複雑流体はソフトマターとも呼ばれており，高分子・ゲル・液晶・コロイド・両親媒性分 子・粉体・特異な挙動を示す液体といった，柔らかい凝縮系の総称である．このような系 は，非常に大きい内部自由度を階層的に内包しており，その強い非線形性・非平衡性に代 表されるように従来の物質にないユニークな物性を示し，学術的・工学的側面から，また， 生体系のモデル系として，近年，大きな注目を集めている．例えば，最近我々は，従来の 予測に反し，これらの柔らかい凝縮系において，単純流体系とは本質的に異なる全く新し い相分離現象（粘弾性相分離と命名），単一成分の有機液体に二つ以上の液体状態が存在し 得ることを示唆する液体・液体転移現象などを発見した．我々の研究室における研究の主 たる目的は，一見複雑な系においてどのような物理的因子が現象を支配しているのかを見 極め，本質を捉えた物理的描像を構築することにある．我々は，このようにして複雑流体 における興味深い現象について基礎的理解を深めることが，ひいては，高機能性を持つ質 的に新しいソフトマターの創製，生体系でみられる様々な現象の物理的な理解に必要不可 欠であると考えている．我々の研究室の特徴は，特定の物質にとらわれずソフトマター・ 液体の物理全般を対象とし，階層性・動的非対称性といった普遍的な概念のもとに，実験・ 理論・シミュレーションを有機的に連携して，統一的な研究を行っている点にある． ソフトマター (1) 階層間の動的結合 の機構解明 ミセル たんぱく質 (2) 動的階層系の外場 による制御 高分子 エマルジョン 実験 シミュレーション (3) 複合化による新規 動的階層系の構築 コロイド 多自由度・階層系 の動的制御 スポンジ ラメラ (4) 液体における隠れ た動的階層構造 協同的機能の発現 液体 成分 液晶マイクロエマルジョン MD １．ソフトマターにおける階層間の動的結合の機構解明 ソフトマターにおける臨界現象，相分離現象は，その内部自由度のため通常とは異なる臨界挙動，相 分離挙動を示す．本研究では特に，構成する成分間の運動性の違い，すなわち，動的非対称性という新 しい概念のもとに研究を行っている． 1 Ⅰ．動的に非対称な系における粘弾性相分離・破壊型相分離： 我々は，高分子溶液などの大きくのろまな分子と小さくすばしっこい分子が混合した動的に非対称な 系において，少数相がネットワーク構造を形成するといった通常の相分離とは異なる相分離様式を発見 し粘弾性相分離と名付けた(図1，2)．この相分離様式は，通常の熱力学的駆動力にくわえ，力学的力が 重要な働きを担う点に最大の特徴があり，あらゆる物質の相分離をその特殊な場合として内包する最も 普遍的な相分離モデルであると考えている．最近では，粘弾性相分離の発現に関する物理的メカニズム と，その普遍性（コロイド，たんぱく質，岩石の構造形成など）に着目して，実験的(図1)・数値的(図 2)・理論的な研究を行っている．さらに，この相分離は，ある場合には，破壊型相分離を示し，後に述 べる物質の力学的破壊現象とも関係していることが明らかとなり，動的非対称性という概念のもとに統 一的に理解できる可能性がある． 図 1 高分子溶液(PS/DEM)における粘弾性 相分離の時間発展の様子． t =0 t =100 t =300 t =400 t =500 t =1000 図 2 流体粒子ダイナミクス法によるコロイ ド凝集過程の数値シミュレーション． Ⅱ．ドロップレット型相分離の新しいメカニズム： 相分離現象は，様々な系で見られる普遍的な 現象で，相分離ドメインの粗大化は界面エネル ギーを減らすように進行することが知られてい る．二つ相の体積比が大きい場合には，蒸発・ 凝集機構により小さい液滴から大きい液滴に向 かう濃度拡散によりゆっくりと，また，体積が ほぼ等しいときには，流体管のネットワークが 形成され，その太い部分から細い部分へ向かっ て圧力勾配に誘起された流体輸送が起こり，高 速に粗大化が進むことが知られている．一方， この中間の体積比の場合には，液滴が衝突合体 することで粗大化が進むことが知られてきた． 図 3 相分離過程における液滴分散の様子．各液滴界 り駆動されると長年信じられてきたが，我々は， 面においてより青いほど化学ポテンシャルが低く，赤 いほど高い．矢印は流れ場の様子を表す． 液滴の大きさに応じて，その周囲の濃度場に非 この衝突合体は，液滴のランダムな熱運動によ 一様性が存在し，そのために液滴の界面張力は一様ではなく，この界面張力勾配によるマランゴニ効果 2 により界面張力が高い領域から低い領域に向かって力が働き，それによってその方向に液滴が決定論的 に運動することを明らかにした．この機構は，濃度拡散と流体輸送の結合の結果として捉えることがで きる．この発見は，相分離が二つの相の体積分率によらず，つねに大きいドメインが小さいドメインを 吸収して成長するという決定論的な法則に従っていることを強く示唆しており，非平衡過程の時間発展 の法則性を示したものといえる． Ⅲ．共焦点レーザ走査顕微鏡による一粒子レベルでの相分離・臨界現象，ガラス化，ゲル 化の解明： 共焦点レーザ走査顕微鏡を 用いて，原子系・分子系におけ る協同現象のモデルとしてコ ロイド分散系の一粒子レベル での相分離・臨界現象，ガラス 化，ゲル化に関する研究を行っ ている．