Er3+イオン NTT物性科学基礎研究所における量子光学研究の最前線 167 超微細構造準位 ボソンピークモード Er3+イオンの精密分光で探るガラスの物性 私たちは1.5 μm光通信波長帯における光書き込み量子メモリへの応用を 目指して，シリカガラス光ファイバ中にドープされた167エルビウムイオ ン（167Er3+）の超微細構造準位の利用可能性を検討しています．167Er3+イオ ンの準位の安定性（寿命）がメモリ時間を決定するので，寿命に関する詳 細な情報が必要となります．本稿では，超微細構造準位の寿命を測定して いるときに，私たちが偶然に発見した寿命の異常な温度依存性と，それを もたらすガラスの物性について紹介します． 寿命の異常な温度依存性の発見 はしもと だいすけ 橋本 大佑 し み ず かおる /清水 薫 NTT物性科学基礎研究所 ，3） なるという予想外のものでした（2）（ ． 在比23%）のみ核スピン 7 / 2 を有し 通常の結晶中では，温度Tが低下する ています．この核スピンから生じる磁 ほど t 1の逆数である縦緩和レートβは 場 と 電 子 と の 相 互 作 用 に よ っ て， として利用しようという企図から ， 小さくなり，寿命 t 1は急激に長くなり 167 光学結晶中にドープ（添加）された希 ます（β∝T n ） ．そのため，観測され の超微細構造準位に分裂します．こ 近年，量子情報の光書き込みメモリ （1） 167 3＋ Er3＋イオンの各副準位はさらに16個 土類イオンのサブレベル（超微細構造 た異常な温度依存性は Er イオンの こで，それぞれのエネルギー間隔は， 準位やゼーマン準位）に関する研究が 周囲がガラスであることに起因してい 1 GHz程度です． さかんに行われています．このような ると考えざるを得ません．このような シリカガラス光ファイバ中にドープ サブレベルの寿命 t 1や位相コヒーレン 不思議な現象が生じる原因を追究して されたEr3＋ イオンの光学遷移の特性 ス時間 t 2の値がメモリ時間を決定する いるうちに，これまでに知られていな はすでによく調べられています．例え ため，t 1や t 2の長時間化（秒〜）を念 かったサブレベル寿命 t 1とガラスに ば，その不均一広がりは 1 THz程度に 頭に系統的な研究が進められています． NTT物性科学基礎研究所でも同様 の 企 図 の も と， エ ル ビ ウ ム イ オ ン 3＋ （Er ）をドープした光学媒体の可能 性を検討しています．その中でも，シ リカガラス光ファイバ中にドープされ 167 3＋ た Er イオンの超微細構造準位は有 ＊２ 特 有の格子振動 であるボソンピー も及びますが，均一広がり＊ ４ は温度 ク＊ ３ との関係性が明らかになってきま 1 Kのときに10 MHz程度となります． した． また，その光学遷移の寿命T 1は温度 シリカガラス光ファイバ中にドー プされたEr3+イオン にはあまり依存せず，10 msです．こ れは，結晶の場合と同程度です．一方 で，超微細構造準位の特性に関しては シリカガラス光ファイバ中にドープ 3＋ 詳細な研究はまだなされていません． 力な候補の １ つです．その理由は，① されたEr イオンのエネルギー準位 その理由は，そのエネルギー間隔にも 1.5μm光 通 信 波 長 帯 に 光 学 遷 移 構造を図 １ に示します． ガラス中では， 不均一広がりが生じるため，そして， その構成原子やイオンからの局所的な 結晶ホストの場合に比べて t 1が短いた 4 4 （ I15/ 2 扌 I13/ 2 ）を有する，②導波路 4 による光閉じ込めの効果により光と 電場によって，基底状態 I15/ 2 や励起 Er3＋イオンの相互作用が増強される， 状態 4 I13/ 2 はそれぞれ ８ つと ７ つの副 ③光学遷移の不均一広がり＊ １ により 準位に分裂します．なお，これらの隣 広帯域化への期待が可能， の ３ つです． り合う副準位間のエネルギー幅は周波 そこで私たちは，独自の分光手法に 数に換算すると，およそ数100 GHz〜 より，冷却に伴ってサブレベル寿命 t 1 1 THz程度です． がどの程度長くなるか調べてみまし ところで，Er原子核の同位体は多 た．ところが，結果は t 1がむしろ短く いのですが，その中で唯一167Er（存 24 NTT技術ジャーナル 2014.6 めです．