一光子多電子過程の研究 Ⅲ Study of single-photon multi

一光子多電子過程の研究 Ⅲ
Study of single-photon multi-electron processes Ⅲ
大浦正樹(石川Ｘ線干渉光学研究室、放射光科学総合研究センター)
Masaki OURA (Coherent X-ray Optics Lab., RIKEN SPring-8 Center)
[email protected]
励起エネルギーを共鳴状態にチューンした選択的励
起による軟Ｘ線発光分光法は標的の中間励起状態や終
状態の電子状態を調べるのに良いプローブであること
が知られている。光入射−光出射であるため、電子分光
法等で遭遇する制約（例えば絶縁体や液体などによる実
験的な困難さ等）を受けること無く、気体・液体・固体
など様々な物質を標的とした研究に広く応用されてい
る。本研究課題では、昨年度に引き続き、溶液系の電子
状態研究のためにBL17SUで開発された軟Ｘ線発光分光
器[1]及び溶液セル[2]を気体分子の軟Ｘ線発光分光研
究に適用した。今回は窒素分子を標的とし、1s → π*
内殻励起領域において、共鳴軟Ｘ線発光分光実験を行っ
た。この分光法は光入射−光出射であり、双極子遷移の
性質を利用して終状態の電子状態を調べる事ができ、窒
素分子など電子状態が良く分かっている標的を利用す
ることで、光励起∼脱励起過程におけるダイナミクスの
研究にも適用できる。今回は標的分子の振動準位を中間
励起状態とすることで、一連の過程における核の運動の
効果を調べる実験を行ったのでその事について報告す
る[3]。
実験では、窒素の 1s → π* 励起領域について励起
エネルギーを変えながら軟Ｘ線発光スペクトルを詳細
に観測した。図１に 1s → π* 励起領域における吸収
スペクトル（右パネル）
、発光スペクトルの二次元プロ
ット（左パネル）を示す。現在、理論計算と比較するこ
とによって電子状態及び励起∼脱励起ダイナミクスの
解釈を鋭意行っているところである。
It is well known that the soft x-ray emission (SXE)
spectroscopy with the aid of energy selective
excitation is one of the most powerful tools to study
the electronic structure (ES) of various materials.
Thus the SXE spectroscopy has been widely applied to
gaseous, liquid as well as solid targets because it
is free from the restriction encountered in the electron spectroscopy, e.g. the experimental difficulties in measuring the liquid and insulator targets,
by taking the advantage of photon-in ‒ photon-out
nature.
In the present study, we adopted the SXE spectrometer [1] equipped with the compact flangemounted liquid flow-cell [2], which were developed
at BL17SU to study the ES of liquid target, to gaseous
molecular target. We employed nitrogen molecule as
the target and performed the resonant SXE spectroscopy in the region of 1s → π* inner-shell
excitation to study the effect of nuclear motion on
the photon-in ‒ photon-out processes [3].
In the experiment, we measured the SXE spectra in
the region of 1s → π* resonance as a function of the
excitation energy. Figure 1 shows the two-dimensional map of the resonant SXE spectra (left panel)
together with the total ion yield spectrum (right
panel) in the region of 1s → π* excitation. We are
analyzing the SXE spectra by comparing with those of
simulation theoretically calculated based on the
lifetime-vibrational interference theory.
Fig.1 Two dimensional map of the resonant SXE spectra
(Left panel) and total ion yield spectrum (Right
panel) in the region of 1s → π* excitation of N2
molecule.
[参考文献 / References]
[1] T.Tokushima et al., Rev. Sci. Instrum. 77,
063107 (2006).
[2] T.Tokushima et al., Phys. Chem. Chem. Phys. 11,
1679 (2009).
[3] M.Oura et al., to be published in J. Phys. Conf.
Series, (2010).

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