YOKOHAMA Na*onal University カーボン系物質及び強誘電体におけるコヒーレントフォノン実時間計測武田淳1 片山郁文1，南康夫2，北島正弘1,2,3 横浜国立大学工学研究院1 防衛大学校2，（株）ルクスレイ3 公募研究「A02：グラフェン関連物質の電子・格子結合ダイナミクスとナノ空間フォノン波束の高感度検出」第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス公募研究の目標 YOKOHAMA A02：「グラフェン関連物質の電子・格子結合ダイナミクス Na*onal University とナノ空間フォノン波束の高感度検出」超短パルスレーザーを用い、グラフェンやCNTのコヒーレントフォノンを広帯域・高感度で計測する。波長（スペクトル）分解を行うことで、Dirac点近傍のバンド分散に由来した電子・格子相互作用のダイナミクスやvan-Hove特異点に対する共鳴効果を調べる。ゲート電圧を変えてフェルミエネルギーを変調することにより、カーボン系ナノ物質の電子・格子結合ダイナミクスを明らかにする。フォノン波束伝播の可視化（分光手法の開発）と光パルス列による量子制御第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス今年度の成果 YOKOHAMA Na*onal University 1.  金属型CNTのコヒーレントフォノンの共鳴効果・ゲート電圧依存性 → P37 片山郁文「カーボンナノチューブにおけるコヒーレントフォノン発生検出過程の共鳴効果」 2.  Bi薄膜の非線形THz応答 → P38 南康夫「半金属ビスマス内ディラック様バンドのキャリアダイナミクスの相対論的効果」 3.  強誘電体フォノンポラリトン波束伝播の量子制御と2次元相関ラマン分光第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス金属型CNTのコヒーレントフォノン YOKOHAMA Na*onal University G 3.0x10 6 1000 2.0 !T/T (a.u.) Intensity (a.u) 400 1.0 0.5 0 400 -200 200 0 75 -400 ×103 FFT 2G 80 85 90 95 30 G- 2D 40 60 Frequency (THz) 80 20 100 10 -600 40 CNT (@1.4 nm) G+ 40 600 0.2 0.0 2D 3 800 200 1.5 HOPG Intensity (a.u.) 600 2.5 (b) 50x10 50 0.4 0.6 0.8 Delay TIme (ps) 60 70 80 Frequency (THz) D RBM 1.0 90 100 0 0 20   RBM、D、G(G-、G+)、2DといったCNT特有の振動モードを観測   コヒーレントフォンは差周波によって発生 → 高周波数側になるほど強度が弱くなる? 第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス G− G+ 。図 7.5(a) YOKOHAMA G-mode Intensity (a.u.) Na*onal University 12 6 4 周波数検出波長依存性 − + G G 低周波数側強強度コヒーレントフォノンの共鳴効果 (a) 10 8 強度 2D G+ GE2D EvH Elaser 2 2D-mode Intensity (a.u.) 図 7.5 5 (b) 4 3 2 1 ( E11M = 1.73 eV, E22M = 1.81 eV; (13,7) @1.4 nm ) 47.0 2D frequency (THz) -mode Frequency (THz) 0 700 750 800 850 900 950 700 750 800 850 900 950 wavelength (nm) wavelength (nm) EvH=Elaser +E2D （共鳴ラマン効果） 49.0 80.0 (c) (d) G+ EvH：1.72 eV ) 48.5 1.77 eV [1], E2D = 0.32 G-eV ( EG=0.1979.5 共鳴効果によって78THzという 79.0 Elaser = 48.0 830 880 nm (1.40 1.45 eV) 高周波フォノンを初めて観測 78.5 の光と共鳴を起こす 47.5 [1] K. Yanagi et al., Adv. Mater. 23, 2811 (2011). 78.0 第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス 46.5 77.5 強誘電体フォノンポラリトン波束伝播の量子制御と2次元相関ラマン分光 YOKOHAMA 研究背景 Na*onal University コヒーレント制御 [3] 2次元分光 [4] 2つの時間相関を持つ振動モードの解析有機分子の振動モード間の相関を可視化パルス列によるフォノンの振幅制御・選択励起対角項：自己相関非対角項：振動準位のカップリング化学反応の制御や新しい物性の発現 [3] T. Feurer et al., Science 299, 374 (2003). [4] N. T. Hunt, Chem. Soc. Rev. 38, 1825 (2009). 