電荷秩序を示す有機導体 θ型ET塩の電流効果 名古屋大学理学研究科 寺崎一郎 野上由夫 池田 直 渡邉真史 花咲徳亮 山本健一郎 野田幸男 伊藤崇芳 大隅寛幸 豊川秀訓 森初果 森健彦 田崎秀一 Department of Physics, Nagoya University 1 はじめに 寒い，冬の日， 池の水は凍るけど 流れる川は 凍らない 流れる川は融点が低いはずだが，現代物理学はそれを計算 できない。流れる川は熱平衡状態ではないから。 → 同じことを電子を使って調べられないか？ Department of Physics, Nagoya University 2 電荷秩序と非線形伝導 (CsZn塩) ジュール熱の見積りと非熱効果の証拠 電流で変わる体積 非平衡電荷秩序 (RbZn塩) 理論的理解 Department of Physics, Nagoya University 3 電子の氷〜電荷秩序 原子あたりゼロか2個の電子 バンド絶縁体 (普通の絶縁体） 金属状態 原子あたり１個の電子 パイエルス絶縁体 モット絶縁体 原子あたり１/2個の電子 電荷が自発的に不均一化し整列 する現象 長距離のクーロン斥力が原因 Department of Physics, Nagoya University 4 θ-(BEDT-TTF)2MM’(SCN)4 (SCN) - Cs+, Rb+ Zn2+, Co2+ 絶縁体 BEDTTTF (ET) 電気伝導 ブロック MM’(SCN)4は-1価 → BEDT-TTF (ET)分子2個で 1個のホール → 電荷秩序の不安定性 絶縁体 電気伝導 ブロック 絶縁体 b a H. Mori et al., Phys. Rev. B57 (98) 12023 BEDT-TTF分子は伝導面内で三 角格子 → 単バンドで楕円のフェルミ面 → 異方的なドルーデ的 Department of Physics, Nagoya University 5 電荷秩序相図 分子2個あたり1個の電荷：電荷秩序 q２型秩序 q1型秩序 三角格子と Dihedral angle c a 有機サイリスタは三角格子を形成 Dihedral angleがq1とq2電荷秩序の競合点に位置 Department of Physics, Nagoya University 6 電荷秩序の共存 The peaks are two-dimensional, where a “streak” of k appears for the inter-plane direction b2 想像図 Watanabe et al.: JPSJ 68, 2654 (99) Department of Physics, Nagoya University 7 巨大非線形伝導の発見 MM’＝CsZnで非線 形伝導を発見 Inagaki et al. J. Phys. Soc. Jpn 73 (04) 3364 P N P N それが電流に対する一価関 数であることを発見 有機サイリスタと命名 Sawano et al. Nature 437 (05) 522 サイリスタ Department of Physics, Nagoya University 8 有機インバータ効果 Vstd=IexRstd しきい電圧(6.3V)以上で天然結晶で直流が交流に変換 理由を解明すれば，新物質への展開が可能 Department of Physics, Nagoya University 9 q2型電荷秩序と抵抗増加 H. Mori et al. PRB57 (1998) 12023 Ito et al. Europhys Lett. 84 (2008) 26002 50K以下でq2型電荷秩序が成長すると抵抗が増加 電子が凍ると電気が流れることができない Department of Physics, Nagoya University 10 電荷秩序の融解と非線形伝導 q2 型の電荷秩序だけ電流で“溶ける” q2 型は抵抗上昇させるので，溶けると抵抗は減る。これが非線形伝導の起源。 q2 q1 電荷秩序は，いわば電子の氷であり，電流は電子の流れである 電荷秩序は，いわば電子の氷であり，電流は電子の流れである 流れる川が凍らないように，流れる電子が電子の氷を溶かす 流れる川が凍らないように，流れる電子が電子の氷を溶かす なぜ，どのように，この現象は起きるか？ なぜ，どのように，この現象は起きるか？ Department of Physics, Nagoya University 11 電荷秩序と非線形伝導 (CsZn塩) ジュール熱の見積りと非熱効果の証拠 電流で変わる体積 非平衡電荷秩序 (RbZn塩) 理論的理解 Department of Physics, Nagoya University 12 実験セットアップ BL02B1 検出器 ω 回折線 2θ X-ray 試料 Department of Physics, Nagoya University 13 自己発熱を防ぐ 強力なヘリウム吹きつけ冷却 発熱を抑えることに成功 ２次元時分割計測器を有効利用 短時間で全体的な回折信号を計測 Department of Physics, Nagoya University 14 非線形効果は，電流発熱効果ではない 昇温による電荷秩序融解と， 電流による電荷秩序融解では 抵抗値が数倍も異なる Watanabe et al. J. Phys. Soc. Jpn. 77 (2008) 065004 Department of Physics, Nagoya University θ-CsZn 15 異方性から見積もられる非熱効果 面間方向(b軸)と面内方向(c軸)で非 線形伝導が生じる電流ー電圧が異な る。