キセノンからの放射性ラドン除去

キセノンからの放射性ラドン除去の研究
「宇宙の歴史をひもとく地下素粒子原子核研究」
2015年領域研究会
2015年5月15日-17日
神戸大学百年記念館六甲ホール
東京大学宇宙線研究所
小川洋
Contents
低バックグラウンド実験におけるラドンの影響
XMASS実験でのラドン対策
ラドンEmanation測定
キセノンからのラドン除去
XMASS実験におけるラドンの現状について
キセノンからのラドン除去システムの開発
低バックグラウンド実験におけるラドンの影響
• 222RnのBGに対する特徴（厄介さ）
– 検出器部材からのemanationで
検出器内へしみこんでくる。
– 環境に多く存在する。
• 建設時に娘核(Pb210)が検出
器表面に付着し、background
となる。
• 外部から検出器部材を通した
diffusionで検出器内にしみこ
んでくる。
– メタルシールならば心配は
ない。
– これらが観測される時は崩壊平
衡が崩れている点に注意。
暗黒物質探索実験
への影響
• (XMASSでのBG源): Pb214
(β)
• ラドンが液体キセノン中に一
様に分布してしまうため、有
効体積での事象選択で除去
できない。
• 10-5 dru(/day/keV/kg) ~1046cm2@100GeV DM の感
度を達成するためには液体
キセノン中のラドン濃度は
~1uBq/kg以下が制限となる。
• XMASS実験でのラドン対策
と“努力”：
– Radon emanation測定による
検出器部材選別。
– Radon除去技術の開発。
214Pb : 10uBq/kg
小川：2010/03 日本物理学会
XMASS実験でのradon対策: emanation測定
• 静電捕集型ラドン検出器でXMASS検出器内部材を測定した。
※Rn emanationがでたサンプルの例
• 部材をRn検出器に直接入れる、もしくは
サンプルボックスにいれてポンプで循環する。
• あらかじめ真空引き＋低ラドン純空気で
パージをする。
• 測定した部材の量を実際に使用する
量に直し、XMASS検出器全体での
Emanation量を見積もる。
• emanationが多い部材は他部材に交換をした。
5
→BGは測定結果
から引いた。
→測定量から使
用量に換算。
ガス液両方
• ガス
<1.61mBq
• ガス＆液
<10.67mBq
• 液
<16.75mBq
• 全体 <19.09mBq
• (～<20uBq/kg)
ガス
XMASS実験でのradon対策: emanation測定によ
り選定された部材
新emanation測定
器をセットアップ中
200L sample box
液内
→ほとんど上限値
HV/signal コネクタ
<1.18mBq
HV/signal フィードスルー
<0.09mBq
モニタフィードスルー(1)
0.06+/-0.01mBq
モニタフィードスルー(2)
<0.11mBq
モニタ用コネクタピン
0.05+/-0.02mBq
PMT駆動装置駆動部
<0.76mBq
PMT HV cable
<9.1mBq
PMT signal cable
<3.4mBq
モニタ用cable (1)
0.57±0.3mBq
モニタ用cable (2)同
軸
<0.25mBq
SUS配管溶接
温度計
0.58±0.23mB
q
<0.12mBq
ファイバースコープ
PMT基板
<1.02mBq
<10.9mBq
PMT
<12.7mBq
GOATEX（クッション
材）
<1.9mBq
コネクタピン
<0.31mBq
JPS meeting
2010/9/12
XMASS実験でのradon対策:キセノンからのラドン除去
• キセノンとラドンの基本特性（吸着関連）
Isotop
e
(Gas)
Mas
s
Xenon
131
Rado
n
222
Melting
point[K]
Critica
l
temp.[
K]
Critic
al
pres.
[bar]
H[mol/(
kg・
Pa)@
100
deg
161.4
(-112
deg)
290
59
2E-1
201.8
(-71deg)
337
63
1E+1
n=Hp
•
•
•
n = number of moles adsorbed [mol/kg]
p = partial pressure of adsorptive [Pa]
H = Henrys constant [mol/(kg·Pa)]
Adsorption model for charcoals
※H(Ar, N2) ~2E-4
• ラドンとキセノンの吸着に対する性質が”似ている”。
– N2, Arに比べてラドンをとりにくい。
• 液体キセノン状態でのラドンの吸着：ガスキセノンよりも吸着しに
くい。液中ではラドンの拡散係数がガスの場合の～1/100になっ
てしまい、ラドンが吸着剤に遭遇しにくくなる。
– ＝＞液体キセノンからラドンを除くのは大変。
Argon、 Xenonガスからのradon除去：
Cold trap : Cu wire + activated charcoal
Ar
Xe
• Radon : Argonでは取れていても、Xenonで
はとれてない。
(2) radon除去のための努力:キセノン
ガス中からのラドン除去
• 活性炭：
– 通常の活性炭（Arからラドンを除去
可能）ではキセノンからのラドンの除
去は認められなかった。
– 通常のものより、孔径サイズがラド
ンの吸着能力が大きい領域にのみ
分布しているものを使用する。
Sirasagi 活性炭
通常の活性炭の例：
様々な分布がある。
Activated
Carbon
pore size [Å]
Peak分布
KL
G2x4/6
ラドン除去：ガスでの除去効率
Shirasagi G2x4/6 25g
214Po
218Po
Pore
size
peak
We
igh
t
Trap
lengt
h(cm
)
ガス
流量
(L/mi
n)
Rn
in
tra
p
Remarks
Diasor
b G4-8
14A
6g
1
0.32.0
0%
Trapped Rn in
Ar
(Radioisotopes
59, (2010) 29-36)
Shiras
agi
G2x4/6
7A
10
g
1
1.03.0
2630
%
Tested in
10-1000 Bq/m3
Shiras
agi
G2x4/6
7A
25
g
60
0.5
85
%
~10% air
Leak exist
Shiras
agi KL
10A
37
g
10
0.5
80
%
~10% air?