一粒子レベルでのミク ロな挙動と協同現象というマ クロな挙動をシームレスにつ なぐことができる (図 4) ． 図 4 一粒子レベルでのコロイド気・液界面構造の観察（左），ゲル化 と局所安定構造（異なる構造に異なる色がつけてある）形成との関係． Ⅳ．リオトロピック液晶系，たんぱく質溶液系の相分離現象： リオトロピック液晶はセッケン二分子膜からなりト ポロジーの異なる様々な相を形成する．この系の構造 は，液晶の秩序化と相分離という二つの秩序形成によ って決まり，その相転移キネティクスに大きく依存す る．我々はこのことを用いてネットワーク構造，セル 構造など様々な相分離構造を動的に制御することに成 功した(図 5)．また，この系におけるラメラ・スポンジ 転移において，マルチラメラベシクル構造の自発的形 成の過程を初めて観察した．また，リゾチームなどの たんぱく質溶液の相分離現象，さらには，結晶化につ 図 5 リオトロピック液晶系の相分離におけ るセル状構造． いても研究を行っている． ２．ソフトマターの構造化：数値シミュレーションによる研究 Ⅰ．ソフトマターの構造形成における流体力学的相互作用の影響: 流体粒子ダイナミクス 法を用いたコロイド複合系の数値シミュレーション： ソフトマターの多くは，液体を低次階層として内包している．このような場合，液体は運動量保存則 を介して系のダイナミクスを支配するようになる．この流体の動的な効果に着目して，ソフトマターの 平衡・非平衡ダイナミクスに関して研究を行っている． 3 流体力学的相互作用を取り入れたコロイド分散系を扱うべく開発した数値シミュレーション法（流体 粒子ダイナミクス法）は系全体を連続場として扱うため，溶媒に濃度場などの自由度を導入することで 様々なソフトマター中のコロイドの運動を取り扱うことができる．具体的には，イオン場を導入するこ とによる荷電コロイド系の電気泳動(図6)・凝集過程，配向秩序を導入することによる液晶中の欠陥を伴 う粒子の運動(図7)・欠陥を介した新しい相互作用(図8左)，濃度場を導入することによる相分離パター ンに対する粒子添加の影響などを研究している． (a) E E xF F (b) 図 6 荷電コロイドの電気泳動の様子．流体 力学的相互作用により粒子速度はばらつく． t =0 t =1 ms t =0 t =250 s t =2 ms t =500 s t =3 ms t =1 ms 図 7 ネマティック液晶中の配向欠陥を伴う電 気泳動．粒子の運動が表面の性質に依存する． 高分子鎖は，溶媒に対する親和性を変えると，広がったコイル状構造から縮まったグロビュール状態 に転移する．我々は，この転移に対する流体力学的相互作用の影響について調べた．流体力学的相互作 用により，初期の状態に応じて凝縮の経路や凝縮速度が変わることが分かった(図8右)．この問題はたん ぱく質の折りたたみの問題にも関係している．又，ブロック共重合体のミクロ相分離に対する流体力学 的相互作用の影響についても研究を行っている． 図 8 コロイドを分散した液晶の欠陥パターンの時間発展（左）と高分子鎖の凝縮過程での流体の流れと大 きさの時間変化（右）． また，粒子の回転運動により生じた流体の渦を介した動的な相互作用だけで，結晶・ガラス状態など のさまざまな物質の状態を実現できることをシミュレーションにより見出した．これらの状態は，粒子 の空間配置は固定されているものの，周りの流体は激しく流れている点に大きな特徴があり，流体の流 4 れの自己組織化により構造が安定化されている点に大きな特徴がある(図 9)．このような流体中の自己 組織化は，流れだけで実現される点で，通常の自己組織化とはまったく異なり，これまで必要と考えら れてきた静的な相互作用は不要である． Ⅱ．ソフトマターにおけるフラストレーション下での秩序化とメモリー効果： ソフトマターの構造化においてフラストレーションが重要な役割を演じることが数多くみられる．フ ラストレーション下での構造化は，多くの場合ガラス的な遅い緩和を伴い特異なメモリー効果を発現し， 応用の観点からも興味深い．そのような観点から我々は，多孔質に閉じ込められた液晶の配向秩序化と 固体壁の液晶に対するアンカリング効果の競合によって生成される位相欠陥の構造緩和に関して研究 を行い，位相欠陥パターンの緩和，すなわち液晶の配向秩序化の緩和が，多孔質の持つ構造的特徴に強 く依存することを見出した(図 10)．この現象は，フラストレートした秩序系の構造緩和という基礎的観 点のみならず，光メモリーなどの応用面からも注目を集めている． 図 9 回転円盤が生む流れの自己組織化によ り形成された六方格子構造． 図 10 多孔質構造(上)と電場印可前，電場印可後，電 場除去後の位相欠陥の空間構造． ３．液体の未解明問題に関する研究 Ⅰ．液体のガラス転移現象，粉体のジャミング現象： ガラス転移点近傍の過冷却液体には運動の速い領域と遅い領域とが共存していることが知られてお り，これは動的不均一性と呼ばれる．