UVSORにおける軌道放射光とレーザーを組み 合わせた赤外過渡吸収分光実験の現状 共同研究者 信大工 伊藤稔 京大院人環 岩長祐伸 京大総人 渡辺雅之 福井高専 北浦守 佐大SLセンター 鎌田雅夫 研究背景 1m 100µm 10µm 1µm 100nm Globar W Lamp Xe Lamp CW光源 パルス 光源 THz radiation OPA SR • 軌道放射光（SR）は赤外域においても高輝度で かつパルス化された有用な光源 • レーザーとの組み合わせによる過渡吸収分光法 の開発 研究対象 • 光励起によって作り出された過渡状態の研究 ①電子励起状態（自己束縛励起子、局在中 心） 例）PbWO4、PbBr2、PbCl2 ②光化学反応 ③光誘起相転移 ※時間分解での測定が最終目標 測定法と対象となる現象の時間がマッチする 必要がある 時間分解測定の手法 測定装置の時間分解能を 使用した手法 10 ns∼1 msの時間領域 I I t=任意 0 176 ns x x 0 ポンプ・プローブ 1∼176 nsの時間領域 Laser pulses SR pulses Delay t 実験配置 Storage ring Regenerative Amplified Ti:Sapphire Laser Michelson BL-6A1 interferometer SHG unit Laser (400 nm) IR (80∼13000 cm-1) IR window Sample Concave mirror Detector Sample chamber Window レーザー誘起赤外吸収 1.0 ∆O.D. PbBr2 T=13K 0.5 0.0 1.0 ∆O.D. • PbBr2、PbCl2おけるレー ザー誘起赤外吸収 吸収（Laser ON） −) 吸収（Laser OFF） PbCl2 T=13K 過渡赤外吸収 0.5 0.0 0 2000 4000 6000 8000 -1 Wavenumber (cm ) 10000 過渡赤外吸収の温度変化 PbBr2 Transient Absorption 0.6 at hν=6000 cm ∆O.D. -1 0.4 0.2 0.0 PbCl2 Transient Absorption 0.6 at hν=8000 cm ∆O.D. -1 0.4 0.2 0.0 0 50 Temperature (K) 100 • PbBr2 T=40 K 4000∼7000 cm-1 付近の過渡吸収 減少 • PbCl2 T=80 K 6000∼9000 cm-1 付近の過渡吸収 減少 赤外吸収の起源 自由励起状態 緩和 緩和励起状態 赤外吸収 最低緩和 励起状態 • • 二光子励起 基底状態 M.Iwanaga et.al : Phys. Rev. B (to be submitted) M.Kitaura et.al : J. Electron Spectroscopy 79 (1996) 141 • • PbBr2 STHの熱消滅 40K PbCl2のBG発光増加 80K PbBr2 STHの準位間の 吸収 PbCl2 発光、ESR等で 検出されていない浅い centerからの吸収 現在の問題点 • 測定エネルギー範囲が狭い。 ①可視領域の過渡吸収と組み合わせる。 ②振動分光できる物質系（光化学反応等）等。 • 時間分解測定ができていない。 励起状態が非常に長寿命であるため。 実験配置II Regenerative Amplified Ti:Sapphire Laser Storage ring Michelson BL-6A1 interferometer Lock-in amp. SHG unit IR (80∼13000 Laser (400 nm) cm-1) IR window Ref. Sample Output Concave mirror Chopper (10-100 Hz) Detector Sample chamber Window Signal チョッパーによる時間分解 0.10 • PbWO4のレーザー誘起 赤外吸収はチョッパー 周波数30 Hzの時にロッ クイン出力最大。 0.06 0.04 0.02 0.00 4000 6000 8000 10000 12000 -1 Wave Number (cm ) Intensity (arb. units) ∆O.D. 0.08 PbWO4 T=16 K PbWO4 T=16 K Chopper Frequency=30 Hz Mirror Position (arb. units) • 吸収の寿命はおよそ30 ms 結論 • 光励起によって作られた長寿命の吸収を見る ことは可能。 • 今後の課題 ①試料系の開拓。 ②時間分解測定（特にポンプ・プローブ） の実現。 ③測定範囲を可視領域に拡張
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