日本物理学会誌 61 766 (2006) 1 磁気八極子秩序 — 共鳴 X 線散乱 理論的解析 東北大学大学院理学研究科 楠瀬博明、倉本義夫 Abstract 、秩序変数 Cex La1− x B6 同定 奇妙 X 線散乱実験 理論的 解析 立証 、隠 。磁気八極子 電気四極子 生 。本稿 接観測 相 持 知 最近 共鳴 秩序変数 磁気八極子 反強的整列 多極子 、高次 、縮退 秩序状態 示 物性 背景 説明 。我々 局在電子軌道 存在 場合 述 、八極子秩序 回折 直 。 1. 磁石 存在 古代 待 既 。現在 、 。通常、強磁性 、結晶格子 周期性 。 次 多極子秩序 異 、 知 可能性 浮 可能性 現 一般 秩序 相転移 、磁気秩序 測 呼 難 双極子 担 互 一般 伴 。観測困難 自明 、電気四極子 電気四極子 全 異 所、一 関連 、 格子歪 生 揺 大 必 存在 、電子雲 DyB2 C2 場合 。 、八極子 応 秩序化 八極子 歪 高 交互 並 遷移金属化合物系 、磁気八極子秩 確認 四極子 様々 外場 結合 例 Cex La1− x B6 遙 引 。多極子間 相転移 候補 起 、 多極子自由度 磁性 波動関数 誘起 、多極子秩序 性質 結合 、磁気 多極子秩序 。 相互作用 磁場 。 結果、一軸性圧力 、 「隠 。直接観 。磁気双極子 弾性異常 、様々 観測 相転移 秩序変数 。一方、様々 。 示 。一方、多極子 同定 結合 、 困難 比熱異常 隠 内場 。従 表現 現象 比 秩序変数 応答 興味深 対 。 。実際、明白 波動関数 事情 、四極子 明 性質 様々 。 誕生 。磁気八極子秩序 存在 、共鳴 X 線散乱 超格子散乱 格子歪 局所的 意味 NpO2 , SmRu4 P12 解析 意味 種類 解析 電気単極子 眺 、最近磁気八極子秩序 系 、多極子 結局 研究例 、磁気秩序 異常 持 量子力学 詳細 [1]。四極子秩序 、Mn 新 理論的 相 、電子 視点 解明 用 秩序化 秩序 秩序 確認 直接観測 以上、比熱 磁気双極子 。実際、CeB6 物性 特徴 説明 、多極子秩序 秩序」 多極子 起源 中性子散乱 電荷密度波 [3, 4]。本稿 角度依存性 微視的 磁気構造 電子 上 存在 議論 異常 持 [2]。 、多極子秩序 強度 反強磁性 秩序 、軌道秩序 呼 、 複雑 周期 反強的電気四極子秩序 序 知 見 、磁場 問題 、多極子秩序 系 磁気八極子秩序 — 共鳴 X 線散乱 理論的解析 2 Fig. 1 多極子 概念図。矢印 、電流 生 可能性 2. 多極子 結晶中 能 軌道 、不完全殻 低 対称性 制限 。 、CeB6 発展 期待 磁性 軌道 、d 基底結晶場準位 、低温物性 、4 × 4 = 16 個 除 独立 演算子 対称性 上 無視 占 電子 必要 馴染 磁気双極子 ( 一成分 生 含 電荷偏極 分 広 全体 破 角運動量 同 意味 意味 量子力学的 既約表現 歪 四極子秩序 周 四極子 互 持 打 表現 、電荷 磁気八極子 (7 成分) 電荷分布 立方対称 軌道縮 遷移 分解 多極子 ) 渦電流 磁性 。例 理想的 CeB6 。代表的 整列 場合 。励起結晶場準位 運動、 演算子 、占有可 表 内訳 概念図 図1 示 。 表 、電気四極子 。(c) 磁気八極子 消 、( 。 。 有限 渦電流 偶数次 電気多極子 結果、 伴 、時間 奇数次 磁気多 。 状態間 考 遷移 場合、 。軌道縮退系 。軌道縮退電子系 III 相 残 。結晶場 分裂 、磁気八極子 電荷分布 立方対称性 保 、 磁気 反転対称性 側 。