強相関電子系で探る非平衡定常状態 名古屋大学理学研究科 寺崎一郎 謝辞 稲垣宏一、 須子友博、 稲田太一、 Majed Addel-Jawad 森初果、 森健彦 野上由夫、 渡邉真史、 池田直、 野田幸男 田崎秀一、鯵坂繁 岡崎竜二、仁科靖生、安井幸夫、谷口博基 中村文彦、鈴木孝至 小林賢介，熊井玲児，中尾裕則，村上洋一 岡隆史、中村真、齊藤圭司 アウトライン 非平衡定常状態とは何か、なぜ研究するのか 有機サイリスタの非線形伝導 モット絶縁体Ca2RuO4の非線形伝導 非線形伝導状態での他の物理量の測定 まとめ 自然科学の未解決問題トップ20 What Is the Universe Made Of? What is the Biological Basis of Consciousness? Why Do Humans Have So Few Genes? To What Extent Are Genetic Variation and Personal Health Linked? Can the Laws of Physics Be Unified? How Much Can Human Life Span Be Extended? What Controls Organ Regeneration? How Can a Skin Cell Become a Nerve Cell? How Does a Single Somatic Cell Become a Whole Plant? How Does Earth's Interior Work? 赤 物理・数学 Are We Alone in the Universe? 緑 化学 How and Where Did Life on Earth Arise? 青 地学・天文 What Determines Species Diversity? 黒 生物 What Genetic Changes Made Us Uniquely Human? How Are Memories Stored and Retrieved? How Did Cooperative Behavior Evolve? How Will Big Pictures Emerge from a Sea of Biological Data? How Far Can We Push Chemical Self-Assembly? What Are the Limits of Conventional Computing? Science 309 (2005) 78 Can We Selectively Shut Off Immune Responses? 自然科学の未解決問題125の中で物質科学は・・・ 石油にかわる代替材料は何か?いつ代替できるか？ 太陽電池の究極効率はいくつか? 化学合成の限界はあるか? ガラス状態の本質は何か? 水の構造は何か? 固体中のイオン拡散は超流動になるか（supersolid)? 高温超伝導の発現機構は何か? 室温で動作する磁性半導体は作れるか? 強相関電子系を記述する統一理論はあるか? なぜ生物に未解決問題が多いのか 生物学は根本的なところがわかっていない →生物は熱平衡から隔たった「動的平衡」にある →非平衡状態に対する基礎物理はまだとても幼稚 生物は常温・1気圧で動作する分子機械 →一般の人にも問題が認識しやすい →現代物理学は、非日常の極限環境を調べている 物質科学からアプローチできることは？ 常温・1気圧で起きる本質的な非平衡現象とそれを を示す物質を見出し、非平衡状態の理解を進める →まずは非平衡定常状態から 非平衡定常状態 (NESS) 一定電流下の伝導体 V I Sample Jq Heat Bath NESS =Nonequilibrium Steady State エネルギーと電流が一定に流れて いるので、巨視的変数は時間変化し ないと期待できる しかし単位時間あたり電源は仕事 IVを系に加えている。 内部エネルギーは（おそらく）ゼロ電 流のときと変わらないだろうから、単 位あたりの仕事は熱となって散逸 Heat per unit time Jq ~IV エネルギーと粒子の一定の流れが ある系はNESSと呼ばれる NESSの例 アウトライン 非平衡定常状態とは何か、なぜ研究するのか 有機サイリスタの非線形伝導 モット絶縁体Ca2RuO4の非線形伝導 非線形伝導状態での他の物理量の測定 まとめ 有機導体 θ-(BEDT-TTF)2CsZn(SCN)4 (SCN)- Cs+ Co2+ 絶縁体 BEDT-TTF 電気伝導 ブロック 絶縁体 電気伝導 ブロック 絶縁体 b a 有機サイリスタの電子相図 BEDT-TTF2分子に1個の ホール 1個置きにホールが整列す る不安定性がある →電荷整列（CO)という →いわば”電子の氷” θ-(BEDT-TTF)2MM’(SCN)4 q２ CO Dihedral angle MM’= CsCo, CsZn c a 2種類のパターンの COが競合している q1 CO Coexisting charge orders at 20 K