よって，飽和吸収分光法＊ ５ ＊1 不均一広がり：各Er 3 ＋イオンの周囲のガラ ス構造の違いにより生じる遷移周波数の広 がり． ＊2 格子振動：結晶やガラスを構成する原子や イオンの振動． ＊3 ボソンピーク：ガラス中の格子振動の状態 密度に現れる振動周波数 1 THz付近を中心 とした幅〜 2 THz程度のピーク． ＊4 均一広がり：１個のEr 3 ＋イオンの光学遷移 が有する遷移周波数の幅． 特 集 の寿命T1や超微細構造準位の寿命 t 1に 7 th 4 応じて，基底準位に緩和します．これ I13/2 Er 3 ＋ 167 励起状態 2 nd により，プローブ光パルスの吸収が増 大し，透過光強度の過渡的な減少とし て観測できます．すなわち，得られた 透過光強度の減衰の様子を調べること 1 st 光学遷移 で，T1のみならず t 1も見積もることが 1.5 μm できるのです． 8 th 実験系の概略を図 ２（a）に示します． 実験には，4.5 mの単一モードのEr ドープシリカガラス光ファイバを用い 2 nd ました．波長を1533.2 nmに設定した 線幅100 kHzの波長可変レーザからの 数100 GHz ∼ 1 THz 基底状態 4 I15/2 光をポンプ光とプローブ光に分岐しま 1 st す．そして，分岐した光を音響光学素 子（AOM）＊ 7 によりそれぞれパルス ∼ 1 GHz 化します．パルス化されたこれらの光 は， クライオスタット（低温冷却装置） 副準位 超微細構造準位 図 1 シリカガラス光ファイバ中にドープされたEr 3+ イオンの エネルギー準位構造 中で冷却されている長さ4.5 mのEr ドープシリカガラス光ファイバに対向 照射されます．そして，透過してきた プローブ光パルスの光強度を測定しま す．ポンプ光パルスとプローブ光パル ＊６ やフォトンエコー法 などの従来の 分光手法をそのまま用いたのでは，t 1 移の吸収を飽和させます． これにより， スの入力光パワーはそれぞれ− 6 dBm 1.53 μm付近に遷移波長を有する特定 および−27 dBmです．光パルスの時 167 3＋ の Er イオンが選択的に励起されま 系列は図 ２（b）に示すとおりです．パ す．これらのイオンについては，図 １ ルス幅45 msのポンプ光パルスの照射 に示す励起状態，および基底状態の超 を終えた直後に同じくパルス幅45 ms NTT物性科学基礎研究所では，t 1 微細構造準位のそれぞれに電子が確率 のプローブ光パルスを照射します．そ の値を測定するために過渡的飽和吸収 的に分布することになります．この状 して，周期100 msでこのサイクルを 分光法とも呼ぶべき手法を試みまし 態でポンプ光パルスをオフにすること 繰り返しています． た．これには ２ つの段階があります． で，②へと移行します．②では，ポン すなわち，①吸収飽和による初期状態 プ光パルスをオフにした直後に，周波 の準備，②その後の緩和による終状態 数は同じですが光強度が弱いプローブ への移行です．①では，光強度が強く 光パルスを照射します．ポンプ光パル て充分な時間幅を有するポンプ光パル スの光強度に比べて十分弱いために， の値を測定することは困難です． 寿命の測定方法 3＋ スをEr イオンに照射して，光学遷 各準位の電子の分布確率は，光学遷移 ＊5 飽和吸収分光法：不均一広がり中に埋もれ た一部のイオンの均一広がりの様子を調べ ることができる分光手法． ＊6 フォトンエコー法：不均一広がり中に埋も れた一部のイオンの位相コヒーレンス時間 を調べることができる分光手法． ＊7 音響光学素子：光学媒体中に発生させた音 響波により入射光を回折させ，その強度変 調を可能にする素子． NTT技術ジャーナル 2014.6 25 NTT物性科学基礎研究所における量子光学研究の最前線 167 Er3＋ イオンの超微細構造準位 の寿命特性 ガラス光ファイバに対するプローブ光 時定数にしたがって，その強度が減衰 パルスの透過光強度の時間変化を図 ３ していく様子が観測できています．こ （a）に示します．