北海道における有害大気汚染物質の現状

北海道における有害大気汚染物質の現状
北海道における有害大気汚染物質の現状
-平成19~25年度有害大気汚染物質モニタリング調査結果より-
芥川智子、大塚英幸、田原るり子、鈴木啓明、酒井茂克*、川村美穂**
要 約
北海道で平成19年度から25年度まで実施した有害大気汚染物質モニタリング調査の測定結果をまとめ、環
境基準、指針値及び全国の調査結果を比較すると共に経年変化、各物質間の相関、季節変化について調べた。
その結果、環境基準が設定されている物質は全て環境基準を達成しており、経年変化は横ばい傾向が見られ
た。指針値が設定されている物質は全て指針値を下回っていたが、物質によっては全国平均を上回る物質も
見られた。測定項目間の相関関係では、窒素酸化物(NO、NO2、NOX)、1,3-ブタジエン、ベンゼン等自動
車排ガスの影響が強いと考えられる物質同士に有意な強い相関が見られた。また、重金属類では、重金属同
士や浮遊粒子状物質と有意な強い相関が見られた。季節変動の結果からは、窒素酸化物類、1,3-ブタジエン、
ベンゼン、トルエン及びベンゾ[a]ピレンが、冬季の低温で風が弱く大気安定度が強い気象条件で高濃度
となることがわかった。一方、重金属類では、
バナジウムは春から夏にかけて濃度が上昇する傾向が見られた。
Key Words:有害大気汚染物質、揮発性有機化合物(VOC)
、重金属、経年変動、季節変化
1.はじめに
測定地点は
「川南測定局
(以下川南局)
」
で調査を実施した。
平成8年5月の大気汚染防止法の改正に伴い、北海道で
表1 調査地点の概要
は平成9年10月に有害大気汚染物質モニタリング調査を開
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始した。平成9年から18年度までは道内各地の概況を把握
するため、毎年地点を変えて調査を実施した。その結果、
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環境基準及び指針値が設定されている物質は全て環境基準
等を達成しており、全道の地域的な実態が明らかになった
ので、平成19年度からは継続的な濃度推移の把握を目的と
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し、千歳市の大気汚染常時監視局から2局を定点として選
定し、調査を開始した。
今回、平成19年度から実施した7年間の調査結果から、
2.
2 調査対象物質、調査期間、試料採取及び分析方法
ベンゼン等有害大気汚染物質の年平均値の比較や経年変動
表2に調査対象物質、調査期間、試料採取及び分析方法
及び各物質や他の大気汚染物質との相関について検討した
を示す。
ので報告する。
2.
2.
1 調査対象物質
2.方 法
調査対象物質は「優先取り組み物質」に指定されている
21物質の他「有害大気汚染物質に該当する可能性がある物
2.
1 調査地点
質」から6物質、その他大気中でよく検出される鉛を加え
調査地点の概要を表1に示す。調査地点は、一般環境の
て、計28物質とした。内訳は揮発性有機化合物14物質、ア
測定地点は「日の出測定局(以下日の出局)」、道路沿道の
ルデヒド類2物質、重金属類10物質、酸化エチレン及びベ
ンゾ[a]ピレンである。
*
元道総研環境科学研究センター
**
現環境生活部環境局循環型社会推進課
23
環境科学研究センター所報 第4号 2014
表2 調査対象物質、調査期間、採取方法及び分析方法
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2.
2.2 調査期間
先取り組み物質のみ)の推移を示す。
平成19年4月から平成26年3月まで毎月1回、年12回調
査を実施した。重金属類及びベンゾ[a]ピレンについて、
3.
1.
