d s  1 kB 2 B  2 Tc  T 0 d よってT=80KでΔBは0.3 gaussほどになる。中性子回折のデータからは・低温での秩序状態（渦糸格子）の存在・転移における長距離にわたっての秩序の消失がわかり、これから融解転移と考えられる。しかしながら、低磁場において実験と理論のΔBの値を比較すると融解転移とdecoupling転移が同時、もしくはほぼ近接して起こる（昇華型転移）と考えるのがふさわしい。ただどちらの理論もBm(T)とΔB(T)の温度依存性を完全に説明できない。 • 潜熱について一般的な金属において原子あたりの潜熱の値は1kBTmである。またTm=83 Kのとき単位渦のエントロピーはΔs=1kBであるので、転移での潜熱はL=TmΔs=1kBTmとなり、これだけのエネルギーが渦格子を融解するのに必要とされる。一般固体において、密度は外部の圧力によって大幅に変化させることはできないが、渦格子の場合、外部の磁場を変化させることで融解線に沿ったオーダーだけ変化させることができる。つまり潜熱もそれに伴って変化する。 • 現在考えられているHTSCの相図