光学遷移の寿命T1や超 の結果から， 4 Kにおける t 1の値は3.1 微細構造準位の寿命 t 1に応じた 2 つの 4 Kに冷却されたErドープシリカ msと求めることができました． （a） 寿命測定のための実験系 ポンプ光 波長可変 レーザ アイソレータ AOM プローブ光 λ＝1533.2 nm 線幅100 kHz アッテネータ （減衰器） クライオスタット AOM （b） 光パルスの時系列 100 ms 光検出器 光強度 ポンプ プローブ 45 ms 45 ms 4.5 m Erドープ シリカガラス 光ファイバ （2.5∼30 K） ポンプ 時間 図 2 寿命の測定方法 （Hz） 120 110 −0.5 100 t1に応じた時定数 縦緩和レートβ プローブ光パルスの透過光強度 0 −1 −1.5 0 5 80 70 60 T1に応じた時定数 50 t1＝3.1 ms −2 90 10 15 20（ms） 40 0 5 10 （a） 4Kにおけるプローブ光パルスの透過光強度の時間変化 NTT技術ジャーナル 2014.6 20 25 −1 （b） 縦緩和レートβ＝ （3 t1） の温度依存性 図 3 167 Er 3+ イオンの超微細構造準位の寿命特性 26 15 温 度 時 間 30（K） 特 集 続いて，30 Kから2.5 Kまでの温度 範囲で同様に t 1の値を調べてみまし −1 た．縦緩和レートβ＝（3t1） の温度 依存性を図 ３（b）に示します．30 Kから 20 Kの温度領域では， 2 π×7.5 Hz程 度の一定値を示しています．そして， 的にどのように説明されるかを解説し 度Tに比例するので，ホップする確率 ます． もTに比例します． ガラス中のBPM（ボソンピーク BPMとの相互作用による緩和 モード） ガラス中のEr3＋ イオンの超微細構 ガラスには結晶と異なり，並進対称 造準位の緩和に話を戻します．私たち 20 Kから 4 Kの温度領域では温度低 性の欠如と構造の不規則性という特徴 は観測された寿命 t 1の温度依存性のプ 下に伴ってβの値が 2 π×8.6 Hzから があります．この不規則性のために， ロファイルを再現するために，BPM 2 π ×17.2 Hzまで増大しています． 波長の短い格子振動（フォノン）は伝 との相互作用による超微細構造準位の このように，30 Kから 4 Kまでの温度 搬することなく局在してしまいます． 縦緩和レートを計算しました．Er3＋ 領域では，温度を低下させているにも すなわち，単純な伝搬モード以外にも イオンから眺めると，近傍にBPMが かかわらず，βの値がむしろ増大し緩 さまざまな低エネルギーの振動モード いてもやがてホップして飛び去ってし 和が促進され，超微細構造準位の寿命 が存在する可能性があるのです．実際 まうので（図 ４ ） ，その滞在時間を相 t1が短くなる，という異常な温度依存 に，種別を問わずガラス中の格子振動 互作用時間，もしくはBPMの寿命と 性が観測されました．これは，温度の には振動周波数 1 THz付近を中心と 考えることができます．温度が低いほ 低下に伴って，量子状態が安定になる した幅の広い（〜 2 THz程度）状態密 どBPMの滞在時間が長く，充分に相 ＊８ という通常の理解とは真逆の結果で 度 のピークが現れることが半世紀 互作用するために，かえって超微細構 す．例えば，Y2SiO5結晶中にドープ 前から知られており，これはボソン 造準位の緩和が促進されると考えられ されたユウロピウムイオン（Eu ） ピークと呼ばれています．しかし，そ ます． の場合，18 Kから 4 Kまで温度を下げ の素性や起源については統一的な見解 実験結果と計算結果を比較した様子 ると，超微細構造準位の縦緩和レート は得られないまま現在に至っています． を図 ５ に示します．温度低下に伴って 一方で，この10年近くの間に中性子 縦緩和レートβが増大する様子を再現 3＋ −6 が 2 π ×0.1 Hzから 2 π ×10 Hz程 ＊９ ＊１０ できていることから，BPMの局在と， 度まで減少します．これら結晶中の希 散乱 土類イオンの超微細構造準位の緩和を て，ボソンピークを担っていると考え 伝搬フォノンとの相互作用によるホッ 調べた実験結果との比較から，今回観 られる格子振動モード（BPM：ボソ プという描像が基本的なポイントを押 測されたβの異常な温度依存性は，シ ンピークモード）の特徴が次第に明ら さえていることがよく分かります．な や光ラマン散乱 などによっ （4） リカガラスホストの非晶質性に起因す かになってきました ．