1 揮発性有機化合物(VOC)
川南局では平成21年度から調査を開始した。またベリリウ
環境基準が定められているベンゼン、トリクロロエチレ
ムは両地点とも平成21年4月から分析を実施した。水銀、
ン、テトラクロロエチレン、ジクロロメタンの4物質につ
酸化エチレンについては、日の出局のみで平成21年4月か
いては両地点で環境基準を達成した。
トリクロロエチレン、
ら実施した。
テトラクロロエチレン及びジクロロメタンは両地点ともほ
ぼ同じ濃度レベルで月毎の濃度も大きな変動は見られず、
2.
2.3 試料採取及び分析方法
全国平均と比べて低い濃度で推移していた。ベンゼンは、
1)
環境省の「有害大気汚染物質測定方法マニュアル 」に
川南局の方がやや高い濃度であるが両地点とも類似した濃
準拠して実施した。
度推移を示し、全国平均とほぼ同じかやや高い濃度であっ
た。全国平均よりも高い濃度であった平成23年度は1月に、
2.
2.4 気象及び大気汚染物質濃度
24年度は12、1及び2月に環境基準値(3μg/m3)を超え
調査期間中の気象データは千歳における気象庁の観測デ
ており、この影響により年平均値が高くなったものと考え
ータを用いた。風速及び大気汚染物質である二酸化硫黄
られた。
(SO2:日の出局のみ)、一酸化窒素(NO)、二酸化窒素(NO2)、
指針値が設定されている物質については、アクリロニト
窒素酸化物(NOX=NO+NO2)、光化学オキシダント(OX:
リルは指針値(2μg/m3)を下回っているものの全国平均
日の出局のみ)、浮遊粒子状物質(SPM)、微小粒子状物
を上回っており、減少傾向で推移していた。塩化ビニル
質(PM2.5:川南局のみ)は、それぞれの測定局の常時監
モノマーは全ての試料について検出下限値以下(<0.010
視データを用いて試料採取時の24時間平均値を算出した。
μg/m3)であった。クロロホルム及び1,2-ジクロロエタン
は指針値(18 μg/m3、1.6 μg/m3)を下回っており、また全
3.結果および考察
国平均を下回っていた。両物質とも地点間の濃度レベルの
差はほとんどなく、増加傾向が見られた。1,3-ブタジエン
各地点における調査結果及び調査年度の全国平均2) を
は指針値を下回ってはいるが、川南局は全国平均と比較し
表3に示した。年平均値は原則として12回の測定結果を算
て高めに推移していた。また両地点とも減少傾向が見られ
術平均して求めた。なお、測定値が検出下限値未満の場合
た。
は検出下限値の2分の1の値を用い、検出下限値以上定量
その他の優先取り組み物質である塩化メチルは両地点と
下限値未満の場合は測定値を用いて年平均値を算出した。
もほぼ同じ濃度レベルで全国平均と同程度で推移してい
た。また、トルエンは沿道の川南局で濃度が高い傾向が見
3.
1 年平均値の推移
られたが、全国平均よりも低く推移していた。
図1に調査地点における各物質の年平均値と全国平均(優
その他の有害大気汚染物質のエチルベンゼン、
スチレン、
24
北海道における有害大気汚染物質の現状
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Ớᐲ䋨μg/m3䋩
3
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H19 H20 H21 H22 H23 H24 H25
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図1-1 測定結果(年平均値)の推移(VOC)
25
H19 H20 H21 H22 H23 H24 H25
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環境科学研究センター所報 第4号 2014
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図1-2 測定結果(年平均値)の推移
(アルデヒド類、酸化エチレン、ベンゾ[a]ピレン、重金属類)
26
Ꮉධ᷹ቯዪ
北海道における有害大気汚染物質の現状
ら対象から除いて解析を行った。
キシレンは類似した濃度推移を示し、川南局が常に高濃度
で推移していた。
3.
2.
1 有機化合物の相関
3.
