[様式－学 5] 博士論文要旨 論文題名：発光団として金(I)錯体を導入した低分子および 高分子材料のフォトルミネッセンス挙動 立命館大学大学院生命科学研究科 生命科学専攻博士課程後期課程 オサマ モハマド ユーニス アブデルモッタレブ OSAMA Mohamed Younis Abdelmottaleb 本学位論文において，申請者はユニークな発光特性を示す新規な金(I)錯体を創成し，そ れらの発光材料としての物性・機能を評価した。特に，このような材料の発光特性は分子 構造に加えて分子の凝集構造にも強く依存することを明らかにし，これらが固体中におい て強く発光するだけでなく，１種類の発光団のみからの白色発光を示すことや深青色発光 を示すことを見いだした。本論文で扱う材料は大きく５つにグループ分けすることができ， それぞれの材料について分子設計，合成，および物性評価を行った結果を５つの独立した 章で議論している。 第２章および３章では，低分子金錯体を合成し，既存の材料と比較しながら，それらの 発光挙動におよぼす分子構造・分子凝集構造の影響について論じてた。たとえば，長鎖ア ルコキシ鎖を導入した金錯体では，アルコキシ鎖の末端という発光中心から離れた部位の 分子構造をわずかに変えるだけで，青色発光から緑色発光へと発光色が変わることが分か った。すなわち，金錯体の発光挙動は分子そのものの構造だけでなく，分子凝集構造に非 常に敏感であることを見いだした。 材料としての応用を意識した場合，低分子化合物よりも高分子化合物の方が好ましいた め，第４章および５章では，アクリレート系高分子の側鎖に金錯体を組み込んだ全く新し い高分子液晶について検討した。また，第６章では，金原子を含まない高分子液晶を合成 して第 4 章および５章と比較することで，発光特性に与える金原子の効果も議論した。金 錯体を導入した新規高分子材料は１種類の材料のみで白色発光を示すことが分かった。低 分子系で明らかにしたように，金錯体の発光は凝集構造に依存する。高分子中ではアクリ レート主鎖のランダムな凝集構造に基づいて，側鎖に導入した金錯体の凝集構造も低分子 のように均一ではなくなった結果，高分子材料は白色発光を示したと考察した。一方，金 原子を含まない高分子は強い深青色発光を示すことを明らかにした。さらに，これらの高 分子は液晶材料であるという特徴を利用することで直線偏光発光を示すことなども明らか にした。 このように，本研究は，金錯体の発光挙動を分子凝集構造と関連づけて理解するという 基礎的な検討について報告するだけでなく，それらのユニークな発光特性に基づき，オプ トエレクトロニクス分野等における新しい材料としての応用の可能性も示した。 [様式－学 5] Abstract of Doctoral Thesis Title：Photoluminescence Behavior of Low-Molecular-Weight and Polymer Materials Containing Gold(I) Complexes as Luminophore Doctoral Program in Advanced Life Sciences Graduate School of Life Sciences Ritsumeikan University オサマ モハマド ユーニス アブデルモッタレブ OSAMA Mohamed Younis Abdelmottaleb In this thesis, the author developed novel materials with unique luminescent properties such as strong emission in solid state, efficient deep–blue emission, white–color photoluminescence from single chromophores, and photoluminescence behavior sensitive to both the molecular and aggregated structure. Five groups of materials were designed, characterized and presented as separate five chapters. In Chapters 2 and 3, novel low-molecular-weight gold complexes were synthesized and their luminescent properties were studied. These gold complexes exhibited luminescence properties that depended not only on the molecular structure, but also on aggregated structure of the complexes. Thus, it was concluded that luminescence color is extremely sensitive to the aggregated structure. In Chapter 4, novel polymer liquid crystals with mesogenic gold complexes in side chains were designed. The author found that those polymers exhibited white–color photoluminescence in condensed phases from single chromophores. In Chapter 5, a copolymer containing gold complexes in side chains was developed. Emission color along with liquid crystal behavior can be tuned by controlling both the aggregated and molecular structures. Moreover, very pure white emission from a single material and white-polarized light was obtained. In Chapter 6, three polymer liquid crystals without gold atom were synthesized in order to compare with the polymers containing gold complexes. They emitted the deepest blue-color emission with high quantum yield up to 60% in solid state. The study presented in this thesis is expected to be valuable for both the academic research and applications in the field of organic light-emitting devices, optoelectronics, and materials science owing to the unique properties of these materials. These interesting findings motivate us in our future plan to proceed towards enhancing the white–color emission via controlling the aggregate structure in new polymer liquid crystals.
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