UVSORにおける軌道放射光とレーザーを組み合わせた赤外過渡吸収

UVSORにおける軌道放射光とレーザーを組み
合わせた赤外過渡吸収分光実験の現状
共同研究者
信大工伊藤稔
京大院人環岩長祐伸
京大総人渡辺雅之
福井高専北浦守
佐大SLセンター鎌田雅夫
研究背景
1m
100µm
10µm
1µm
100nm
Globar
W Lamp
Xe Lamp
CW光源
パルス
光源
THz radiation
OPA
SR
• 軌道放射光（SR）は赤外域においても高輝度で
かつパルス化された有用な光源
• レーザーとの組み合わせによる過渡吸収分光法
の開発
研究対象
• 光励起によって作り出された過渡状態の研究
①電子励起状態（自己束縛励起子、局在中
心）
例）PbWO4、PbBr2、PbCl2
②光化学反応
③光誘起相転移
※時間分解での測定が最終目標
測定法と対象となる現象の時間がマッチする
必要がある
時間分解測定の手法
測定装置の時間分解能を
使用した手法
10 ns∼1 msの時間領域
I
I
t=任意
0
176 ns
x
x
0
ポンプ・プローブ
1∼176 nsの時間領域
Laser
pulses
SR
pulses
Delay
t
実験配置
Storage ring
Regenerative
Amplified
Ti:Sapphire Laser
Michelson
BL-6A1 interferometer
SHG
unit
Laser
(400 nm)
IR (80∼13000 cm-1)
IR window
Sample
Concave
mirror
Detector
Sample chamber
Window
レーザー誘起赤外吸収
1.0
∆O.D.
PbBr2 T=13K
0.5
0.0
1.0
∆O.D.
• PbBr2、PbCl2おけるレー
ザー誘起赤外吸収
吸収（Laser ON）
−) 吸収（Laser OFF）
PbCl2 T=13K
過渡赤外吸収
0.5
0.0 0
2000
4000
6000
8000
-1
Wavenumber (cm )
10000
過渡赤外吸収の温度変化
PbBr2 Transient Absorption
0.6
at hν=6000 cm
∆O.D.
-1
0.4
0.2
0.0
PbCl2 Transient Absorption
0.6
at hν=8000 cm
∆O.D.
-1
0.4
0.2
0.0
0
50
Temperature (K)
100
• PbBr2 T=40 K
4000∼7000 cm-1
付近の過渡吸収
減少
• PbCl2 T=80 K
6000∼9000 cm-1
付近の過渡吸収
減少
赤外吸収の起源
自由励起状態
緩和
緩和励起状態
赤外吸収
最低緩和
励起状態
•
•
二光子励起
基底状態
M.Iwanaga et.al : Phys. Rev. B
(to be submitted)
M.Kitaura et.al : J. Electron
Spectroscopy 79 (1996) 141
•
•
PbBr2 STHの熱消滅
40K
PbCl2のBG発光増加
80K
PbBr2 STHの準位間の
吸収
PbCl2 発光、ESR等で
検出されていない浅い
centerからの吸収
現在の問題点
• 測定エネルギー範囲が狭い。
①可視領域の過渡吸収と組み合わせる。
②振動分光できる物質系（光化学反応等）等。
• 時間分解測定ができていない。
励起状態が非常に長寿命であるため。
実験配置II
Regenerative
Amplified
Ti:Sapphire Laser
Storage ring
Michelson
BL-6A1 interferometer
Lock-in amp.
SHG
unit
IR (80∼13000
Laser
(400 nm)
cm-1)
IR window
Ref.
Sample
Output
Concave
mirror
Chopper
(10-100 Hz)
Detector
Sample chamber
Window
Signal
チョッパーによる時間分解
0.10
• PbWO4のレーザー誘起
赤外吸収はチョッパー
周波数30 Hzの時にロッ
クイン出力最大。
0.06
0.04
0.02
0.00
4000
6000
8000
10000
12000
-1
Wave Number (cm )
Intensity (arb. units)
∆O.D.
0.08
PbWO4 T=16 K
PbWO4 T=16 K
Chopper
Frequency=30 Hz
Mirror Position (arb. units)
• 吸収の寿命はおよそ30
ms
結論
• 光励起によって作られた長寿命の吸収を見る
ことは可能。
• 今後の課題
①試料系の開拓。
②時間分解測定（特にポンプ・プローブ）
の実現。
③測定範囲を可視領域に拡張

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