強相関電子系の熱電現象 Department of Physics, Nagoya University 1 強相関電子系と残留エントロピー ボルツマン方程式の復習とゼーベック係数 重い電子系 コバルト酸化物のスピン状態 Department of Physics, Nagoya University 2 モット絶縁体の残留エントロピー モット絶縁体 各サイトに自由度を残したま ま電子が局在 → 巨大な縮退とエントロピー s=NkBlog g 熱力学の第 3 法則 絶対零度でエントロピーはゼ ロに向かう 量子力学の不確定性 Δx Δp > h/2π 孤立原子 Δx ～ a0 結晶 Δx ～ Na0 (N; 原子数 ) 電子の運動エネルギー ∝ (Δp)2 → 電子は結晶全体に広がる方が得 ( 自由電子 ) s は低温で解放 → 相転移の起源 従来の強相関物性 ＝相転移の物理 Department of Physics, Nagoya University 3 スピン液体 Department of Physics, Nagoya University 4 化学ポテンシャルからの視点 Department of Physics, Nagoya University 5 圧縮率 Department of Physics, Nagoya University 6 高温超伝導体の場合 Phys. Rev. B61 (2000) 15515 Phys. Rev. B67 (2003) 172501 Bi 系では μ~δ^2 δ→0 で圧縮率は発散 La 系では δ<0.12 では μ は δ によらない ( ストライプ ) Department of Physics, Nagoya University 7 ここまでのまとめ モット絶縁体には各格子点に 1-10 のオーダーの 縮退が残る この縮退は相転移の駆動力であると同時に圧縮 率の発散の不安定性を持つ この不安定性は電子系の相分離や電荷秩序を 招き得る 格子点に残留した縮退からくるエントロピーをど うやって測るか ? Department of Physics, Nagoya University 8 強相関電子系と残留エントロピー ボルツマン方程式の復習とゼーベック係数 重い電子系 コバルト酸化物のスピン状態 Department of Physics, Nagoya University 9 Boltzmann 方程式 Distribution function f=f (r, k) in a non-equilibrium state satisfies Diffusion Acceleration Scattering If f=f (r, k) does not differ much from the equilibrium distribution f0 We can linearize the Boltzmann equation using relaxation approximation Department of Physics, Nagoya University 10 熱平衡状態からのずれ g=f-f0 Department of Physics, Nagoya University 11 線形応答 Department of Physics, Nagoya University 12 輸送係数の微視的表現 Note in cubic system, vkvk is simply Vk2, and Ki is reduced to scalar. When j=0, j = e2K0 E + eK1(-dT/dx)/T =0 E= K1 /eTK0 (-dT/dx) Department of Physics, Nagoya University 13 電子系の Boltzmann 方程式 Department of Physics, Nagoya University 14 ゼーベック係数の意味 電流密度 j = σE + σS (-dT/dx) 電場 熱流密度 q = σSTE + κ(-dT/dx) j=0 ならば E = S (dT/dx) dT/dx=0 ならば q/T = S j エントロピー流 温度勾配 電流 Department of Physics, Nagoya University ゼーベック係数は、エン トロピー流密度と電流 密度の比 → もしも緩和時間が同 じならば、エントロピーと 電子密度の比 → キャリアあたりのエン トロピー 15 Drude モデルによる定性的説明 Department of Physics, Nagoya University 16 強相関電子系と残留エントロピー ボルツマン方程式の復習とゼーベック係数 重い電子系 コバルト酸化物のスピン状態 Department of Physics, Nagoya University 17 重い電子 上田・大貫「重い電子系の物理」（裳華房 1998) •CexLa1-xCu6 帯磁率 ( 上図 )χ と電子比熱 γ ( 下 図 ) が Ce 置換量とともに増大 •電子相関効果 →電子と局在スピンの相互作用 →近藤効果 ( 伝導電子とスピン の スピン一重項 ) •比熱，帯磁率は伝導電子の有効 質量に比例するのでこの結果は 電子が重くなったことと等しい •χ/γ ＝一定のまま重くなっている Department of Physics, Nagoya University 18 帯磁率と抵抗率 上田・大貫「重い電子系の物理」（裳華房 1998) Department of Physics, Nagoya University 19 重い電子の熱起電力の理論 •アンダーソンモデルによる計算→近藤温度 T0 で熱起電力は極大 •電子比熱～熱起電力 ( キャリアあたりのエントロピー ) Phys. Rev. B 36 (1987) 2036 Department of Physics, Nagoya University 20 重い電子系の熱起電力 Solid State Phys. 51 (1998) 81 Department of Physics, Nagoya University 21 熱起電力の圧力変化 Physica B 225 (1996) 207 Department of Physics, Nagoya University 22 圧力で大きく変わるエントロピー CeM2X2 型化合物 J. Mag. Mag. Mater. 