Watanabe et al.: JPSJ 68, 2654 (99) q2-type CO and resistivity H. Mori et al. Phys. Rev. B57 (1998) 12023 Ito, IT et al. Europhys Lett. 84 (2008) 26002 有機サイリスタ 半導体のサイリスタ素子 は，PN接合を利用して非 線形特性を実現 電圧 P N P N θ(BEDT-TTF)化合物では， 電荷整列の融解を利用して 同じ非線形が実現 T= 4 K 電流 Sawano, IT et al., Nature 437 (2005) 522 低い電場で非線形伝導 Sawano, IT et al. J. Phys. Soc. Jpn. 78 (2009) 024714 しきい電場は2~3 V/cmと、非常に低い 非線形伝導が起きるためには・・・ 電場によって電子が獲得したエネルギーが系の特徴的なエネルギー Δを上回らないと非線形伝導は見えないはず。 電場で加速される特徴的な長さ L とすると eEL > Δ, kBT Zener破壊では、電場勾配に よって電子が伝導体にトンネル で抜ける。L~1nm Δ=1eVとし て107V/cmくらい。 3 V/cmはとても長いLか、とても小 さいΔを示唆する 高電場ではフィラメンタリーな電流が流れる Yamanouchi et al. Phys. Rev. Lett. 83 (1999) 5555 Hucker et al. Phys. Rev. B 75 (2007) 041013 電荷秩序はX線ではどう見えるか 電子の 液体 電荷秩序 X線写真 X線写真 電荷秩序のスポット X線回折で捉えた電子の氷 原子が作 る結晶か らの回折 電子が作 る結晶か らの回折 Ito et al., EPL, 84 (2008) 26002 q2 as functions of T and I 9K b * 9K 13K 17K 22K 32K 42K 52K 72K q1 q2 T. Ito et al. EPL 84 (2008) 26002 0mA 0.5mA Department of Physics, Nagoya University 1mA 1.5mA 2.5mA 電流で溶ける電子の氷 抵抗が高い状態 → 電子は電荷整列状態 となって動けない → 「電子の氷」状態 抵抗が低い状態 →「電子の水」状態 →電子の氷は温度を 上げると溶ける 電子の氷は電流を流し ても溶ける！ Current-dependent gap Sawano, IT et al. J. Phys. Soc. Jpn. 78 (2009) 024714 電流によってギャップが縮むというモデルで非線形伝導をよく説明できる Current dependence of the gap Terasaki, et al. Physica B 405 (2010) S217 Nonequilibrium Peierls transition Ajisaka, Nishimura, Tasaki, IT. Prog. Theor. Phys. 121 (2009) 1289 Mechanism of q2 suppression μ* model for nonequilibrium superconductor (Owen and Scalapino 1972) δn 2Δ Ajisaka's gap equation in NESS is similar to the μ* model Necessary conditions Sliding mode of CDW is suppressed Excess carrier is injected above Δ ナノスケールの不均一系はこの条件を満たしている 2Δ* δp アウトライン 非平衡定常状態とは何か、なぜ研究するのか 有機サイリスタの非線形伝導 モット絶縁体Ca2RuO4の非線形伝導 非線形伝導状態での他の物理量の測定 まとめ 有機サイリスタを超えて 有機サイリスタの非線形伝導は、いくつかの強 相関電子系が電流に敏感であることを示す 動作温度が低温であること、試料が脆弱である ことから、ジュール熱による自己発熱をコント ロールできたとはいえない 非線形伝導は捉えたが、熱平衡状態では絶対に 再現しない現象をまだ捉えていない。 もっと高温で、もっと頑丈な物質はないか？ モット絶縁体 Ca2RuO4 Alexander et al., Phys. Rev. B 60 (1999) R8422 360 Kで金属絶縁体転移を生じる→１次転移 体積は変化するが対称性は不変→XRDで超格子ピークなし 関連物質のSr2RuO4はｐ波超伝導体の候補物質 理論的理解 強い電子格子相互作用のため、RuO6八 面体の変形とt2g軌道の縮退の解け方が 相関して、Tc以下でｘｙ軌道が強的に秩 序化してモット絶縁体になる。 Jung et al., Phys. Rev. Lett. 91 (2003) R8422 非線形伝導現象の発見（広島大・中村） Nakamura et al. Sci. Rep. 3 (2013) 2536 室温で、非常に低い電場40V/ｃｍで、大きな非線形効果が見られる。 