DISS. ETH NO. 23351 Constraining susceptibilities of aerosol-cloud-precipitation interactions in warm and cold clouds A thesis submitted to attain the degree of DOCTOR OF SCIENCES of ETH ZURICH (Dr. sc. ETH Zurich) presented by FRANZISKA GLAßMEIER Dipl.-Phys., Georg-August-Universität Göttingen born on 12 July 1985 citizen of Germany accepted on the recommendation of Prof. Dr. Ulrike Lohmann, examiner Prof. Dr. Annica Ekman, co-examiner Dr. Bernhard Vogel, co-examiner 2016 Abstract Atmospheric aerosols influence the planetary energy balance directly by scattering and absorbing radiation, and indirectly by influencing cloud and precipitation formation. The effect of aerosol-cloudprecipitation interactions on cloud albedo constitutes a major uncertainty in quantifying anthropogenic climate forcing. The strength of aerosol-cloud-precipitation interactions can be decomposed into contributions of the couplings between aerosol perturbations and the number of liquid droplets and ice crystals in a cloud and between perturbations in droplet and crystal number and precipitation. This thesis addresses the emergence of these couplings from aerosol and cloud microphysical processes. Previous research introduced the precipitation susceptibility d ln P/d ln N to quantify the coupling between aerosol-induced perturbations to droplet number N and warm rain P and reports weak couplings from compensating processes (“buffering”). In this thesis, special emphasis is placed on identifying constraints on coupling strengths and precipitation susceptibility, addressing warm as well as cold aerosol-cloud-precipitation interactions. The approach to this question comprises analytical derivations as well as idealized and real-case numerical simulations with a specifically assembled version of the regional atmospheric model COSMO-ART. The coupling of aerosols to droplet and crystal number is addressed in a process-based comparison of two different chemistry and aerosol schemes applied in regional simulations of a Saharan dust outbreak to Europe. Simulated droplet and crystal numbers depend on the description of aerosols and aerosol-related chemistry, especially on the soluble aerosol species considered and the description of dust aerosol. The aerosol-cloud coupling is weakened by cloud microphysical processes. Crystal numbers are more strongly affected by this buffering than droplet numbers. An analytical estimation of precipitation susceptibilities discloses constraints from cloud microphysical rate equations. For warm clouds, susceptibility decreases with increasing accretion of droplets by rain. The susceptibility of cirrus sedimentation to crystal number corresponds to the exponent of sedimentation velocity. For mixed-phase clouds, several microphysical contributions explaining weak susceptibilities are identified. Idealized two-dimensional simulations of warm and mixed-phase orographic clouds illustrate external constraints on precipitation susceptibility that are mediated by adjustments in the microphysical state of the cloud. In the absence of adjustments in orographic flow to aerosol perturbations, the total precipitation production along parcel trajectories is prescribed by dynamics and is independent of aerosol: In warm clouds, aerosol perturbations to the autoconversion of droplets to rain and accretion compensate each other. In mixed-phase clouds, an aerosol-induced increase in the glaciation state of iii the cloud leads to a shift from the liquid- to the mixed- and from the mixed- to the ice-phase pathways of precipitation formation. In conclusion, both links of aerosol-cloud-precipitation interactions in warm and cold clouds are strongly influenced by cloud microphysical buffering. Buffering emerges from a multitude of processes and external constraints. The former governs the buffering of droplet and crystal number changes in the model comparison and the buffering of mixed-phase precipitation. The dynamical constraint on orographic precipitation