PowerPoint プレゼンテーション - MS-JSWE

塩素系難燃剤
Dechlorane Plus（ＤＰ）
1.これまでに行った調査の報告
（前回の内容）（スライド番号2-8）
2. （続）（スライド番号9-16）
1
汚染実態調査
予想される主要DP曝露源
食事
大気
を想定
食事
1.魚試料（環境汚染物質の影響を受けやすい）
2.トータルダイエットスタディー試料（2012）
大気
・石英繊維フィルターにより捕集した大気粉塵
2
食品試料分析フロー
食品試料
クロマトグラム例
ジエチルエーテル/ヘキサン
Std 1ppb
抽出
syn-DP
anti-DP
水洗
濃縮
GPC
濃縮
硫酸処理
トータルダイエットスタディー試料
濃縮
GC-HRMS分析
JMS-800D
カラム：DB-1
3
魚試料中DP濃度
サワラ
サワラ
サワラ
カツオ
カツオ
タイ
タイ
サバ
サバ
ヨコワ
舌ヒラメ
イサキ
スズキ
ヒラメ
イワシ
アジ
カレイ
タラ
カンパチ
カラスガレイ
DP (pg g-1 wet wt)
synantiHyogo, Japan
0.67
0.84
Toyama, Japan
1.27
1.87
Kyoto, Japan
1.10
1.56
Kochi, Japan
N.D.
0.37
Miyagi, Japan
N.D.
0.28
Fukuoka, Japan
N.D.
0.62
Fukuoka, Japan
N.D.
0.45
Fukuoka, Japan
0.92
1.68
Chiba, Japan
0.33
0.83
Nagasaki, Japan
0.54
1.04
Hyogo, Japan
0.59
0.78
Wakayama, Japan
N.D.
N.D.
Hyogo, Japan
6.10
8.09
Aomori, Japan
N.D.
0.70
Chiba, Japan
1.62
2.47
Hyogo, Japan
1.54
2.15
Ishikawa , Japan
0.25
0.54
Hokkaido , Japan
N.D.
N.D.
Unknown, Japan
1.76
3.23
Unknown, Denmark
N.D.
0.44
ΣDP
1.51
3.14
2.66
0.37
0.28
0.62
0.45
2.60
1.16
1.58
1.37
14.2
0.70
4.09
3.69
0.79
4.99
0.44
ƒantia
0.56
0.59
0.59
0.65
0.72
0.66
0.57
0.57
0.61
0.58
0.68
0.65
-
PBDE (pg g-1 wet wt)
#28
#49
7.7
7.4
6.0
21.0
16.9
68.2
N.D.
2.1
N.D.
2.8
N.D.
1.5
N.D.
N.D.
11.7
112
1.7
9.2
9.2
76.3
N.D.
N.D.
N.D.
1.7
17.4
25.7
17.9
109
4.3
17.2
2.8
8.1
1.0
11.0
N.D.
N.D.
17.3
100
9.4
19.4
#47
25.3
39.9
119
2.5
2.5
3.7
3.0
265
16.1
161
3.5
4.0
89.3
291
31.6
21.6
28.0
2.2
199
144
#66
4.4
2.3
9.5
N.D.
N.D.
N.D.
N.D.
20.8
N.D.
18.4
N.D.
N.D.
9.4
8.8
2.4
N.D.
N.D.
N.D.
4.5
4.4
#100
N.D.
11.1
43.7
N.D.
N.D.
N.D.
N.D.
91.1
5.5
67.9
N.D.
N.D.
16.2
62.6
7.3
8.3
6.4
N.D.
106
19.6
#99
3.2
7.1
20.9
N.D.
N.D.
N.D.
N.D.
89.1
3.5
38.7
N.D.
N.D.
5.1
21.4
6.4
N.D.
N.D.
N.D.
39.3
15.8
#126
N.D.
2.5
18.7
N.D.
N.D.
N.D.
N.D.
15.9
N.D.
11.6
N.D.
N.D.
3.1
15.8
9.6
6.8
3.3
N.D.
41.4
N.D.
#154
3.5
24.6
55.4
5.8
2.8
N.D.