この性質はガラス転移の際の緩和時間の増大を説明する候補の一 つとして注目されているが，その起源については十分な知見が得られていない．我々は，結晶化とガラ ス化の関係に焦点をあて，相互作用にフラストレーションを導入した分子動力学シミュレーション(図 11)，多分散粉粒体を用いた実験(図 12 左)，多分散コロイド系のブラウン動力学シミュレーション(図 12 右)により，動的不均一性およびガラス化におけるスローダイナミクスに迫る研究を行っている．いずれ の系でも結晶化に対するフラストレーションを導入することにより，過冷却液体中に中距離結晶秩序が 5 存在し(図 12 参照)，それが動的不均一性の起源である可能性を示している． 図 11 フラストレーションを導入した分子動力学法によるガラス形成物質の相図．横軸はフラストレー ションの強さ(左)．過冷却液体中に見られた反強磁性的中距離秩序(右)． 図 12 粉体系で見られた中距離結晶秩序(左)と3次元多分散コロイド系で見られたボンド秩序(右)． Ⅱ．過冷却液体からの結晶核形成： 上で示したように過冷却液体中には結晶的なボンド配向秩序が発達することが新たに明らかとなっ た．我々は，さらに結晶化とは並進秩序化であるという従来の常識に反し，結晶核形成の初期過程は， ボンド配向秩序の位相整合性の増大であるということを明らかにした．並進秩序は，ボンド配向秩序の 位相整合性の増大にともない徐々に形成されるもので，不連続的に生成するものではないとの結論を得 た．さらに，どのような対称性を持った結晶が様々な結晶多形の中から選ばれるかについても，従来の 常識に反し，結晶多形の選択は既に過冷却液体の中でなされていることを明らかにした(図13参照)．こ れらの事実は，結晶化とガラス化がボンド配向秩序化を通して密接につながっていることを示唆してい る． 6 図 13 結晶核(左)と結晶核と過冷却液体のボンド秩序変数分布の関係． Ⅲ．ガラス転移の構造的起源に新たな視点： 長年未解明であるガラス転移現象の物理的起源 の１つの有力な機構として，液体中に発達するな んらかの構造の大きさの増大が遅いダイナミクス を引き起こすという考え方がある．液体の構造の 乱雑性のため，そのような構造をあぶり出すこと は極めて困難であったが，近年そのような液体の 構造ゆらぎを検出する有力な方法として，液体の 粒子をランダムにピン留めしその平均間隔を狭め ていった時に，液体粒子の動きが凍結されはじめ る長さを見積もり，それにより構造ゆらぎの特徴 的大きさをあぶり出すという方法が提案された． この方法は，構造の種類に依存せず，遅いダイナ ミクスの鍵となる構造の大きさを普遍的に抽出で きる方法として大きな注目を集めているが，我々 は，実はこの方法では液体粒子の２体相関しか取 り出せず，ガラス転移に重要な多体的な構造相関 を見ることができないこと，また，剛体円盤液体 図 14 密度 0.97 における粒子の構造秩序と運動性の 相関．白い粒子：低い運動性で高い秩序，黒い粒子：高 い運動性で低い秩序，シアン色の粒子：低い運動性で低 い秩序，マゼンダ色の粒子：高い運動性で高い秩序 においては，この方法で抽出不可能なパッキングに起因した方向相関が液体のダイナミクスを支配して いることを明らかにした．この成果は，ガラス転移に伴う遅いダイナミクスの起源が，液体の多体相関 にもとづく構造化にあるという我々の主張しているガラス転移のメカニズムを強く示唆するだけでな く，これまで乱雑かつ均質と考えられてきた液体相の理解に新たな視点を提供し，過冷却状態にある液 体についてより深い理解をもたらすものと期待できる． Ⅳ．新しい氷の発見：0型の氷： 大気圧下で存在する氷の種類はただ一つだけなのか？我々が身の回りで目にする氷はI型の氷と呼ば れ，雪や氷河もすべてこの氷でできている．これまでは，水から氷の結晶が生まれる際にはこのI型の 氷の核が水の中に直接形成され，それがそのまま大きくなると信じられてきた．我々は，この常識に反 7 し，これまで知られていなかった液体の水に近い構造を持った新しい氷がまず形成され，それが成長す る過程でI型の構造に変わっていくことを，分子動力学シ ミュレーションにより発見し，この氷を「0型の氷」と命 名した．これまで，水がどうして-40℃付近まで過冷却の 状態で結晶化することなく維持されるかは大きな謎であ った．例えば，高層大気の雲の水滴の結晶化はこのような 低温になってはじめて起きていることが知られている．今 回，この不思議な現象が，過冷却水の構造がI型の氷の結 晶のそれと大きく異なっており，そのためI型の氷への直 接結晶化が阻害されること，そして，結晶化はI型の氷よ り融点の低い，液体の構造と相性の良い0型の氷の形成か ら始まることで説明できることが明らかとなった．この発 見は，地球上で最も重要かつ人類にとって最も身近な相転 移の一つである水の結晶化という現象についての我々の 図 15 0 型の氷の核．酸素原子は 青，水素原子は黄色で表されている． 知識を根底から変える可能性がある． Ⅴ．分子性液体における液体・液体転移： 近年，単一成分液体系において一つの液体状態から別の液体状態に転移するという液体・液体転移が 発見され，話題を呼んでいる．