is an example for the latter driver of buffering. iv Zusammenfassung Atmosphärisches Aerosol beeinflusst die planetare Energiebilanz direkt durch Streuung und Absorption von Strahlung sowie indirekt durch die Beeinflussung von Wolken- und Niederschlagsbildung. Der Effekt von Aerosol-Wolken-Niederschlagswechselwirkungen auf die Wolkenalbedo stellt eine der wichtigsten Unsicherheiten bei der Quantifizierung des anthropogenen Klimaantriebs dar. Die Stärke von Aerosol-Wolken-Niederschlagswechselwirkungen kann in Beiträge der Kopplungen von Aerosolstörungen mit den Anzahlkonzentrationen von Tröpfchen und Eiskristallen in einer Wolke und von Störungen in Tröpfchen- und Kristallanzahl mit Niederschlag zerlegt werden. Diese Dissertation beschäftigt sich mit der Entstehung dieser Kopplungen aus aerosol- und wolkenmikrophysikalischen Prozessen. Bisherige Forschung hat die Niederschlagssuszeptibilität d ln P/d ln N zur Quantifizierung der Kopplung zwischen aerosolbedingten Störungen der Tröpfchenzahl N und warmem Regen P eingeführt und berichtet von schwachen Kopplungen durch kompensierende Prozesse (“Pufferung”). In dieser Dissertation liegt der Schwerpunkt auf der Identifizierung von einschränkenden Bedingungen an Kopplungsstärken und Suszeptibilitäten. Dabei wird sowohl auf warme als auch auf kalte Aerosol-Wolken-Niederschlagswechselwirkungen eingegangen. Die Herangehensweise umfasst analytische Ableitungen sowie numerische idealisierte und Realfallstudien mit einer speziell zusammengestellten Version des regionalen Atmosphärenmodells COSMO-ART. Die Kopplung von Aerosolen an die Tröpfchen- und Kristallzahl wird in einem prozessbasierten Vergleich zweier verschiedener Chemie- und Aerosolschemata für regionale Simulationen eines Saharastaubausbruchs nach Europa behandelt. Die simulierten Tröpfchen- und Kristallzahlen hängen von der Beschreibung der Aerosole und der aerosolbezogenen Chemie ab, insbesondere von den berücksichtigten löslichen Aerosolspezies und der Beschreibung von Staubaerosol. Die AerosolWolken-Kopplung wird durch wolkenmikrophysikalische Prozesse abgeschwächt. Kristallzahlen sind stärker von dieser Pufferung betroffen als Tröpfchenzahlen. Eine analytische Abschätzung der Niederschlagssuszeptibilitäten zeigt Einschränkungen durch wolkenmikrophysikalische Ratengleichungen auf. Für warme Wolken nehmen Suszeptibilitäten mit zunehmender Akkretion von Tröpfchen durch Regen ab. Die Suszeptibilität der Sedimentation von Eiskristallen aus Cirrus auf die Kristallzahl entspricht dem Exponenten der Sedimentationsgeschwindigkeit. Für Mischwolken lassen sich zahlreiche Beiträge zu niedrigen Suszeptibilitäten ausmachen. Idealisierte zweidimensionale Simulationen von orographischen warmen und Mischwolken illustrieren externe Beschränkungen der Niederschlagssuszeptibilität, die durch Anpassungen des mikrophysikalischen Zustandes der Wolke vermittelt werden. In Abwesenheit von Anpassungen der orographischen Strömung an Aerosolstörungen wird die Gesamtniederschlagsproduktion entlang von v Trajektorien von der Dynamik beherrscht und ist unabhängig vom Aerosol. In warmen Wolken kompensieren sich Aerosolstörungen der Autokonversion von Tröpfchen zu Regen mit denen der Akkretion. In Mischwolken verursacht eine aerosolbedingte Zunahme des Vereisungszustandes der Wolke eine Verschiebung der Niederschlagsbildung von der flüssigen zur Mischphase and von der Mischphase zur Eisphase. Zusammenfassend werden also beide Verknüpfungen der Aerosol-Wolken-Niederschlagswechselwirkung in warmen und kalten Wolken stark von wolkenmikrophysikalischer Pufferung beeinflusst. Pufferung entsteht aus Prozessvielfalt und externen Beschränkungen. Der erste Einflussfaktor ist massgeblich für die Pufferung von Tröpfchen und Kristallzahlen im Modellvergleich und für die Pufferung von Mischniederschlag. Die dynamische Beschränktheit orographischen Niederschlags ist ein Beispiel für den zweiten Einflussfaktor. vi
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