1.2 アルデヒド類
気象条件との相関では、両地点とも気温とNO、NO2、
アセトアルデヒドについては、やや増加傾向が見られ、
NOX、
1,3-ブタジエン、
ベンゼン、
トルエン、
エチルベンゼン、
平成22年度から全国平均より高い濃度で推移していた。ホ
キシレン、ベンゾ[a]ピレンと負の相関が見られた。風
ルムアルデヒドはほぼ横ばいで推移し、全国平均を下回っ
速も気温と同様の傾向が見られたほか、OXと正の相関が
ていた。
見られた。
大気汚染物質との関係では、NO、NO2、NOXとOXに負
3.
1.3 重金属類
の相関が見られたほか、SO2、トリクロロエチレン、1,3-ブ
指針値が設定されている物質について、水銀及びその化
タジエン、
ベンゼン、
トルエン、
エチルベンゼン、
キシレン、
合物、ニッケル化合物、ヒ素及びその化合物は全て指針値
スチレン、
ベンゾ
[a]
ピレンと正の相関が見られた。また、
を下回っていた。水銀及びその化合物は全国平均より低く
NO、NOXと酸化エチレンに相関が見られた。OXは1,3-ブタ
横ばいで推移していた。ニッケル化合物は全国平均と同レ
ジエン、ベンゼン等及びホルムアルデヒドと負の相関が見
ベルで推移していたが、平成25年度は若干増加傾向が見ら
られた。データが12個と少ないもののPM2.5は、1,2-ジクロ
れた。ヒ素及びその化合物は全国平均より低い濃度で推移
ロエタン、テトラクロロエチレン、ホルムアルデヒドと相
し、両地点とも減少傾向が見られた。平成26年5月に中央
関が見られた。
環境審議会第十次答申で指針値が設定されたマンガン及び
有害大気汚染物質間の相関をみると、有機塩素系化合物
3
無機マンガン化合物は、指針値の0.14 μg Mn/m を下回っ
同士に有意な強い相関が見られる物質があった。また、
ており、全国平均と比べても低い濃度で横ばいに推移して
1,3-ブタジエン、ベンゼン、トルエン、エチルベンゼン、
いた。
キシレン、スチレン、ベンゾ[a]ピレン間に有意な強い相
その他の優先取り組み物質であるクロム及びその化合物
関が見られ、同じ発生源などの要因によるものと考えられ
は全国平均より低めで推移していた。ベリリウム及びその
た。アセトアルデヒドとホルムアルデヒドは日の出局では
化合物は全国平均より低く推移し、減少傾向が見られた。
相関が見られたが川南局ではみられなかった。
このことは、
その他の重金属類では、亜鉛、コバルト、バナジウム、
川南局が自動車排ガスの影響を強く受けることと関連する
鉛およびその化合物は、ばらつきが見られるものの日の出
ことが考えられたが、原因は不明である。
局ではほぼ横ばいか減少傾向が見られた。
3.
2.
2 重金属類の相関
3.
1.4 酸化エチレン及びベンゾ[a]ピレン
気象条件との相関では、気温とバナジウムに正の相関が
酸化エチレンは、年によってばらつきはあるものの全国
見られた。大気汚染物質との関係では、SPMはヒ素、バ
平均と同レベルで横ばいに推移していた。ベンゾ[a]ピ
ナジウム、鉛と相関があり、データが12個と少ないものの
レンも、全国平均と同様に減少傾向で推移し、川南局の濃
PM2.5はそのほかベリリウム、亜鉛とも相関があり、特に
度が高い傾向が見られた。
鉛は相関係数0.9以上の有意な強い相関が見られた。
金属類同士では、強い相関が見られるものが多く、特に
3.
2 大気汚染物質間の相関
ヒ素と鉛、ベリリウムとマンガン及びコバルトに有意な強
大気汚染物質間の関係性を調べるために、測定地点ごと
い相関が見られた。クロムは日の出局では水銀を除く全て
に気象データ、大気汚染物質濃度、調査対象物質濃度につ
の金属と有意な強い相関が見られたが、川南局ではニッケ
いて相関を調べた。その結果、気象条件の中では気温及び
ル、バナジウム、鉛との相関は弱く、発生要因の違いが示
風速と大気汚染物質濃度、有害大気汚染物質に有意な相関
唆された。これについては前述の場合と同様に川南局が沿
が見られた。一方、有害大気汚染物質間では、揮発性有機
道であることと関連することが考えられたが、原因は不明
化合物やベンゾ[a]ピレンなどの有機化合物と重金属類
である。
にはほとんど相関が見られなかったため、有機化合物と重
金属類を分けて相関行列を示した。得られた相関行列を表
3.