これまで発見された液体・液体相転移は原子性液体であったため，実験 条件が高圧・高温と厳しかった．我々は，分子性液体のTriphenyl Phosphiteやn-butanolにおいて液体・ 液体転移のダイナミクスを直接観察することに成功した．転移が常圧・常温付近で起こるためさまざま な物性測定の応用が可能となり，顕微鏡観察の他，DSC測定，誘電緩和測定，顕微ラマン分光，時分割 X線散乱実験により，液体・液体転移の起源，相転移ダイナミクスの解明に迫っている (図16) ．水・ グリセロール系においても液体・液体転移を見出し，最も身近な水系においても同様の現象が起きる可 能性も示唆されている(図17参照)．液体・液体転移の存在を実証するためには，この転移を支配するミ クロな構造を実験的に同定することが極めて重要で，最近，Triphenyl Phosphiteにおける液体・液体 転移の過程を，X線を照射して観察したところ，相転移により生じた新たな液体は，数個程度の分子で 構成されるクラスターを多く含む，局所的に秩序だった液体状態であることが示された(図18)．また， 液体・液体転移に対する，剪断流動場，空間拘束などの外場の影響，他の液体との混合による影響，ま た，液体・液体転移を用いたガラス転移様式の制御，光誘起液体・液体転移などに関する研究を行って いる． 図 16 単成分分子性液体 TPP における液体・液体転移の様子． (a)核生成・成長型(219K), (b)スピノーダル分解型(214K)． 8 図 17 水・グリセロール系の液体・液体転移ライン と相図（左）と予想される圧力・温度相図（右）． 図 18 液体・液体転移の構造的な起源 Ⅵ．水の熱力学異常： 液体はこれまで密度という秩序変数のみにより記述されると信じられてきたが，我々は液体が局所的 にエネルギーの低い構造（局所安定構造）を形成することを記述するために，新しい秩序変数の導入が 必要であることを主張している．我々は，この二秩序変数モデルを用いて，水の様々な熱力学異常（4℃ で密度が最大になることなど）に関する理論的研究を行っている(図 19 左)．また，この二秩序変数モデ ルは液体のガラス化とランダム磁性体のスピン・グラス化の間にアナロジーが成り立つこと，単成分液 体でも 2 つの液体相が存在し得ること（液体・液体転移）(図 19 右)などの問題に対しても有効であると 考えている．また，水のガラス形成能に関して，LiCl・水系を用い実験を行い，結晶融解曲線の近傍で ガラス形成能が最大化すること，その付近で液体のフラジリティが下がることを見出し，これらのガラ ス転移の基本的な性質が，系の熱力学的相図，さらには結晶秩序化に対するフラストレーションと密接 な関係があることを明らかにした． 図 19 水型液体の相図と秩序化（左）と二秩序変数モデルによる液体・液体転移の概念図（右）． 9 Ⅶ．ガラス転移温度以下での結晶化： 液体を冷却すると融点以下で結晶化が起こる．結晶の成長速度は，アニール温度が低くなるにつれ結 晶化の駆動力の増加と過冷却液体の拡散係数の減少の競合の結果，釣鐘型の温度依存性を示すことが多 くの液体で観測されている．しかしながら，いくつかの物質では，ガラス転移温度以下での結晶化にお いて，拡散係数の著しい減少から予測される結晶成長速度に比べ，数桁早い速度で成長することが観測 された．我々は，この現象を結晶とガラスの密度差に由来する現象と考え，それを検証すべく研究を行 っている． Ⅷ．単純剪断変形による液体の不安定化，アモルファス物質の破壊現象： 流体力学では，流れに伴う密度変化を無視できる，すなわち非圧縮性を仮定できる場合が多い．よく 知られた例として，流れが圧力変化を伴わない単純剪断流がある．この場合には，粘性応力による体積 変形がなく慣性効果も無視できる．したがって，単純剪断流については，キャビテーションなどの流動 誘起不安定性は起きないと考えられてきた．ずり粘性の密度依存性に起因する流量と密度揺らぎの結合 を考慮に入れることによって，単純剪断流であっても，非圧縮性状態が破れうることを示した(図 20)． ずり粘性の圧力に関する微分の逆数によって与えられる臨界剪断率を超えると，液体が力学的に不安定 になりうることが示された．また，非常に粘性の高い液体では，この剪断誘起不安定性が実験的に容易 に実現しうる程度の剪断率でも起こると予測される．このモデルを更に粘弾性体に一般化することで， 非晶質の破壊挙動の理論予測についても研究を行っている． 図 20 単純剪断流による単純液体のキャビテーションの様子． ４．新しい光散乱法（位相コヒーレント光散乱 COBS, CORS） 2台の光周波数掃引型レーザを用いたヘテロダイン法による新しい超広帯域光散乱スペクトロスコピ ーを開発した．これまでの手法と異なり散乱光を位相敏感検波することにより， （飛躍的な高S/N比，高 分解能をもたらす）複素スペクトルの測定を世界で初めて実現した．また，この方法を用いて，物質中 の様々なゆらぎを選択的に励起することにより，熱移動，物質移動，分子回転などの個々のモードを選 択的に励起することが可能である (図21) ．