(b) ) 。 一成分 表 。図 現 軌道縮退 。 。 異 一般 分 、1 階、2 階、3 階 相 下 4 重 縮退 考 性質 準位 、磁気双極子 (3 成分)、電気四極子 (5 成分) [5]。 極子 、 電子 高 。縮退 4 重項 単位行列 。 入 f 、立方対称 、 f 電子 一 (a) 持 持 500 K 程度離 退系 、今後 秩序 電子 球対称 。(a) 磁気双極子、(b) 電気四極子、(c) 磁気八極子。 。I 独立 演算子 典型物質 Cex La1− x B6 常磁性相、II 別 保存 波数 鳴 X 線散乱実験 理論解析 波数 反強磁性秩序 選択則 多 、一般 磁場中相図 図2 Q = (1/2, 1/2, 1/2) 重 、磁気八極子 秩序 解釈 明 示 相転移 [7]。 多彩 中 反強四極子秩序 。IV 相 、 最大 4 対応 、低温 、最近行 共 後 磁気八極子秩序 — 共鳴 X 線散乱 理論的解析 3 磁場中相図 [7]。 Fig. 2 Cex La1− x B6 述 。 I IV 秩序 相互作用 戻 、 来 介 、異 軌道 多極子間 占 電子 出 生 、超交換相互作用 相互作用 他 仮想的 起 働 呼 行 。 d 電子系 占 状態 交換 相互作用 起 。多極子間 、元 局在軌道 、伝導電子 介 [9]。 多 、RKKY 、上記 大 J ∼ | 遷移行列 | 2 /中間状態 程度 。 f 電子系 程度 大 、図 2 移温度 方 見 換 、高次 、磁性 方 顕著 希釈 格子 、図 2 背後 軌道相互作用 。言 互 乱 影響 特徴的 絡 ( α = 1 ∼ 15) 複数 、遷移行列 転移温度 F (3) = − 子 [10]。 持 ⟨X iα ⟩ 対称性 区別 反映 表記 値 存在 。 。 上昇 働 点 。 ３次項 平均 ⟨X iα ⟩ ∑ T∑ β γ ⟨X iα ⟩⟨X i ⟩⟨X i ⟩ 1αβγ 6 。以下 相互作用 現象 15 個 多極子演算子 i (GL) 自由 β 決 四極子転 。 X iα 書 (2) i β γ Tr [ ( X iα X i + X i X iα ) X i ]/8 、 1αβγ 同 。 、磁気転移温度 四極子転移温度 αβγ 表 低下 対 可能性 、電気多極子間 考 ・ 出現 。 増加 多極子 J 秩序 知 多極子自由度 、 (1) 多極子 受 、磁場 合 強 希釈 経験的 働 軌道 、 [8]。 f 電子系 (Ruderman-Kittel-Kasuya-Yosida) 相互作用 呼 、電子 引 、誤解 3 次項 現 表 恐 完全対称 場合 、1 演算子 局所波動関数 、多極 X iα 平均値 多極子 磁気八極子秩序 — 共鳴 X 線散乱 規定 理論的解析 4 。軌道縮退系 電気四極子 × 磁気双極子 × 磁気八極子 時間反転対称 磁気双極子 反強的 作 3 次項 可能 、上記 相互作用 度 上昇 子 誘起 作 内部磁場 3 次項 存在 働 結論 、最大 3 種類 分（横成分) 熱測定 用 、単位行列 多極子 働 除 可能性 減少 抑 抑 高 転移温度 IV 相 Cex La1− x B6 秩序変数 揺 現 和 [16] 示唆 整合性 持 √ 、有限波数 Q ∗ 歪 験事実 証 実際 矛盾無 、[111] 方向 観測 説明 状況 多極子秩序 実体 互 打 、中性子 時点 既 3 次項 GL 横成分 揺 低 、強 抑制 [12, 13]。 結果 、中性子散乱 、 磁気秩序 存在 GL 理論 用 ∑ ( i 緩 II 相、III 相 平均場解析 3 次元表現 (Tx , T y , Tz ) Xi (51 ) 結合 Xi 誘起 。 