3.8
204
12.4
118
2.6
3.5
32.6
84.0
15.9
9.4
13.9
N.D.
138
10.4
スズキで最も高く、サワラ、イワシ、アジ、カンパチで比較的高い値となった
PBDEの10～100分の1
#153
N.D.
N.D.
11.7
N.D.
N.D.
N.D.
N.D.
68.7
N.D.
27.3
N.D.
N.D.
6.8
19.8
N.D.
N.D.
N.D.
N.D.
24.0
N.D.
ΣPBDE
52
115
364
10
8
5
7
878
48
529
6
9
206
631
95
57
64
2
670
223
4
TDS試料中DP濃度
DP (pg g-1 wet wt)
1日摂取量(g/day)
PBDE (pg g-1 wet wt)
Groups
syn-
anti-
ΣDP
ƒantia
#209
ΣPBDE
１.米・米加工品
334
1
-
-
-
-
-
-
2.穀類・種実類
176
2
-
-
-
-
-
-
3.砂糖・菓子類
32
3
0.98
2.36
3.34
0.71
153
153
4.油脂類
10
4
-
-
-
-
75.9
79.1
5.豆・豆加工品
52
5
0.94
1.88
2.82
0.67
74.6
74.6
107
6
-
-
-
-
-
-
95
7
-
-
-
-
-
-
8.淡色野菜、海藻
184
8
-
-
-
-
-
-
9.嗜好飲料
679
9
-
-
-
-
-
-
10.魚介類
72
10
0.99
0.95
1.94
0.49
31.8
308
11.肉・卵
120
11
0.58
0.94
1.53
0.62
87.2
94.8
12.乳・乳製品
111
12
-
-
-
-
-
-
13.調味料その他
101
13
-
-
-
-
186
186
6.果実
7.緑黄色野菜
0.620
食事経由
1日DP推定曝露量 576 pg day−1であることがわかった
0.09
100分の1
PBDE 61800 pg day−1
5
大気粉塵試料分析フロー
捕集後のフィルター
大気試料
ジクロロメタン
ハイボリウムエアーサンプラ―
石英繊維フィルターを装着
超音波抽出
濃縮
シリカゲルカラム
500 L/min、1週間捕集
total 5040m3
濃縮
硫酸処理
2012.11月～2013.3月の間
GC-HRMS分析
6
大気粉塵試料中DP濃度
DP (pg m-3)
filtera
syn-
1
2
3
4
5
6
7
5.5
2.6
3.4
1.8
3.2
1.9
2.1
anti-
ΣDP
9.9
15.4
7.8
10.4
11.0
14.4
6.4
8.2
11.0
14.2
5.2
7.1
6.0
8.1
mean
11.1
a
sampling
3.5
period
1 Nov.21-Nov.28,2012
2 Nov.29-Dec.6,2012
3 Feb.13-Feb.19,2013
4 Feb.20-Feb.26,2013
5 Feb.28-Mar.7,2013
6 Mar.7-Mar.14,2013
7 Mar.14-Mar.21,2013
ƒantib
0.64
0.75
0.76
0.78
0.77
0.74
0.75
0.74 ###
PBDE
(pg m-3)
#209
9.82
21.1
8.13
12.2
13.8
17.2
11.3
大気経由
1日DP推定曝露量 174 pg day−1
呼吸率 15.7 m3 day-1(US EPA, 2011)
ΣPBDE
11.7
23.3
9.9
13.5
15.5
19.4
12.9
15.2
Std 100ppb
4.7
大気粉塵
同程度
PBDE 238 pg day−1であることがわかった
7
前回までのまとめ
1・食事、大気からのDP曝露量を明らかにすることができた
580 pg/day
food
air
170 pg/day
2・食品試料中濃度はPBDEの100分の1程度であったが、大気中濃度はPBDEと
同程度であることがわかった
3・食品試料と大気試料でsyn-とanti-比に違いが見られた
（生体蓄積性に差がある可能性）
8
分析対象物
dechlorane plus
dechlorane 602
dechlorane 603
添加回収試験
n=3
syn-DP
Rec.(%)
R.S.D.(%)
anti-DP
108
2
dechlorane 602
101
1
dechlorane
604_comA
103
113
11
8
dechlorane 603
92
14