さらにこの方法は従来光散乱の適用が困難であった強く濁 った液体にも適用可能であるという大きな特徴を持つ． 10 図 21 二本の周波数可変レーザを交差させてできる 移動干渉縞の模式図． 図 22 世界初の複素（ブリュアン）光散乱スペクトル． 最近の主な論文： 1. ソフトマター（構造形成関係） Purely hydrodynamic ordering of rotating disks at a finite Reynolds number, Nature Communications Vol. 6, Article number:5994 doi:10.1038/ncomms6994 (2015). Influence of internal viscoelastic modes on the Brownian motion of a λ-DNA coated colloid, Soft Matter Vol. 10, pp. 1738-1745 (2014). Nonequilibrium Critical Casimir Effect in Binary Fluids, Physical Review Letters Vol. 111, 055701 (2013). Novel kinetic trapping in charged colloidal clusters due to self-induced surface charge organization, Scientific Reports Vol. 3, Article number:2072 doi:10.1038/srep02072 (2013). Viscoelastic phase separation in soft matter and foods, Faraday Discussions Vol. 158, 371-406 (2012). Key Role of Hydrodynamic Interactions in Colloidal Gelation, Physical Review Letters Vol. 104, 245702 (2010). Novel zone formation due to interplay between sedimentation and phase ordering, Europhysics Letters Vol. 89, 38006 (2010). Hydrodynamic Selection of the Kinetic Pathway of a Polymer Coil-Globule Transition, Physical Review Letters Vol. 102, 108303 (2009). Fracture Phase Separation, Physical Review Letters Vol. 102, 065701 (2009). Formation of Network and Cellular Structures by Viscoelastic Phase Separation, Advanced Materials Vol. 21, 1872-1880 (2009). Direct observation of a local structural mechanism for dynamic arrest, Nature Materials Vol. 7, 556-561 (2008). Bridging length scales in colloidal liquids and interfaces from near-critical divergence to single particles, Nature Physics Vol. 3, 636-640 (2007). Spontaneous Onion-Structure Formation from Planar Lamellar Nuclei, Physical Review Letters Vol. 98, 145703 (2007). Colloidal Aggregation in a Nematic Liquid Crystal: Topological Arrest of Particles by a Single-Stroke Disclination Line, Physical Review Letters Vol. 97, 127801 (2006). Self-organization in phase separation of a lyotropic liquid crystal into cellular, network and droplet morphologies, 11 Nature Materials Vol. 5, 147-152 (2006). Viscoelastic Phase Separation of Protein Solutions, Physical Review Letters Vol. 95, 078103 (2005). Viscoelastic phase separation, Journal of Physics: Condensed Matter Vol.12, R207-R264 (2000). 