黒リン単原子層の特異な電子物性

黒リン単原子層の特異な
電子物性
AB Stack
zigzag
z
y
y
x z
x
Buckling arm chair
Puckered
Honeycomb lattice
青学大理工、東大物性研1、東大物工2、名大院物質理学3
○片桐勇人、牧野竜也、大畠智佳、中村壮智1、勝本信吾1、
江澤雅彦2、篠原久典3、春山純志
黒リンの面内異方性結晶構造
AB Stack
zigzag
z
y
y
x z
x
Buckling arm chair
Puckered
Honeycomb lattice
有効質量、移動度、その他物性の異方性は？
過去の報告例 ①
Li, Zhang , et al., Nature Nanotech. 9, 372 (2014)
ARPES
過去の報告例 ②
Delft, 2D Materials 1,25001 (2014)
Singapore, APL 104, 103106 (2014)
AFM測定
10μm
10μm
1.33nm
10μm
20μm
20μm
12.6nm
ラマン測定
ラマン測定箇所
バルク：結晶内部
エッジ：結晶の端
測定条件
波長：532nm
Laser出力：5%
積算回数：3回
バルク測定
エッジ測定
マイクロラマン測定
Tcアニール前バルク試料の
エッジと中央
エッジ
C
バルク
50nm
100nm
A
B
層間相互作用
シリコン基板
層数（厚さ）とピーク比が比例。
エッジで基板フォノンピークIsiが高く、比が
小さくなる。
比例係数は、バルクの方が大きい。
エッジはArm chairリッチ？
電気特性・ホール測定
パターン1
B
固定電流
Rxy
Rxx
Rxy
Rxx
20μm
固定電流
電極を取り付けた黒リン
20μm
電極拡大図
単層試料
酸化の影響をなくすために
300℃で1hの高真空アニール
光学顕微鏡では
1.0e-8
見えない
10
アニール前
アニール後
7.5e-9
電極を取り付けた黒リン
上部が丸くめくれ
上がっている
IsdIsd[A]
(nA)
5.0e-9
2.5e-9
0
0.0
-2.5e-9
Isd-Vsd
-5.0e-9
-7.5e-9
-10
-0.5
-1.0e-8
-0.5
AFM
-0.4
-0.3
-0.2
0 0.1
Vsd[V]
Vsd (V)
-0.1
0.0
T = 300K
0.2
0.3
0.4
0.5
0.5
薄層電子ドープ試料
2
2e-6
Isd - Vsd 300K
2e-6
1st
2nd
3rd
1
1e-6
Isd
Isd (uA)
300K
Isd - Vbg
5e-7
0
0
-5e-7
-4
-4
-3
-2
-1
0
0
Vsd
1
2
3
4
4
Vsd (V)
1e-8
8e-9
1.5K
Isd - Vbg
6e-9
4e-9
Isd
5 6
2e-9
1
2
3 4
0
1st
2nd
3rd
-2e-9
-4e-9
-20
-15
-10
-5
0
Vbg
5
10
15
20
Easy transition from electron to hole doping by
薄層ホールドープ試料
oxidation ②
1st
1.50e-6
2nd
3rd
Before oxidation
-10
-8
-2
-4
-6
2
0
6
4
8
10
Vbg
1.6
T = 1.5K
1.6e-6
1.65e-6
-10 < Vbg < +10
1.5kにおけるIsd-Vbg測定
IsdIsd(A)
1.6
Isd (A)
1.60e-6
Isd
0 < Vbg < +20
5e-6
1.5e-6
4e-6
1.4e-6
1.4
1st
2nd
3rd
3e-6
1.3e-6
Isd
1.55e-6
-20 < Vbg < 0
1.5
1.2
1st
1.50e-6
1st
2nd
3rd
2e-6
1.2e-6
2nd
3rd
T=1.5KでのIsd-Vbg測定
1e-6
1.1e-6
-10
-8
-6
-4
-2
0
2
4
6
VbgVbg(V)
1.6e-6
8
1.5e-6
8
-20
-18
-16
-14
-12
4
10
12
Vbg
Vbg
(V)
-10
-8
14
16
18
20
-6
-4
-2
0
Vsd
0.8
0 < Vbg < +20
6e-7
1st
2nd
3rd
3e-6
Strong hole doping
1.3e-6
2
2e-6
1st
2nd
3rd
1.2e-6
T=1.5KでのIsd-Vbg測定
Isd
(A)
Isd
Isd (A)
Isd
Isd
6
8e-7
4e-6
0.4
0
1.1e-6
0
2
4
6
8
-20
-18
-16
-14
-12
0
10
12
Vbg
-10
VbgVsd
(V)
-8
14
-6
1st
2nd
3rd
4e-7
2e-7
1e-6
8e-7
4
After oxidation
1.4e-6
0
2
0
0 < Vbg < +20
-20 < Vbg < 0
5e-6
0
10
16
18
20
-4
-2
0
0
0.0
2.5
5.0
7.5