Leak exist
小川：2010/03 日本物理学会
~85% in trap
~15% in circulation
活性炭によるラドン除去システム
※breakthrough
NIMA661, 50-57 (2012)
Shirasagi G2x4/6 を使用。
発生する粉（後述）、自身のラ
ドンemanationが問題。
小川：2009/09 日本物理学会
他の除去方法：
•ラドンをUV光で“イオン化”し、吸着剤（ＭＳ５Ａ）につける。
To ionize only radon,
102.2nm~115.3nm VUV are flashed.
Xenon : i.e. =12.130eV =>102.2nm
Radon : i.e. =10.748eV =>115.3nm
光源： Ar2* lamp
Central wavelength : 126nm
Full width of half maximum : 10nm
Irradiance : ~1.4mW/cm2
MgF2 window
結果
小川：2009/09 日本物理学会
• UV lamp照射と吸着剤(MS5A)によるRn除去
– ガス循環ではRn吸着を確認。
– 期待されたより取れている＝＞イオン化ではない？
– 吸着メカニズムがまだ完全に理解できない。
– MS５A自身のRn emanationが課題。きれいな吸着剤が必要となる。
heating
Lamp off + MS5A 1L/min
Radon source injection
Lamp on + MS5A12g
1L/min
Lamp on + MS5A
※ガスによるテスト
Lamp off + MS5A
0.3L/min
214Po
218Po
液中からのラドン除去
• キセノン循環器に活性炭フィルターを組み込み、
XMASSプロトタイプ検出器と循環した。キセノン中
のラドン除去を試みた。
0.5um
活性炭(CarboAct)
Rn emanation : 0.2mBq/kg
液中からのラドン除去
• 液体キセノン循環についてはうまくいき、循環の手
法を確立した。
• しかし、ラドン除去については、活性炭、UV照射も
試したが、液体の循環による結局ラドンの除去は出
来なかった。
• 粉問題：
– 活性炭の粉は最小で数nm程度（以下）である。
– 活性炭によるラドン除去システム（ガス用）にはsub nmの
particle filterを用いている。
• 粉を止めてることの確証が必要。
– 液体キセノン循環では圧損の増加で、数10nmのparticle
filterが限度（循環試験では~um pore filterを用いた）
– ＝＞粉の出ないラドン除去フィルターが望まれる。
XMASS実験radon現状について
• １）キセノンガスの循環システム
– 循環速度は冷却powerに依存する。max30L/min[gas]~10kg/hrの循環
• ２）液体キセノンの循環システム
– 循環ポンプを使用。1-5L/min[liq]~180-900kg/hrの循環
ゲッターorフィルター
ガス循環
キセノン蒸発装置
フィルター
コンプレッサー
キセノン凝縮機
キセノンガス相
液循環
液体キセノン相
バルブの切り替えで
検出器中外を循環可能にする.
検出器
液体キセノン循環機
XMASS実験radon現状について
 Measured Rn emanation rate from all materials is
< 20uBq/kg
Gas phase removal :
冷却活性炭Shirasagi G2x4/6に
よるラドン除去システム.
低ラドンレベルでは未チェック
NIMA661, 50-57 (2012)
liquid phase removal :
液体キセノン循環装置＋filterを準備。
Radon除去システムはできてない。
粉問題がある。
もし、液中からのラドン除去ができれば、
ラドン除去をガスよりも効率的にできる
はず。
※ラドン除去システムは稼働はしていない。
Internal Radon in xenon
(XMASSコミッショニングラン）
222Rn
164us
Radon concentration:
222Rn :
8.2+/-0.5mBq
(~10uBq/kg)
220Rn :
<280uBq (90%C.L.)
Fitting with
an expected
decay curve
1st event (214Bi b)
2nd event (214Po a)
220Rn candidate
216Po candidate
~accidental
100
500
1000
Time difference (ms)
220Rn
145ms
キセノンからのラドン除去フィルターの
開発（科研費・基盤Ｃ）
• Filterへの要求（radonの除去能力がある他に）：
– 低温（-100度）で使用可能
– 粉ができるだけ出ない、もしくはparticle filterで除去
可能
– Filter部材自身からのRadon emanation量が少ない。
• Filter候補
– 還元銅、Gas chromatograph用部材、クォーツファ
イバー、etc
• まずはキセノンガスからのラドン除去を試みる。
• 液体からのラドン除去：
– 効率的な液⇔ガス化を模索をする。冷却能力で制
限されるのを熱交換によって補助する。
除去システムsetup(予定）
Ra source
Heat exchanger : 効率的な液化⇔ガス化
システムの開発も兼ねる
Ref : arXiv:1103.0986v1
pres.gauge
Flow meter
pres.gauge
Refrigerator
Xe compressor
Particle filter
Heat exchanger
Radon detector
Trap and cooling system
Vacuum chamber
r
まとめ
• XMASS実験でのラドン対策について
– Radon emanation測定による検出器部材選別。
– Radon除去。
• キセノンからのラドン除去について：
– キセノンガスからの除去は、フィルターとしていく
つか候補があるが、低emanationであり、
particleが少ないfilter部材が必要。
– 液体キセノンからの除去については液からの直
接の除去は難しそう。効率的な液⇔ガス化による
除去を目指す。

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