2. ソフトマター（動的階層系の外場による制御＋光散乱） Defect science and engineering of liquid crystals under geometrical frustration, Soft Matter Vol. 9, pp. 8107-8120 (2013). Time-resolved simultaneous polarized and depolarized light scattering system with high sensitivity to optical anisotropy: Application to phase separation of an optically isotropic liquid mixture, Journal of Chemical Physics Vol. 136, 064509 (2012). Memory and topological frustration in nematic liquid crystals confined in porous materials, Nature Materials Vol. 10, 303-309 (2011). Multiple-scattering-free light scattering spectroscopy with mode selectivity, Physical Review E Vol. 81, 021401 (2010). Surface-sensitive particle selection by driving particles in a nematic solvent, Journal of Physics: Condensed Matter Vol. 18, L193-L203 (2006). Surface-assisted monodomain formation of an ordered phase of soft matter via the first-order phase transition, Physical Review Letters Vol. 95, 047801(2005). Dynamic control of the photonic smectic order of membranes, Nature Materials Vol.4, 75-80 (2005). Mode-Selective Dynamic Light Scattering Spectroscopy: Application to the Isotropic Phase of Liquid Crystals, Physical Review Letters Vol. 93, 257802 (2004). 3. ソフトマター（複合化による新規動的階層系の構築） Colloidal Aggregation in a Nematic Liquid Crystal: Topological Arrest of Particles by a Single-Stroke Disclination Line, Physical Review Letters Vol.97, 127801 (2006). Spontaneous Partitioning of Particles into Cellar Structure in a Membrane System, Physical Review Letters Vol.89, 168303 (2002). Transparent nematic phase in a liquid-crystal-based microemulsion, Nature Vol.409, 321-325 (2001). 4. 液体における過冷却状態やガラス転移現象に関する研究 Assessing the role of static length scales behind glassy dynamics in polydisperse hard disks, Proceedings of the National Academy of Sciences (PNAS) Vol. 112, 6920-6924 (2015). Disorder and excess modes in hard-sphere colloidal systems, Europhysics Letters Vol. 108, 38002 (2014). Influence of Patch-Size Variability on the Crystallization of Tetrahedral Patchy Particles, Physical Review Letters Vol. 113, 138303 (2014). Novel stable crystalline phase for the Stillinger-Weber potential, Physical