第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス反射型エシェロンを用いた時間・周波数2次元シングルショットイメージング分光 YOKOHAMA Na*onal University Photos of echelon mirror (Ni block) step width ：20 um step height：5 um (~ 34 fs/step) number of steps：500 (~ 17 ps) Δx ≈ mf 1 Δλ = ~ 0.5 mm d cos β * laser microscope 自在に設計分光器+2次元CCD検出器 H. Sakaibara, Y. Ikegaya, I. Katayama and J. Takeda , Opt. Lett., 37, 1118 (2012); Y. Minami, Y. Hayashi, J. Takeda and I. Katayama, Appl. Phys. Lett. 103, 051103 (2013); Y. Minami, H. Yamaki, I. Katayama and J. Takeda, Appl. Phys. Exp. 7, 022402 (2014). 第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス強誘電体LiNbO3のフォノンポラリトン波束 YOKOHAMA Pump Process Na*onal University Impulsive Stimulated Raman Process (ISRS) ne < no femtosecond laser pulses Two Phase Match Conditions n n (o → e) : k + = o ω 1 − e (ω1 − Ω+ ) c c n n (e → o) : k − = e ω 1 − o (ω1 − Ω− ) c c 波数が正・負 ⇒進行・後退するフォノンポラリトンが発生第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス Optical Setup YOKOHAMA Na*onal University Pump Polariton Single & Double Pump Schemes 光ヘテロダイン検出：位相敏感な検出第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス実験結果 I YOKOHAMA Na*onal University 波長ごと切り出しフォノンポラリトン波束の伝播前進後退ダブルパルスの時間間隔を変え200枚の画像を取得波長-実時間イメージ Pump-Probe光間の遅延時間（Delay Time）とダブルパルス間の時間間隔（Time Interval）との 2つの時間相関を持つ2次元イメージを取得第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス 2次元フーリエ変換 YOKOHAMA Na*onal University 対角項（自己相関）が出現 f1 : Time Intervalに対してフーリエ変換 f2 : Delay Timeに対してフーリエ変換直線 : f1=f2 ラマン過程において2次元のフーリエ変換マップを作ることができた 2次元相関ラマン分光励起密度を強くすることによって非調和な振動（非対角項）が発現？第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクスまとめ YOKOHAMA Na*onal University 1.  金属型CNTのコヒーレントフォノンの共鳴効果・ゲート電圧依存性 → van Hove特異性による共鳴効果（高周波フォノンの観測） → Gモードフォノンのフェルミエネルギー依存性 2.  Bi薄膜の非線形THz応答 → 高強度THz波によりキャリアの有効質量の増大 3.  強誘電体フォノンポラリトン波束伝播の量子制御と2次元相関ラマン分光 → フォノンポラリトン伝播の可視化とコヒーレント制御 → 振動モード間の量子相関の可視化（2次元相関ラマン分光）第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス Acknowledgements YOKOHAMA Na*onal University 研究全般片山郁文准教授南康夫博士北島正弘先生金属型CNTのコヒーレントフォノンの共鳴効果佐藤健次（横浜国大 M2 → 東大（物工）中村・宇佐見研究室） Bi薄膜の非線形THz応答荒木光太郎（横浜国大 M1）強誘電体フォノンポラリトン波束伝播の量子制御と2次元相関ラマン分光塩沢優（横浜国大 B4→ 東大（物工）古澤研究室）第2回研究会平成26年3月11日コンピューティクスによる物質デザイン：複合相関と非平衡ダイナミクス