低抵抗状態ではジュール熱が巨大なので、非熱効果を分離できていない 試料温度を光で読む 試料はやはり発熱する まず、試料に電流を流さないで、サン プルマウントの温度を変えて、赤外温 度計を校正する →ほぼ量子効率1で1℃程度の不確か 試料に電流を流すと、サンプルマウン ドの温度は変わらないが試料の温度 さで測れることを確認 が上がる。3秒待てば定常状態 非熱効果による非線形伝導の観測 試料の黒体放射を放射温度計 で読みながら計測。 横軸の温度は放射温度計で読 んだ温度 Okazaki, IT et al., J. Phys. Soc. Jpn. 82 (2013) 103702 高電流では液体窒素で冷やし ても室温以下に下がらない！ アウトライン 非平衡定常状態とは何か、なぜ研究するのか 有機サイリスタの非線形伝導 モット絶縁体Ca2RuO4の非線形伝導 非線形伝導状態での他の物理量の測定 まとめ 本質的な非平衡効果を求めて 電流によって電子の氷を溶かすことはできる しかし、電子の液体は、電流で溶かしても、温度を上げ ても同じように見える （静水も流水も、水は水） 電気抵抗だけを測っていても違いはわからない 一定温度で、一定電流通電下で、熱力学量を測らない といけない 熱起電力（電子あたりのエントロピー）と体積を電流の 関数として測れるか？ 有機インバータ Vstd=IexRstd Sawano et al. Nature 437 (2005) 522 有機サイリスタに直流電圧を印加すると交流電流が生成 Department of Physics, Nagoya University 非熱効果: 有機サイリスタの電流発振 発振しているとき、IV曲線がボケる 負性抵抗によるスイッチングではない 発振しているときのIV曲線は、IV曲線の 温度変化で理解できない 自己発熱がないとは言えないが、自己発 熱では説明できない Suko、 IT et al., Materials (2010) Department of Physics, Nagoya University 電場下の構造変化 試料に貼りつけた金の粒子で温度を読む 金の格子定数が温度計 300Kから330Kの範囲で、金の格子 定数が示す温度変化を高輝度XRD で測ると、温度計にできる 電流通電下の試料温度 電流で格子定数（体積）を変える 熱起電力は電荷あたりのエントロピー 電流密度 j = σE + σS (-dT/dx) 電場 温度勾配 熱流密度 q = σSTE + κ(-dT/dx) j=0 ならば E = S (dT/dx) dT/dx=0ならば q/T = S j エントロピー流 電流 電流通電下での熱起電力計測 電流と温度差を同時に与えるが、その繰り返し周波数を変えておき、そ れぞれの周期でロックする。温度勾配はサーモグラフで読む。 2周波交流法の開発 非平衡状態の熱起電力の異常増大 単純な式では、ゼーベック係数は絶対に電流で増大しない。 電場によって電子が余分なエネルギーを獲得したか？ Comparison with the organic thyristor M. Abdel-Jawad, IT, et al. J. Phys. Soc. Jpn. 84 (2015)033707 熱電変換と熱電変換素子 ✔ ✔ ✔ 熱電変換 固体の熱電効果で熱と電 気を相互変換する技術 熱電素子 長寿命 メンテナンスフリー 直接変換 （老廃物なし) 廃熱による発電 フロンなしの冷却 エネルギー・環境問題に資 する 非線形熱電効果を使った素子 Thin film of a bottleneck shape Current I Current I Low current density Small Seebeck coefficient High current density Large Seebeck coefficient Peltier cooling ITΔS アウトライン はじめに〜非平衡定常状態とは何か、なぜ研究 するのか 有機サイリスタの非線形伝導 モット絶縁体Ca2RuO4の非線形伝導 非線形伝導状態での熱力学量の測定 まとめ 流れる川は凍らないーーー流れる電子も凍らない 電流は電子の流れ，電荷整 列・軌道整列は電子の氷 流れる電子は凍らない 冬の寒い日に池の水は凍るけ ど，川の水は凍らず流れる → 流れる水の融点は低いはず だけど・・・ まとめ 非平衡定常状態は、生命・生体に関する未 解決問題へ物質科学がアプローチできる テーマの一つである ジュール熱による自己発熱が問題になる が、試料温度を計測する新方式のいくつか を開発した 有機サイリスタでは電荷秩序が、Ca2RuO4 では軌道秩序が電流で抑制される 後者では、体積や電子のエントロピーが電 流で変化することを捉えた 強相関電子系はわずかな擾乱で状態が激 変し、非平衡状態研究の良い舞台である
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