遷移金属酸化物への光キャリア注入 東京大学 物性研究所 村岡祐治 遷移金属酸化物(TMO)の伝導特性はキャリア数の増加により、絶縁体（モット 絶縁体）から金属あるいは超伝導へと劇的に変化する。キャリア数の変化には化学置換 法が一般的であるが、近年では外場を用いた試みがなされている。特に光を用いてのキ ャリア数制御は基礎科学および応用の両側面から注目されている。遷移金属への光キャ リア注入例としてこれまでに(La,Sr)MnO3 および(Pr,Ca)MnO3 があるが、結果は電気抵 抗の変化が小さい、あるいは不可逆というものであった [1,2]。最近我々は遷移金属酸化 物ヘテロ接合を用いた、高効率でチューナブルな光キャリア注入法を発見した [3,4]。こ れは遷移金属酸化物薄膜を n 型のチタン酸化物基板上に作製し、これに紫外線を照射す るという、簡単な手法である。この時基板で生成された正孔−電子対のうち、正孔のみ が選択的に薄膜に注入される（図 1）。光を用いた物性制御が可能であり、また、化学置 換法でしばしば問題となる ‘不均一性’を含まない、ク リーンなキャリアドープ法と hν して興味が持たれている。本 講演では、この光キャリア注 入法を高温銅酸化物超伝導体 100~ 500 Å YBa2Cu3O7-x(YBCO)へ適用し 0.5 mm TiO2:Nb/ SrTiO3:Nb た例を中心に紹介する [5]。 YBCO 薄膜はレーザ TMO 図 1 光キャリア注入の概念図 ーアブレーション法（KrF エ キシマレーザー: λ = 248 nm） により、Nb5+をドープした n 型基板 SrTiO3:Nb(100)(STO:Nb)上に作製した。反射高速 電子線回折により膜が 2 次元成長していること、および原子間力顕微鏡により膜表面が 平滑であることを確認した。膜厚は 400 Å であった。電気抵抗測定はカンタムデザイン 社の PPMS を用い、4 端子法にて行った。光源には Xe ランプを用い、フィルターを使 用することによりλ = 300 – 400 nm の（紫外）光を取り出した。この光を光ファイバー に通して PPMS 内へ導入、試料に照射した。 図 2 に YBCO/STO:Nb における室温での、紫外線照射下、面直方向の開放端電 圧の光照度依存性を示す。高照度で 0.8V の大きな光起電力が観測された。このことは、 YBCO 薄膜と STO:Nb 基板界面でヘテロ接合が形成されていることを意味する。最も重 要な事実は、このとき YBCO 薄膜側に‘正’の光起電力が生じていることである。膜に ホールが注入されたことを示している。光起電力は STO のバンドギャップ 3.2eV 以上 のエネルギーをもつ光を照射しないと生じないことから、光照射により基板で生じたホ ールが界面を通して YBCO 膜に流れ込んだと考えられる。注目すべきは 10-5 < L < 10-2 の広い照度範囲で Voc が照度に対し直線的に 増加していることである。これは膜に注入さ 10 0 れるホール密度が照度によりチューナブル であることを示している。 射前と照射下での、面内電気抵抗の温度依存 Voc (V) 図 3 に YBCO/STO:Nb における光照 10 性を示す。光照射前、薄膜は Tc = 25 K の超 10 10 -1 -2 -3 伝導特性を示した。Tc はこの物質の示す最高 値(90K)よりも低く、膜がアンダードープ状 10 -4 10 態にあることがわかる。酸素欠損が生じてい -4 10 -2 2 10 L (mW/cm ) 0 10 2 るためであろう。光照射下では、照度の増加 図 2 YBCO/STO:Nb における とともに電気抵抗の絶対値が減少、Tc も 30K 室温での開放端電圧の照度依存性 まで上昇した。光照射により、基板から膜へ ホールが注入された結果であると考えられ 150 もると 0.02 ホール/Cu となった。 講演では光キャリア注入のメカニ ズムおよび 注入されたホール数について議 R (Ω) る。Tc の変化より注入されたホール数を見積 100 dark 50 light 論する。 0 0 10 20 30 40 50 60 70 80 参考文献 [1] H. Katsu, H. Tanaka and T. Kawai. Appl. Phys. Lett. 76 (2000) 3245. T (K) 図 3 YBCO/STO:Nb の様々な光照度 下における電気抵抗の温度依存性 [2] K. Miyano, T. Tanaka, Y. tomioka and Y. Tokura. Phys. Rev. Lett. 78 (1997) 4257. [3]Y. Muraoka, T. Yamauchi, Y. Ueda and Z. Hiroi. J. Phys: Codens. Matter 14 (2002) L757. [4] Y. Muraoka and Z. Hiroi. J. Phys. Soc. Jpn. 72 (2003) 781. [5] Y. Muraoka, T. Yamauchi, T. Muramatsu, J. Yamaura and Z. Hiroi. J. Magn. Magn. Mater. in press.
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