生 可能性 指摘 [10]。 、X (5u ) 八極子秩序 仮定 存在 示唆 詳細 状況証拠 直接観測 行 積 機構 後、[111] 平均場計算 異方的帯磁率 、 。 四極子 X (51 ) 格子歪 1 次結 [10]。秩序変数 X (5u ) 予想 ) (5u ) 2 確 予言 重 、主 実 、実験 確 、最近 。 共鳴 X 線散乱 、図 1 示 消 渦電流 X 線散乱 舞 、磁場 一様 磁気八極子秩序 3. 多極子超格子 舞 、 、核磁気共鳴 [15] 八極子秩序 、共鳴 X 線散乱 比 減少 振 四極子秩序 [17]。特 、一軸性圧力 [18]。 遂 [14]。 。実際、CeB6 効果 加 。 X (5u ) 八極子秩序 伴 IV 相 Cex La1− x B6 存在 増大 IV 相 秩序変数 ≡ ( O yz + Ozx + Ox y ) / 3 X (51 ) 振 破 結晶場状 非対角成 持 Γ5u 型 呼 √ 、誘起八極子 、4 重縮退 揺 右上 八極子 合 X (5u ) ≡ (Tx + T y + Tz ) / 3 反強磁気双極 12 個 多極子 。 予想 、2001 年 。 軌道縮退 、La 希釈 。実 、7 成分 温度 抑制 。一方、時間反転対称性 結果、転移温 [6]。 。残 分 磁気 認 確認 意味 。転移温度 、磁場 、 、一様磁場 非常 大 抑 理解 。磁気八極子間 下 対角行列 系 比 、反強四極子転移温度 揺 方向 独立 現 一様 [11]。 3 同時 、磁場 誘起 系 実際 観測 、通常 磁場 四極子 磁気八極子 中性子散乱 存在下 反強磁気八極子 反強的四極子秩序 。 核磁気共鳴 B6 反強四極子秩序 波数 Q 、誘起 [5]。 4 行 4 列 行列 態 。波数 Q (3) 直接観測 、磁性 付近 。 相当難 。強力 局所的 発生 超格子反射 放射光 X 線 電荷分布 現 立方対称 信号 内殻電子 非常 外殻 弱 磁気八極子秩序 — 共鳴 X 線散乱 理論的解析 5 Z επ 5 E2 - ' E2 - ' 積算強度 (x10 -6 cts/mon) ψ εσ ε’σ ε’π k θ 4 k’ θ Y X 3 2 1 A A ' = 120, ' = 70 w = 0.25 0 -150 上 吸収端 仮定 共鳴過程 X線 称性 成 利用 (p ) q 成分 X q 別 、信号 及 増大 p 階球 = 軸性 Kα = 書 、p 階 能 ( ϵ′ Γ5u 2 ∑ cp ∑ [19]。例 (p ) ( p )∗ Xq Kq × ϵ )α 結合 (p ) 四極子 p=2 表 ϵ (ϵ′) 構 、E1 遷移 場合、散乱振幅 ( ϵ′ ; ϵ ) (4) q 、 K q ( ϵ′ ; ϵ ) 回転対 、多極子 k (k ′)、偏光 入射 (反射) 波数 書 中間状態 散乱振幅 (1) 球 、観測 、近似的 、磁気双極子演算子 X α ( α = x, y, z ) 積 (1) 。 電気四極子 (E2) 遷移 p=0 。 ) [2]。共鳴 X 線散乱 、関与 過程 積 E1 観測 高 、X 線 Z 表 30 角 ψ 依存性 測定結果 ( 、電気双極子 (E1) 遷移 p階 球 0 理論曲線 (点線、破線)。 数 keV 仮定 -90 -60 -30 アジマス角 ψ（度） Z =[111] 軸 Fig. 3 Ce0.7 La0.3 B6 型磁気八極子秩序 -120 、別 具合 。E2 遷移 場合 Hq ( k ′ , ϵ′; k, ϵ ) (p ) 球 限 、同 、E2 遷移 用 p=4 対称性 同様 置 換 積 。