発光分光特性による大気圧マイクロ波プラズマトーチ特性の検討

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発光分光特性による大気圧マイクロ波プラズマトーチ特
性の検討
金井, 博史; 山村, 辰徳; 藤分, 浩一郎; 中嶋, 康雄; 神藤,
正士
静岡大学大学院電子科学研究科研究報告. 26, p. 7-11
2005-03-11
http://doi.org/10.14945/00000888
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発光分光特性 による大気圧 マ イクロ波 プラズマ トーチ特性 の検討
山村辰徳 藤分浩一郎
金井博史
中嶋康雄 神藤正士
(2005年 1月 24日 受理)
Consideration of Atmosphe五c Microwave Plasina Torch
from its EIInssion Spectroscopy
Hiroshi KANAI,Tatsunori YAMAMURA,Kouichiro FIIJWAKE,Yasuo NAKASHIMA and Masashi KANDO
OReCeiVed January 24,2005)
Abstract
Amosphe五 c
lllucrowave plasma torch can be produced by the句
日しヽGO nozzle with simple structure,applying the 2.45 GIIz microwave
poweraround 200 W。 ■can feed the gas ttЮ ugh the pipe opened along the nozzle axls.h the present work,血 properties ofthe torch plasma
were invesigated ttЮ ugh the spectroscopic measurement.lt was found that the spectral pro■
les ofthe Lght ellussion lbm the torch plasma
depend on the axlal posidon ofthe plasma in such a way:1)the Spectral proflles within the fllalnentt plasma near the nozzle,i.e,within 20
mm hm the nozzle dP,have discrete line spectra fbm 600 to 850 nln due to ArI,2)above Such a region,discrete line spectra hm 350 to 500
11m become stronger and comparable to those oflonger wavelentt mentioned at l),3)in the region ofthe plume which appears above and
or surrounding the rllamentary plasma,the broad spectral proflle fron1 500 to 800 nnl becomes donunant over the discrete line spectra
mendoned at l)and 2).ItiS fOund that the hne spectra desc五 bed at l)iS rather similarto oneslbm the atmosphe五 c Planar dielectric barrier
discharge and low― pressllre microwave glow discharge,which are considered to be typical non― themal equilib五
um plasmas.However,it
tends to a themal plaslna quickly with separating hm the fllalnentt plaSma.
この ようなマ イクロ波 プラズマ トーチは通常熱 プラズマ とし
1. はじめに
て扱 われる。事実、SUSや ニ ッケル などの金属板 をフイラメン
ト部 に曝す と短時間で溶融す ることか ら、熱 プラズマ としての
トーチ状 プラズマ は、通常、交流やRF電 カカ滞U用 され、比較
的簡単 な構造 の電極 を用 いて大気圧中で細長 くシヤー プな形状
性質 を備 えてい る ことが理解 される。 しか し、 トーチプラズマ
は専 らノズル先端部 で生成 されると考 えられ、 ガス流 で冷却 さ
の熱 プラズマが生成 される。 このため 、金属 の溶接 や切断 の
他、Ti02や Si02な どの微粉末 を トーチプラズマ 中で溶融 させ基
れてい ることか ら、 この付近 のプラズマが熱化 されてい るとは
板上 に高機能膜 を生成するプラズマ溶射 など様 々な分野で実用
化 されている。最近開発 された小型 マ イクロ波 プラズマ トーチ
は、 これまでのACま たはRFプ ラズマ トーチに比べ てよ り簡便 な
装置である上に、 トーチプラズマ発生に供給 される2.45GHzマ イ
クロ波 も小電力で間 に合 うため、微量元素の分析装置や小型W