3 季節別濃度変化
4-1、4-2に示す。データは両地点とも全ての項目が揃って
大気汚染物質、有害大気汚染物質について、平成21 ~ 25
いる平成21 ~ 25年度のデータを用い(n=60)、PM2.5は平
年度の5年間の各月の平均濃度を図2に示す。気温と負の
成25年度のみ(n=12)とした。また、塩化ビニルモノマ
相関が高かったNO、NO2、NOXは両地点とも冬季に濃度が
ーについては全てのデータが検出下限値以下であることか
高くなる傾向が見られ、特に川南局でこの傾向が顕著であ
27
環境科学研究センター所報 第4号 2014
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18
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4᦬ 5᦬ 6᦬ 7᦬ 8᦬ 9᦬ 10᦬ 11᦬ 12᦬ 1᦬ 2᦬ 3᦬
10
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NO
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4᦬ 5᦬ 6᦬ 7᦬ 8᦬ 9᦬ 10᦬ 11᦬ 12᦬ 1᦬ 2᦬ 3᦬
図2 気象条件、大気汚染物質及び有害大気汚染物質の月別濃度の推移
った。川南局では12月、1月に約50ppbを超える高濃度の
合物の中でも気温と相関が低かった有機塩素系化合物は、
NOが観測されており、拡散が起こらず大気が停滞してい
一年を通して濃度変動がほとんど見られなかった。一方、
る状態であることがわかる。つまり低温で風が弱く大気が
気温と負の相関が強かった1,3-ブタジエン、ベンゼン、ト
安定な気象条件の時に、大気の汚染状況が悪化しやすいと
ルエン、
エチルベンゼン、
キシレン濃度の月変動をみると、
いう寒冷地特有の状況であったと思われる。揮発性有機化
冬季に濃度が上昇する傾向が見られ、窒素酸化物類と類似
28
北海道における有害大気汚染物質の現状
濃度が上昇する傾向が見られた。
した傾向が見られた。1,3-ブタジエン、ベンゼンは共に自
動車排ガスが主な発生源であり、その影響が大きいと考
5.参考文献
えられる。また、粒子状物質に含まれるベンゾ[a]ピレ
ンにも同様の傾向が見られた。ベンゾ[a]ピレンは約90%
が燃焼由来の非意図的生成物であり、自動車排ガスとして、
1)環境省水・大気環境局大気環境課:有害大気汚染物質
またバイオマスや化石燃料の燃焼により排出される。3)
測定方法マニュアル、平成9年2月制定、平9年8月、
特に川南局で窒素酸化物やベンゼン等と類似した傾向が見
平11年3月、平15年12月、平18年2月、平20年10月、
られており、この地点における主な発生源は自動車である
平23年3月改定
2)環境省:環境省ホームページ、有害大気汚染物質モニ
ことから、気象状況により濃度が高くなることがわかった。
タリング調査結果
気温と正の相関が見られたバナジウムは両地点とも春から
http://www.env.go.jp/air/osen/monitoring/mon_h24
夏にかけて濃度が上昇する傾向が見られた。
3)環境省:化学物質ファクトシート2012年版
4.まとめ
http://www.env.go.jp/chemi/communication/
factsheet.html
北海道で平成19年度から25年度まで千歳市の2測定地点
Study on hazardous air pollutants in Hokkaido
(一般環境、沿道)において実施した有害大気汚染物質モ
ニタリング調査の測定結果をまとめ、年平均値を環境基準
-Based on monitoring data retrieved during FY 2007-
等及び全国の調査結果と比較すると共に濃度分布、経年変
2013-
化、各物質間の相関、季節変化について調べた。
(1)環境基準が設定されている4物質は両地点とも環境基
Tomoko Akutagawa, Hideyuki Otsuka, Ruriko Tahara,
準を達成していた。ベンゼンは沿道で濃度が高い傾
Hiroaki Suzuki, Shigekatsu Sakai, and Miho Kawamura
向があり、近年は全国平均より高く推移していた。ベ
Abstract
ンゼン以外の3物質は、地点間の差はほとんどなく、
全国平均よりも低く、横ばいで推移していた。
Monitoring data concerning hazardous air pollutants
(2)指針値が設定されているVOC 5物質は、いずれの物
in the Hokkaido area, collected during the period of
質も指針値を下回っていたが、アクリロニトリル及び
FY 2007-2013, were summarized in terms of temporal
1,3-ブタジエンが全国平均を上回っていた。その他の