Review B Vol. 90, 014204 (2014). New metastable form of ice and its role in the homogeneous crystallization of water, Nature Materials Vol. 13, 733-739 (2014). Structural evolution in the aging process of supercooled colloidal liquids, Physical Review E Vol. 89, 062315 (2014). Understanding water’s anomalies with locally favoured structures, Nature Communications Vol. 5, Article number:3556 doi:10.1038/ncomms4556 (2014). 12 Nucleation driven by orientational order in supercooled niobium as seen via ab initio molecular dynamics, Physical Review B Vol. 89, 104205 (2014). Lifetimes and lengthscales of structural motifs in a model glassformer, Faraday Discussions Vol. 167, 405-423 (2013). Importance of many-body orientational correlations in the physical description of liquids, Faraday Discussions Vol. 167, 9-76 (2013). The interplay of sedimentation and crystallization in hard-sphere suspensions, Soft Matter Vol. 9, pp. 7369-7383 (2013). Importance of many-body correlations in glass transition: An example from polydisperse hard spheres, Journal of Chemical Physics Vol. 138, 12A536 (2013). Identification of long-lived clusters and their link to slow dynamics in a model glass former, Journal of Chemical Physics Vol. 138, 12A535 (2013). A novel particle tracking method with individual particle size measurement and its application to ordering in glassy hard sphere colloids, Soft Matter Vol. 9, pp. 1447-1457 (2013). Structure and kinetics in the freezing of nearly hard spheres, Soft Matter Vol. 9, pp. 297-305 (2013). Bond orientational order in liquids: Towards a unified description of water-like anomalies, liquid-liquid transition, glass transition, and crystallization, The European Physical Journal E Vol. 35, Article:113 (2012). Dynamic scaling for anomalous transport in supercooled liquids, Physical Review E Vol. 86, 030501(R) (2012). Roles of icosahedral and crystal-like order in the hard spheres glass transition, Nature Communications Vol. 3, Article number:974 doi:10.1038/ncomms1974 (2012). The microscopic pathway to crystallization in supercooled liquids, Scientific Reports Vol. 2, Article number:505 doi:10.1038/srep00505 (2012). 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