光源 などへ の新 たな展開が期待 されている。マ イクロ波 プラズ
1)と
マ トーチを発生するノズルには同軸型 ノズル
¶医GO型 ノズ
ル2)が ぁ り、 いず れ も100w程 度 の マ イクロ波電力 で大気 中で
トーチプラズマ を発生で きる。臥 GO型 ノズルは円錐型 でテー
パ導波管のH面 に取 り付け られ、 ノズル側面 と導波管H面 との間
のO.511mの 隙間か ら漏 れるマ イクロ波 が ノズル先端 に集中 して
大気 を絶縁破壊 し、プラズマ を発生すると考 えられてい る。一
方、同軸型 ノズルでは、 ノズル先端 で外部導体端 よ り2∼ 311m突
き出た内部導体先端 に集中す るマ イクロ波 により大気 が絶縁破
壊 されプラズマが生成 される。 一 たびプラズマが生成 される
と、周辺 のガスがプラズマの熱 で加熱 されて上昇するので、 プ
ラズマ は 自然 にロー ソク状 の トーチプラズマ となる。LGO型
ノズルはその軸 に沿 つてパ イプが設けられていて、 このパ イプ
により種 々のガスを トーチプラズマ に供給 で きる構造 を有 して
考 えに くい面があ る。本研究 は、 ノズル先端部 か ら上方 に向
かって立 ち上がる トーチプラズマの特性 の空間的な変化 を、プ
ラズマか らの発光 スペ ク トル を測定す ることにより検討す るこ
とを目的 とする。 トーチプラズマの周 りの大気 はプラズマ内 に
巻 き込 まれて、発光 スペ ク トルの構造 を複雑 に し解析 を困難 に
す る。 このため、 トーチプラズマ を大気 か ら遮 断す るために石
英管 を取 り付けた実験 を行 った。 この結果、 ノズル先端部 の発
光 スペ ク トルは非平衡 プラズマ に類似 した ものであ ることが明
らかにされた。 この性質 は トーチプラズマの応用 に新たな局面
を拓 く可能性があ り、重要な結果で あ ると考 えられる。
2.実 験装置 および結果
2-1)¶ hGO型 ノズルおよび トーチプラズマ
実験 では、 ガス供給が可能で熱損傷が少な く、 プラズマの特
性 を調べ やす い臥 GO型 トーチを用 いた。 このノズルの詳細 を
図 1に 示す。 ノズルはマ イクロ波電力密度 を高 めるためテーパ
導波管 を用い、図 1の ようにH面 中心に設置 される。 ノズルの前
い る。 プラズマ によつて加 熱 されやす いノズル先端部 は、 この
後 にはE― Hチ ユーナと可動プラ ンジャが置 かれ、 これ らを調整 し
てインピー ダ ンスマ ッチ ングを取 ることにより、低電力 のマ イ
ガス流 によ り冷却す る ことがで きる。 トーチプラズマ は、中心
部 のフイラメン トとその上部 のプルーム とで構成 され、 ガス流
クロ波 で安定 な トーチプラズマが生成 される。導波管 には、管
内波長 の 1/2の 間隔 で ノズルを取 り付 ければ、同時 に複数 の
とマ イクロ波電力 によりそれ らの長 さが変化する。
トーチプラズマ を生成で きる。図 2(b)に 大気 中で生成 された 2
個 の トー チ プ ラズマの例 を示す。 トー チ プラズマ の 維持 に必 要
なマ イクロ波電力 は、 ノズル の数 にほぼ比例 した。図 3(a)は ア
ル ゴ ンガス を ノズ ル先端 か ら噴 出 させ て形成 した トー チ プラズ
マ で あ る。図 2に 較 べ て トー チ状 の シ ャー プなプラズ マ 中が形
い る様子 を表 して い る。 ガス流量 一 定 で 、 マ イク ロ波 入 力 を増
加 させ る と、 プ ルームが 長 くなるが フ ィラメ ン ト部 の長 さはや
や延 びる ものの 、 プル ー ムほ ど大 き くは変化 しなか った。 また
マ イク ロ波電力 を一 定 に して ガス流量 を増 や して も、 トー チ プ
ラズマの 長 さ と構造 はほぼ一 定 で あ った。空気 をノズ ル か ら供
成 されて い る ことが半Jる 。図 3(b)は この構造 を模式化 した もの
で 、 ノズ ル先端 か ら上 方 に向 か って赤紫色 の フィラメ ン トが延
給 す る と、 アル ゴ ンに較 べ て ず っ と大 き く長 い 白色 の プ ラズマ
び 、 さらにその上 に 自色 の プル ームが フィラメ ン ト部 を覆 って
中が形成 された。以上 の 実験結果か ら、 トー チ プラズマ の形状
は、主 と して マ イク ロ波電力 に依存す るが ガス流量 には影響 を
受 けない こ と、供給 され るガスの電離電圧 に大 き く影響 され る
ことが 判 る。
2-2)石 英 ガラス管 でカバ ー した トー チプラズマ
本研 究 で は、発光 ス ペ ク トルか ら トー チ プラズマの特性 を検
討す る こ とを 目的 と して い る。 この場 合 トー チ プラズマ に供給
す るアル ゴ ンガス に空 気が混 じる と発光 ス ペ ク トルが 複雑 に変
化 し解 析 が 難 し くな る。 この ため 、 ノズ ル に直径 18mm、 高 さ
500mmの 石英管 をかぶせ て トーチ プラズ マ を大気 か ら遮 断す る
こと を試 み た。図 4に その様子 を示す。 この結果 、 プル ー ムの
プラズマ の色 は 自色 か ら赤紫色 に変化 し、 また、 マ イク ロ波電
図 1.TIAGO型 ノズ ル詳細 図 (単 位