47&48 (1985) 526 格子定数の違いに敏感 → f 電子と 遍歴電子の 混成を変化 → 圧力効果に敏感 強相関の競合 Ce の f 電子の磁気 秩序 (S は小さい ) 遍歴電子と Ce ｆ電子 の一重項 (S は大きい ) Physica B 225 (1996) 207 Department of Physics, Nagoya University 23 Behnia による整理 Behnia et al. J Phys. Condens. Matter 16 (04) 5187 Department of Physics, Nagoya University 24 強相関電子系と残留エントロピー ボルツマン方程式の復習とゼーベック係数 重い電子系 コバルト酸化物のスピン状態 Department of Physics, Nagoya University 25 結晶場と磁性イオンのスピン配置 Department of Physics, Nagoya University 26 室温強磁性体 Sr3-xY1-xCo4O10.5 CoO4 Sr3.12Y0.88Co4O10.5 Sr Y Y Sr eg t2g Sr3YCo4O10.5 CoO6 The high spin state of the Co3+ ion (S=2) almost degenerates with the low- spin state (S=0). W. Kobayashi et al. Phys Rev B72 (05) 104408 Department of Physics, Nagoya University 27 2 つの構造相転移 Ishiwata et al. : Phys. Rev. B 75 (2007) 220406 Department of Physics, Nagoya University 28 スピン状態秩序の発見 Evidence for orbital ordering by resonant x-ray Department of Physics, Nagoya University 29 磁場誘起スピン状態転移 Sr3YCo4O10.5 An external field of 40 T causes spin-state transition with a help of molecular field of 200 T S. Kimura et al., Phys. Rev. B 78 (08) 180403(R) Department of Physics, Nagoya University 30 圧力誘起スピン状態転移 T. Matsunaga et al. J Phys. Conf. Ser. 200 (10) 012116 Department of Physics, Nagoya University 31 多重極限 : 圧力と磁場 T. Matsunaga et al. J. Low Temp. Phys. 159 (2010) 7 Department of Physics, Nagoya University 32 スピン状態と熱起電力 Degeneracy 6 Entropy kBln6 Degeneracy 15 Entropy kBln15 eg eg t2g t2g Co3+ Co4+ HS Degeneracy 1 Entropy 0 eg eg t2g t2g Co3+ Co3+ Co4+ LS Co3+ Charge of e flows with an entropy of kB(ln6-ln15) Charge of e flows with an entropy of kBln6 kB 6 S= ln = −79 µV / K | e | 15 kB 6 S= ln = 150 µV / K |e| 1 Koshibae et al. Phys. Rev. B 62 (2000) 6869 Department of Physics, Nagoya University 33 背景の Co3+ の熱電効果 Co 3+ Co3+ Co Co Co4+ Co3+ 4+ 3+ X=0 Co3+ HS X=1.2 Co3+ LS Thermopower increases by kB （ ln6-ln6/15)/e =232µV/K But ρ remains intact S. Yoshida et al., J. Phys. Soc. Jpn. 78 (09) 094711 Department of Physics, Nagoya University 34 第 3 回のまとめ モット絶縁体には、本質的に各格子点にスピン・軌道の 自由度にともなうエントロピーが残留している この残留エントロピーは、磁気秩序、相分離などの不安 定性を系に与えており、強相関電子系がとる多彩な基 底状態の駆動力になっている 電子あたりのエントロピーの指標が熱起電力である 重い電子系では、近藤効果を介して熱起電力が増大し て、電子比熱の増大と相関している ある種のコバルト酸化物のスピン状態は系の熱電性に 大きな影響を与える Department of Physics, Nagoya University 35
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