dechlorane 604
9
大気粉塵試料情報
捕集地点
札幌
(緯度43°04‘ 54.998“, 経度 141°20' 00.366")
相模原
(緯度35°34‘ 41.675“, 経度139°23' 21.415")
金沢
(緯度36°32‘ 51.997“,経度136°42' 33.188")
北九州
(緯度33°53‘ 43.018“, 経度 130°49' 45.753")
釜山
(緯度35°15‘ 16.53“, l経度129°5' 1.114")
北京
(緯度40°24‘ 50.94“, 経度116°43' 3.695")
大阪*
(緯度34°40‘ 47.770“, 経度135°32' 06.831")
人口 (百万)
札幌
捕集期間
1.9
夏
冬
8月9—15日(2010)
2月12—18日 (2010)
n=7
n=7
0.72
夏
冬
8月7—13日(2010)
2月12—17日(2010)
n=7
n=7
0.46
夏
冬
8月9—16日(2010)
2月11—24日(2010)
n=7
n=7
0.98
夏
冬
8月9—22日(2010)
2月13—19日(2010)
n=7
n=7
3.6
夏
冬
8月9—15日(2010)
2月12—20日(2010)
n=7
n=7
20
夏
冬
8月9—16日(2010)
1月25—2月1日(2010)
n=7
n=7
2.6
冬
11月(2012)—3月(2013)
n=7
北京
金沢
釜山
北九州
大阪
相模原
*大阪はフィルター1週間捕集
BDE-209も分析
10
大気粉塵中DP濃度
33
哈爾濱
0.4 pg/m3 (Ma et al. 2011)
札幌
(pg/m3)
大連
北京
3
pg/m3
10
(Yang et al. 2012)
8
6
金沢
4
7,737-26,734 pg/m3 (Wang et al. 2010)
淮安
相模原
釜山
大阪
北九州
2
0
DP
DP
summer winter BDE-209
上海
2.32-5.48 pg/m3 (Yu et al. 2011)
DP: 大阪 > 札幌 > 相模原 > 北九州> 金沢 > 北京 > 釜山
BDE-209: 北京 > 大阪 > 金沢
DP以外のデクロラン類は不検出
11
日本の都市におけるDP濃度と人口との相関性
人口 (百万)
3
2.5
2
1.5
1
0.5
0
0
2
4
濃度
6
8
10
12
(pg/m3)
大気中DP濃度と都市人口との間に正の相関がみられた(R2 = 0.87)
都市におけるヒトの様々な活動が大気中DPの発生源に密接に関係している
可能性
12
ƒanti values
Diels-alder reaction
＋
cyclo-octadiene
ƒanti＝
2
syn-DP
Hexachloro
cyclo-pentadiene
anti-DP
syn-DP + anti-DP
anti-DP
(70-80%)
・anti-DP decrease by UV radiation during longrange atmospheric transport (LRAT) ƒ
(Möller et al. 2010; Salamova & Hites 2011)
anti
ƒanti＝ 0.7-0.8
is more bio-accumulative than anti-DP
Technical product ・syn-DP
(Wu et al., 2010; Xian et al., 2011; She et al., 2013)
(Hoh et al. 2006; Wu et al. 2010)
ƒanti
13
0.8
0.8
大気粉塵中DPのƒanti 値
0.4
0.4
0.5
0.5
0.6
0.6
0.7
0.7
Technical product
ƒanti （0.7-0.8）
a
b
c
日本都市
d
e
f
g
日本都市におけるƒanti 値は釜山、北京よりも高い傾向
釜山における大気中DPはLRATの影響を受けている可能性
14
まとめ
日本の都市において、釜山や北京に比べて高濃度のDPが大気
中から検出された。
一方でPBDEは北京で高濃度であった。
難燃剤使用状況の差を反映している可能性。
日本都市におけるƒanti 値は釜山、北京よりも高い傾向。
大気中DP濃度と都市人口との間に正の相関がみられた。
日本の各都市大気中DPは自ら発生源を有している可能性。
15

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