:mm)
カ ー 定 の 下 で ガス 流 量 を増 す と、 プル ー ムの 長 さは伸 び たが
フ イラメ ン ト長 はほぼ一 定 で あ った。 これ らの こ とか ら、大気
中で 覆 い を取 り付 けな い場合 には多 くの空気 が トー チ プ ラズマ
00 mm 74 mm
に取 り込 まれて い る ことが 考 え られ る。
トーチプラズマ
テー パ 導 波管
図4.空 気遮 断用石英管 を取 り付 け た ノズル
2-3)ト ー チプラズ マの発光 スペ ク トル
(b)
トー チ プラズマの特性 を調 べ るため に、発 光 ス ペ ク トルの軸
図2. 2つ のTIAGO型 ノズ ル を取 り付 け た テ ーパ 導 波 管 (a)お よび
2つ の トー チ プ ラ ズ マ (b)
方向 の変化 を測定 した。測 定 にお い ては、 レンズ に よ リ トー チ
プラズマ をス ク リー ン上 に拡大 して結像 し、その像 の あ らか じ
め定 め られ た諸′
点か らの放射光 を光 フ アイバ ー で検 出 し、分光
器 (HR2000CG― UV― NIR Ocean Optics社 )に 入力す る ことによ り、
発光 ス ペ ク トルの トー チ軸方 向 の変化 を測定 した。図 5に 石英
管 の ない場 合 の 、 また、図 6に 石英板 を取 り付 け た場合 の トー
チ プラズマの発 光 スペ ク トル を、 ノズルか らの距離Z(mm)を パ
ラ メー タと して表示 した。Z=0お よび5mmの 場合、 ガ ラス管 の
有無 にかかわ らず800nm付 近 に多 くの 離散 的 なAr Iの ス ペ ク ト
ルが観測 されて い るが 、zが 増す に連 れてガラス管 による大気遮
断 の効果 が強 く現 れて くる。す なわち、 ガラス管 が ない場合 に
は300∼ 900nmに か け て連続 スペ ク トルが強 く現 れ、Z=30mmで
は熱放射 の よ うな連続 スペ ク トル分布 になるが 、 ガラス管有 り
(a)
の場合 には連 続 スペ ク トルの増大 は少 な く、300∼ 400nm付 近 に
図3.ア ル ゴ ンプラズマ トー チ (a)お よび トー チ構造 を示 す模式
図 (b)。 マ イク ロ波 入射電力 :150W
ArIお よびArⅡ の離散 的 なスペ ク トルが 強 く現 れ、800nm付 近
-8-
のスペ ク トルが消滅 してい ることが分 かる。
以上 を要約すると、 ガラス管 を取 り付 ける ことによリプラズ
マの発光スペ ク トルは大 きく変化 し、 ノズル先端付近では800nm
を中心 にArIの 離散 的 なスペ ク トルが 支配的 で あるが、Z>
15mmで は、300∼ 400nm付 近 に離散的 なスペ ク トルが集中 し、
較 す る こ とと した。 ここで は 、非 熱平衡 プ ラズマ と して 1.o∼
10.OToIの マ イク ロ波放電 アル ゴンプラズマ と大気圧平板型 バ リ
ア放電 ア ル ゴ ンプラズマ を取 り上 げ た。図 7に マ イク ロ波放電
プラズマ生成装 置 を、図 8に Ar2.OTorの グ ロー
状 マ イク ロ波放電
を、図 9に そ の発光 ス ペ ク トル を示 す。
その強度 は連続 スペ ク トルや長波長域 の離散的 なスペ ク トルよ
次 に、図 10に 平板型誘電体 バ リア放電装置 を、図 11に 大気圧
りも強 くなる。 これ とは対照的 にガラス管 な しの場合 にはZ>
15mmで は強 い連続 スペ ク トルが300∼ 900nmに 現 れる。 この相
アル ゴ ン中 の 誘電体 バ リア放電 を、図 12に そ の発光 ス ペ ク トル
違 は、02、 N2に 起因す るスペ ク トルは顕著 には観測 されていな
いが、 トーチプラズマ に巻 き込 まれた空気 によるもの と考 えて
は20Wで あ つた 。 この放電 は、大気 中 で 点灯 す る と多 量 の オブ
いる。興味深いことは、z<5mmに おける離散的なスペ ク トル分
布 が非熱平衡 プラズマか らの発光 スペ ク トルに類似 してい る こ
が 、 これ は この プ ラズマ が 非熱平衡 プラズマで あ る ことを証 明
を示 す。 印加 電圧 は 、f=2.lkHz、
Vpp=9kVで
あ り、消費電力
ンが 生成 され る こ とか ら、 オ ゾナ イザ と して利 用 され て い る
して い る。
とである。 これを確 かめる目的で代表的 な 2種 類 の非熱平衡 プ
ラズマの発光 スペ ク トル を観測 し、 トーチプラズマのそれ と比
Ar 1 76257-→ I Lr ArI
H″
=T9`
││‖
Wave lengdr [mr]
Z:0
Wave length
[m]
Z=5mm
mm
冒 8 と お7 ●ヨ
/
ィ
)133549
Power montortWl
図7.マ イク ロ波放電装置
Wave lenplh [run]
Wave length
[m]
Z= l0 ilm
Z: l5
mm
Wave lmgth [rm]
Wave length [nm]
図5.石 英 管 な しの場 合 の トー チ プ ラズマ の発 光 ス ペ ク トル
z:ノ ズルか らの距離 、 マ イク ロ波入射電力 :300W、 同反
射 電力 :50W、 アル ゴ ンガス
.