特に面間では10μＷで非線形伝導 が見える。 抵抗の温度依存性は面内面間で同じ ことに注意 Sawano, et al. J. Phys. Soc. Jpn. 78 (2009) 024714 Department of Physics, Nagoya University 16 自己発熱の見積もり 熱伝達係数 h ΔT＝q/hS S 試料の表面積 q 熱流 一様な流れの中に置かれた円柱の熱伝達係数h h=Nκ/d ヌッセルト数 N=0.5R0.5 レイノルズ数 R=vdρ/µ d 円柱の直径 v 冷媒の速度 κ 冷媒の熱伝導率 ρ 冷媒の密度 μ 冷媒の粘度 自己発熱の程度 h=4300 W/Km2 実効的な熱抵抗120 K/W 3.2 mAの電流で約2Kの上昇 Department of Physics, Nagoya University 17 電流効果と温度効果の比較 9K b * 9K 13K 17K 22K 32K 42K 52K 72K q1 q2 単色ラウエによるq1, q2の 温度変化と電流変化 Ito et al. Europhys Lett. 84 (2008) 26002 0mA 0.5mA Department of Physics, Nagoya University 1mA 1.5mA 2.5mA 18 自己発熱効果の評価 金線 2mm×20μm×4 熱伝導率 100 W/mK at 10 K 熱抵抗 1-2x104 K/W 1.5mA(0.15 mW)で1.5-2 Kの温度上昇 写真は13Kよりむしろ32Kに近い 9K (11-12K) 1.5mA Department of Physics, Nagoya University 13K 32K 19 電荷秩序と非線形伝導 (CsZn塩) ジュール熱の見積りと非熱効果の証拠 電流で変わる体積 非平衡電荷秩序 (RbZn塩) 理論的理解 Department of Physics, Nagoya University 20 電流に依存して変化する格子定数 θ-CsZn わずかな電流，電圧値で格子長が変化 ピエゾ誘電効果では説明不能 Department of Physics, Nagoya University 21 電流に比例する格子伸縮 散乱強度の重心を求め，電流，電圧に対してプロット 電圧は不可。電流に比例している可能性大。 電場効果でない，はじめての格子長変化！！ 電子が秩序化すると，格子もつられて変形する →電流でq２型秩序が融解 → 格子変形ももとに戻る Department of Physics, Nagoya University 22 巨大電歪効果 • 格子歪の大きさを評価 – 0.5Vで10^-3Å – 歪ΔL/Lは10^-4のオーダー – 圧電定数はこれを電場で割ったものなの で，電場1 V/cmとして 10＾-4 cm/V = 10^-6 m/V • 典型的圧電物質PZTと比較 – 2.23x10^-10 m/V (理科年表) – 有機サイリスタが 1000~10000倍大きい • PZTは強誘電相の配向制御，有機サ イリスタでは競合電荷秩序を制御 Department of Physics, Nagoya University 23 電荷秩序と非線形伝導 (CsZn塩) ジュール熱の見積りと非熱効果の証拠 電流で変わる体積 非平衡電荷秩序 (RbZn塩) 理論的理解 Department of Physics, Nagoya University 24 周辺物質θ-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4 θ-(BEDT-TTF)2MM’(SCN)4 MM’=RbZn q２型秩序 q1型秩序 MM’=CsZn MM’=RbZn急冷→MM' =CsZnと類似の電荷競合状態が可能？ Department of Physics, Nagoya University 25 RbZn塩の非線形伝導 1msecまでに投入された熱量は 5V x 0.1mAx 1msec=5x10^-7W 試料のモル数 10^-8 mole 比熱 500 J/mole K 1msecで投入された熱がすべて逃 げないとして上昇する温度は0.1 K Inada et al. Phys. Rev. B 79 (2009) 165102 Department of Physics, Nagoya University 26 競合する電荷秩序の時間発展 6:32 6:55 7:40 Nogami et al., JPSJ 79 (2010) 044606 二種の電荷秩序が空間的に競合 Department of Physics, Nagoya University 27 θーRbZn急冷相の電流による電荷秩序の融解 Nogami et al., JPSJ 79 (2010) 044606 θーRbZn急冷相でも，巨大非線形と電荷秩序融解を同時観測 物質拡張に成功 Department of Physics, Nagoya University 28 θ-(BEDT-TTF)2RbZn(SCN)4の意義 有機サイリスタにおける電荷秩序2相共存の問題に決着 有機サイリスタ(CsZn塩)では2相を制御できなかった RbZn塩は2相共存を制御 人工的な本質的不均一現象 q1とq2は異なるパターンの電荷秩序ドメインであり，そ れらは競合し相制御も可能 観測された非線形抵抗は本質的！ 