changes in concentrations, correlations between each
優先取り組み物質である塩化メチルは全国平均と同
pollutant type, and seasonal variations. These summaries
レベルで、トルエンはやや低めに推移していた。
were then compared with the environmental standard,
guideline values, and measurement values retrieved
(3)アルデヒド類、酸化エチレン、ベンゾ[a]ピレンは
throughout Japan(reported values).
全国平均とほぼ同レベルで推移していた。
(4)金属類については、指針値のある4物質は指針値を下
According to our results, the pollutant concentrations
回っており全国平均と同レベルか低めに推移してい
were lower than environmental standard/ guideline
た。その他の優先取り組み物質である金属類は全国
values. However, the concentrations of several pollutants in
平均より低めに推移していた。
the Hokkaido area were larger than the mean of reported
(5)測定項目間の相関関係は、NO、NO2、NOX、1,3-ブタジ
values. Significant correlations were observed between
エン、ベンゼン等自動車排ガスの影響が強いと考え
components derived from automobile exhaust, such as
られる物質同士に相関が見られた。金属類同士は相
nitrogen oxides(NO, NO2, and NOX), 1,3-butadiene, and
関が見られたほか、気温とバナジウム、SPMとヒ素
benzene. Heavy metal pollutants, moreover, correlated
等に相関が見られた。
significantly to one another, and also to SPM. Regarding
(6)季節変動を見ると、NO、NO2、NOXと1,3-ブタジエン、
seasonal variations, the concentrations of nitrogen oxides,
ベンゼン等及びベンゾ[a]ピレンに同様の傾向が見
1,3-butadiene, benzene, toluene, and benzo[a]pyrene
られた。これは、冬季の低温で風が弱い大気安定度
were enhanced during the winter, under conditions of
の高い気象条件で、有害大気汚染物質の中でも自動車
high atmospheric stability due to low temperatures and
排ガスや燃焼に由来する物質が高濃度となることが
weak winds. In contrast, the concentration of vanadium
わかった。
was higher during the spring and summer.
(7)金属類の季節変動は、バナジウムは春から夏にかけて
29
環境科学研究センター所報 第4号 2014
表3-1 測定結果(年平均値)-揮発性有機化合物(平成19 ~ 22年度)
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30
北海道における有害大気汚染物質の現状
表3-2 測定結果(年平均値)-揮発性有機化合物(平成23 ~ 25年度)
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環境科学研究センター所報 第4号 2014
表3-3 測定結果(年平均値)-アルデヒド・金属類等(平成19 ~ 22年度)
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北海道における有害大気汚染物質の現状
表3-4 測定結果(年平均値)-アルデヒド・金属類等(平成23 ~ 25年度)
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表4-1 測定項目間の相関行列(日の出局)
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環境科学研究センター所報 第4号 2014
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表4-2 測定項目間の相関行列(川南局)
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北海道における有害大気汚染物質の現状