.
AH 76・
5●
冨 二 お 場●o■ ︻
、│卜紆
肝
Я
、
││ご
l142
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Wave leDgth
Z:0
紆36
い “
オ
Ч‖
Ar1 762 5【
││ィ
Wave length [m]
[mr]
Z=5mm
mnr
図8.低 気圧 マ イク ロ波 グ ロー放電
アル ゴ ンlTOrr,マ イ ク ロ波 入射 電力 :200W
[m]
Z=l5m
7 こ
冨曇 ´
/
Wave lenp5th [mn]
Wave length [nn]
Z=20 mm
Z:30
mnt
図 6。 石英管 を取 り付 け た場合 の トーチ プラズマの発光 スペ ク ト
ル .Z:ノ ズル か らの距離 、 マ イク ロ波入射電力 :300W、
同反射 電力 :50W、 アル ゴ ンガス
.
∽
●o
T ユ む﹁
ヨH
Wave length
Wave length [m]
Z= l0 nnr
400
500
600
700
800
Wavelength[nm]
900
図9. 低気圧 マ イクロ波放電 の発光 スペ ク トル
マ イ ク ロ波入射電力 :50W、 アル ゴン :2.OTorf.
も小 さな値 であることが判 る。 この結果 よ り、大気圧 マ イクロ
波 プラズマ トーチで生成 されるプラズマは、 ノズル先端部 の
high voltage probe
フイラメン ト部 では平板型大気圧誘電体 バ リア放電 と同様 に非
平衡 プラズマであ る可能性が高 い と考 えられる。 しか し、 ノズ
ルか ら離 れるにつれて、高頻度 の衝突過程 を経 て急速 に熱化す
るため、オゾ ンなどの熱 に弱 い分子 は破壊 されて しまい、検出
Glass
されな くなると考えられる。
Cu
Glass epoxy
“8卜■ ︱鸞智 .
P 路奎 o
暑 8[
O ACBD
□ AMPT
△
×
MGD atl丁 Orr
MGD at 7TOrr
と o
∽o■一
∽C〇一
>o∩
t︼
■ 0■ ︼罵●oon∽日 oф 口o︼
図 10.平 板型誘電体 バ リア放電装置
12.9 13.0 13.1 13.2 13.3 13.4
(a)
図 11.平 板 型誘電体 バ リア放電
アル ゴ ン1気 圧 、 印加電圧9kV、
消費電力 :20W.
□
1.
129
130
131
13.2
(+. t3ldJ
×
□× ○
0.
聡 ○
XO
0.
Inr]
133
13.4
13.5
Tpper Excitatlon level:Eu(cV)
■
図 12.大 気圧誘電体 バ リア放電発光 ス ペ ク トル
ア ル ゴ ン、 1気 圧
(b)Lov〕 rEК iね 樋nSね te:11.62 1eVl 14s[3/21♪
次 に上 記 の類似性 を定量 的 に調 べ るため に、ArI:763.51nm
И一B
B
□ AMP丁
△ MGD atl丁 orr
× MGD at 7丁 orr
︶
査 ○
で 定義 され る低気圧 マ イク ロ波 グ ロー放電 の発 光 スペ ク トル と
O ACBD
129
ここで 、Aは 試料 となる放電 (大 気圧 マ イ ク ロ波 プラズマ トー
□
× □ %
(4p[3/2]1→ 4s[3/2]1)の スペ ク トル強度 で規格化 した後、 (1)式
¨
“﹄
∞
り
一
o
︼
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o
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κ
′
o
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o
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る。
∽o﹁
目︼oo目 罵 おooQ∽日 0と Oo﹁
一
場目o一
一
璃>o∩
図 6の Z=Ommの 発 光 スペ ク トルは 、図 9お よび図 12の 2つ
の非熱平衡 プラズマ の発 光 ス ペ ク トル に類似 して い る こ とが半J
の偏差 σを計算 した。
○
0.