人工的に競合させたq1’とq2において電流はq2型秩 序を融解 ジュール熱はq2を成長させるので，この効果は本質的 な電流効果 Department of Physics, Nagoya University 29 電荷秩序と非線形伝導 (CsZn塩) ジュール熱の見積りと非熱効果の証拠 電流で変わる体積 非平衡電荷秩序 (RbZn塩) 理論的理解 Department of Physics, Nagoya University 30 微視的理論の構築 0.2Tc 0.4Tc 非平衡電荷密度波状態を取り扱う：理論的に電荷秩序も同等 Ajisaka et al. Prog. Theor. Phys. 121 (2009) 1289 Department of Physics, Nagoya University 31 Current-dependent gap Sawano, et al. J. Phys. Soc. Jpn. 78 (2009) 024714 Department of Physics, Nagoya University 32 電荷秩序ギャップの電流依存性 CsZn, CsCo Sawano, et al. J. Phys. Soc. Jpn. 78 (2009) 024714 Rapidly-cooled RbZn Inada et al. Phys. Rev. B 79 (2009) 165102 Department of Physics, Nagoya University 33 理論と実験の比較 異なる依存性を示す２つの物質で 実験結果と理論との整合性は良い。 Terasaki, et al. Physica B 405 (2010) S217 Department of Physics, Nagoya University 34 非平衡超伝導 Akoh etal. PRB23 (1981) 3240 S1 S2 S3 While quasi-particles are injected from S1 to S2 (thin barrier), the superconducting gap is detected from S2 to S3 (thick barrier) Department of Physics, Nagoya University 35 T* model and μ* model T* model The quasi-particles feel an effectively higher temperature Δ(T) at J=0 → Δ(T*) at J>0 μ* model The quasi-particles feel an chemical potential at a higher temperature Δ(μ) at J=0 → Δ(μ*) at J>0 Akoh etal. PRB23 (1981) 3240 Δ(n)/Δ(0) ~1-2n/n(0). Assuming that J~n, we can say Δ(J)/Δ(0) ~1 – aJ/J_0 The CO gap suppression corresponds to the melting of the electron ice (not the volume fraction of the ice). Department of Physics, Nagoya University 36 電流によるギャップ抑制機構 δn μ* model for nonequilibrium superconductor (Owen and Scalapino 1972) 2Δ Ajisaka's gap equation in NESS is similar to the μ* model 2Δ* δp Necessary conditions Sliding mode of CDW is suppressed Excess carrier is injected above Δ Nano-scale inhomogeneous CDW domains satisfy the conditions Department of Physics, Nagoya University 37 まとめ 電流によって溶けた電子の氷は格子を動かす →圧電材料PZTの1000倍以上のピエゾ定数 電流はなぜ電子の氷を溶かす？ → 過剰注入されたキャリアは，熱平衡状態の 化学ポテンシャルを“より高い温度”の値に変 更する 電流はどうやって電子の氷を溶かした？ → ナノスケールで不均一に凍結した構造に よって，キャリアが電荷秩序相に強制的に注入 された → この現象は電流の1価関数 → 電流が制御パラメタ Department of Physics, Nagoya University 38
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