シリカガラス お， 8 Kから2.5 Kでは，実験結果を るものであると考えざるを得ません． 中のBPMは局在性の強いモードであ 再現できていませんが，考えられる原 一方で， 4 Kから2.5 Kの温度領域で ることが示唆され，光ラマン散乱の結 因としては，BPMの状態密度を正確 は，さらなる温度低下に伴いβの値が 果からは，BPMが堅牢な構成単位で に評価できていないか，ほかの振動 2 π×17.2 Hzから 2 π×16.0 Hzまで あるSiO4四面体のねじれ運動に関係 減少しており，通常の説明が適用でき したモードであることが判明していま ます． す．また，非常に興味深い別の特徴と このように，今回NTT物性科学基 して，あるサイトに局在しているBPM 礎研究所では偶然，超微細構造準位の が伝搬性を持つ音波を媒介として別の 縦緩和レートβの異常な温度依存性を サイトにホップするということも示唆 発見しました．次に，この現象が物理 されています．音響フォノンの数は温 ＊8 状態密度：単位エネルギー当りの量子状態 の数． ＊9 中性子散乱：測定物質に照射された中性子 線の散乱の様子から，物質を構成する原子 の原子核や核 ・ 電子スピンの空間配列 ・ 集 団運動を測定するための手法． ＊10 光ラマン散乱：測定物質に照射された光の ラマン散乱の様子から，物質を構成する原 子や分子のエネルギー準位構造を測定する ための手法． NTT技術ジャーナル 2014.6 27 NTT物性科学基礎研究所における量子光学研究の最前線 167 Er 3 + Simon, and N. Gisin: “A solid-state lightmatter interface at the single-photon level,” Nature，Vol.456，No.7223，pp.773-777，2008. （2） D. Hashimoto and K. Shimizu: “Population relaxation induced by the Boson peak mode observed in optical hyperfine spectroscopy of 167 Er3+ ions doped in a silicate glass fiber,” J. Opt. Soc. Am. B，Vol.28，No.9，pp.2227-2235， 2011. （3） 橋本 ・ 清水：“ガラス中のEr3+イオンのサブレ ベル分光－ボソンピークモードの局在性と 非局在性を探る，” 固体物理，Vol.48，No.5， pp. 201-213，2013. （4） 中山：“シリカガラスのボソン ・ ピークとそ の 物 理，” 日 本 物 理 学 会 誌，Vol.58，No.7， pp.512-519，2003. BPM 図 4 BPMがホップする様子 （任意単位） 1.2 実験結果 縦緩和レートβ 1 0.8 0.6 0.4 0.2 0 計算結果 0 5 10 15 20 25 30（K） 温 度 図 5 実験結果と計算結果との比較 モードの介在によるものと考えられま 少している様子が分かります．今後は す．それでもなお，低温でのβのピー そのような温度領域で同様の実験を行 クの存在を定性的には予想できてい い，寿命 t 1の長寿命化を確認します． ます． 長寿命化に成功すれば，本来の目的で 今後の課題 実験結果と計算結果より，2.5 Kよ りもさらに低温側では，βが急激に減 28 NTT技術ジャーナル 2014.6 ある量子情報の光書き込みメモリとし ての応用に取り組みます． ■参考文献 （1） H. D. Riedmatten, M. Afzelius, M. U. Staudt, C. （左から） 清水 薫/ 橋本 大佑 光通信波長帯で動作する量子メモリを実 現することができれば，光ファイバを用い た量子暗号通信ネットワークの大規模化に 一歩近づくことになります．絶対的に安全 な通信を社会に提供できるよう，日々研究 に取り組んでいきます． ◆問い合わせ先 NTT物性科学基礎研究所 量子光物性研究部 量子光制御研究グループ TEL 046-240-3938 FAX 046-240-4726 E-mail hashimoto.daisuke lab.ntt.co.jp
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