800
: 11.55 [eV]
■
¨ヒo卜 oヽラロ︼
0 一0∞滝〓0∽尋 をr
o[
“∞に
∽
∽
●2■ o■︻ておooQ∽日0こ ●o﹁
2一
﹁
ヽ下o∩
冒 二 む︼
∽目o〓 H
500 600 700
Wavelength
I-ower Excitation Starc
13.5
(eD
Upper Excitation level: E,,
130
13.1
132
13.3
13.4
13.5
Uppcr Excitation lcvcl:Eu(cV)
チ :略 称 AMPT、 平板 型誘 電体 バ リア放電 :ACBD)、 Bは 標準
C)bwerEК httnSね 船 :11.83
となるマ イク ロ波 グ ロー放電 (MD)の 同 じ波長 のスペ ク トル強度
で あ る。図13(a)∼ (c)に 3つ の 下準位毎 に、上準位 をパ ラ メー
タ と して求 め た σの計算結果 を示す。 なお、 ノズル先端部 にお
け る大気圧 マ イク ロ波 プ ラズマ トー チのスペ ク トル を対象 と し
て い る。□印 で 示 され るAMPTの σは、○ 印 のACBDの σよ り
-10-
1eV1 0s'メ
リ
1)
図 13.各 種 プラズマ と低気圧 マ イク ロ波 グ ロー放電 か らの発 光
ス ペ ク トルの 比 較 。 い ず れの プ ラ ズマ もア ル ゴ ン を使
用 。 ACBD、 AMPT,MDは それぞ れ 、大気圧 平板 状 誘 電
体 バ リア放電 、大気圧 マ イク ロ波 プラズマ トー チ 、低気
圧 マ イク ロ波 グ ロー放電 の略称 。
3.ま とめ
簡単 な構造 の臥 GO型 ノズルを用 いて生成 される大気圧 マ イ
ク ロ波 プラズマ トーチの特性 を、発 光 スペ ク トル よ り考察 し
た。 このノズルは中心軸 に沿 って開け られてい るパ イプを用 い
てガスを供給 で きる上、 イ ンピー ダ ンスマ ッチ ングが簡単 に得
られ、200W程 度 のマ イクロ波電力 で安定 な トーチプラズマが得
られる ことか ら、利用価値 が高 い と考 えられる。 トーチプラズ
ノズル先端部 の発光 スペ ク トル を、典型的 な大気圧非平衡 プ
ズマ
であ る誘電体 バ リア放電 と低気圧 マ イクロ波 グロー放電
ラ
の発光 スペ ク トル と比較 した ところ、グロー放電 のそれ と類似
してい ることが半1っ た。 これはノズル先端部 のフイラメン ト上
のプラズマでは平板型大気圧誘電体バ リア放電 と同様 に非平衡
プラズマで ある可能性が高 い と考 えられる。 しか し、強い上昇
気流 で上部 に輸送 される過程で熱化 し、プルームでは熱 プラズ
マ に変化 してい ることが明 らかになった。 この結果 は、 トーチ
プラズマの特性 の改善 に手がか りを与 えるもの と考 えられる。
マ には周囲の大気 が巻 き込 まれる ことが判 つたが、 これは石英
管 をノズル にかぶせ ることによ り制御 で きた。プラズマの特性
は、石英板 で覆 うことにより、 フイラメン ト部が長 くな り、そ
の上部 で フイラメ ン ト部 を覆 うプルーム部 の色 もアル ゴン発光
参考文献
1)H.Kand,K.町
iwake,T.Yalnalnura and M.Kando,
色 に変化 した。
'79nap`湖
ノズル先端部 か らフィラメ ン ト部 にかけてのプラズマか らの
発光スペ ク トルは、700-850コ 皿付近の離散的 なArIの 線 スペ ク ト
Proc.of hぜ l COE Fomm on Plasma Science and Technol.,(April
ルで構成 されているが、上にのぼるにつれて、350-50011nlの 離散
的なAr Iの スペ ク トル強度が強 くな り、 さらに上部では、400-
80mmに わたる連続的なスペ ク トルが支配的 となった。 これは、
石英管 を用 い ない場合 に顕著 となった。
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Plasma Sources Sci.Technol.,10(2001)387.
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