10.0
12.5
Vbg (V)
Vbg
15.0
17.5
20.0
ホールドープ系の移動度の面内異方性
G(μS） x L/W - Vbg
3-5間
20.0
G(μS）＊L/W
=142cm2/Vs
15.0
3-5間（パターン2酸
Vsd=1V
化後）
T=1.5K
Vsd=1V
T=1.5K
測定日11/11
4.5
4.0
3.5
3.0
2.5
2.0
10.0
拡大
5.0
3
1.5
-10
0
Vg (V)
8.0
2.0
54.1 cm2/Vs
5.0
-15
-10
-5
2.5
7.0
6.0
-20
20
Vsd=1V
T=1.5K
3-4間
9.0
10
G(μS）＊L/W
-20
10.0
2
5 6
0.0
0.0
46.4cm2/Vs
4
1
1.0
0.5
G(μS）＊L/W
3-5間（パターン2酸
化後）
Vsd=1V
T=1.5K
測定日11/11
3-5間（左図
拡大）
G(μS）＊L/W
25.0
G(μS）x L/W - Vbg
5.0
拡大
3.0
5
10
15
20
15.0
20.0
3-4間(左図
拡大）
1.5
4.0
0
Vg (V)
20.9 cm2/Vs
1.0
2.0
0.5
1.0
0.0
-20.0
-10.0
0.0
Vg (V)
10.0
20.0
0.0
-20.0
-15.0
面内異方性
-10.0
-5.0
0.0(V)
Vg
5.0
10.0
ホール測定
プラトー
Rxyが磁場の2/3乗に比例
→電子構造の面内異方性に起因
(フェルミ系と一般電子系)
Field dependence of Landau Levels
for anisotropic systems
t’ = t
t’
CNRS(Orsay), PRL
100, 236405 (2008)
t’ = 2t
t
Low-energy spectrum
B dependence of LL for
zero-field dispersion relation
Graphene (Dirac)
En(B)  (nB)1/2
with a twofold valley degeneracy
corresponding to the two points K and K0
Conventional material (Schrödinger)
En(B) = (n+1/2)eB/m
for electrons in a quadratic band with mass m
Hybrid for anisotropic system
En(B)  [(n+ )B]2/3
 = 1/2
黒リンの面内異方性結晶構造
AB Stack
zigzag
t
t’
t
z
y
t’
y
x z
x
Buckling arm chair
Puckered
Honeycomb lattice
Rxx[ohm]
Vbg=0.1V
温度 1.5K
1.63e+6
酸化後試料
1.62e+6
1.61e+6
1.60e+6
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5
4.0
4.5
5.0
5.5
6.0
B[T]
1.65e+6
2.17e+5
Rxx(R3-4)測定
Rxy(R4-6)測定
2.16e+5
Rxx[ohm]
2.15e+5
2.14e+5
I=100nA
Vbg=0.1V
温度 1.5K
1.63e+6
1.62e+6
2.13e+5
1.61e+6
2.12e+5
2.11e+5
0.0
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5
4.0
4.5
5.0
5.5
1.60e+6
0.0
6.0
B[T]
0.5
1.0
1.5
2.0
2.5
3.0
3.5
4.0
4.5
5.0
5.5
B[T]
ホールドープ系
プラトー消滅
2.17e+5
Rxy(R4-6)測定
2.16e+5
2.15e+5
Rxy
Rxy
1.64e+6
I=100nA
Vbg=0.1V
温度 1.5K
2.14e+5
I=100nA
Vbg=0.1V
温度 1.5K
6.0
まとめ
•スコッチテープを使った機械剥離法により単層・数十層の黒リン薄膜の作製
に成功した。
・ラマン測定にて層数の同定が可能となった。エッジとバルクでシリコン基板
フォノンに起因するピーク高さが異なり、エッジではこのピークが高いことが
わかった。
・様々な試料を測定したが、大気中に少しでも試料をさらすと酸化が起こり
抵抗が高くなる（特に単層は）ことがわかった。
・ホールドープの薄層試料での移動度は最大で約150cm2/Vs、約 50cm2/Vs
で面内異方性がある事が確認できた。
•ホール測定において3つのプラトー、及びB2/3に比例する相関の観測に成功
した。このB依存性は、ランダウレベルの面内異方B依存性に関係する可能性
がある。
今後：酸化の制御が必須
すべてをほぼ真空中で行う
BN膜やＰＭＭＡで覆う

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