E1 遷移 十六極子 観測可 。 、X 線 散乱過程 図 3 偏光方向 指定 。例 σ-π′ 散乱振幅 回転角 ψ 。散乱振幅 多極子秩序 表 挿入図 示 依存 座標系 用 、 x 方向 特徴的 変化 示 、任意 選択的 磁気双極子秩序 (⟨X x ⟩ , 0) 。具体的 関 。(4) 式 秩序 示 生 場合、 K x(1) = ( ϵ′ × ϵ )x ∝ cos θ sin ψ 定性的 異 観測 量子化軸 、ϵ σ , ϵ π 。 (1) 角 ψ 依存性 多極子 種類 直接 記述 2 、 依存性 測定 球 角依存性 積 、座標回転 簡 磁気八極子秩序 — 共鳴 X 線散乱 理論的解析 6 Table. 1 [111] 軸 関 p-Γ E2 σσ′ 1-4u 0 1 224 (3 2-5g 1 40 1 144 (3 cos (2θ ) − 1) 2 cos2 θ 3-4u 1 36 sin2 (2θ ) sin2 (3ψ ) 1 144 (3 cos (2θ ) − 3-5u 1 16 sin2 (2θ ) cos2 (3ψ ) θ [ √1 tan θ − cos (3ψ ) √1 2 tan θ + cos (3ψ ) 2 ]2 ]2 − 3 cos (2θ )) 2 [20]。 対 IV 相 述 [111] 軸 形状 最 忠実 反映 考 、表 1 示 、前者 2 角度依存性 ψ=0 L2 吸収端 用 測定結果 。考 多極子 求 注意。 良 得 。形状 、Γ5u 型 考 説明 考 最大値 行 遷移 寄与 結果 因子 。 分 破線 、実験 、Γ5u 型 。 磁気八極子秩序 E1 遷移 干渉効果 四極子秩序 観測 。 意味 割合 無視 。 存在 多少変 存在 立証 理論曲線 補正 考慮 八極子秩序 、八極子秩序 直接観測 、 σ-π′ 定性的 計算 遷移 他 考慮 計算 変 非常 。 、非共鳴散乱 。NpO2 、共鳴 X 線散乱 [22]、八極子 初 仮定 調節 実験結果 比較 報告 4 (負符号 軸 取 方 違 両過程 角度依存性 Ce0.7 La0.3 B6 3 回振動 示 強度全体 用 必要 存在 、Γ2u 、Γ4u 型 、 A σπ′ 定量的 散乱強度 等価 対 、 σ-σ′、 σ-π′ 散乱強度 [20]。 遷移 従 (w = 1/4) 小 散乱角 θ = −39◦ 場合 手順 場合、 、A σσ′ 用 比率 間接的 実現 形状 、選択則 。Γ5u 型八極子秩序 点線 )。磁気八極子秩序 仮定 示 秩序 同 寄与 。上述 場合 6 回対称 形 。 。一方、E2σ-π′ 遷移 。 優勢 、図 3 。Γ41 型 、[111] 方向 他 持 6回 、多極子 明確 、E2σ-σ′ 分 。実 自然 結果、 σ-σ′ 最大値 、明確 過程 Γ41 型 期待 、Γ5u 型 最有力候補 遷移 、[111] 軸 、Γ2u 、Γ4u 、Γ5u 、 表1 対 [21]。E2σ-σ′ 角運動量 保存 2 超格子反射 q = (3/2, 3/2, 3/2) 示 多極子 X 軸方向 最小値 、後者 最小値 、単純 図3 。 σ-σ′ 遷移 、光子 偏光状態 持 考 。Ce 角依存性 振動 観測 寄与 1) 2 cos2 [ 1 2 2 256 (cos θ + 3 cos (3θ )) sin (3ψ ) 1 6 2 16 cos θ cos (3ψ ) 1 6 2 1296 cos θ sin (3ψ ) 0 Ce0.7 La0.3 B6 一致 0 sin2 (2θ ) sin2 (3ψ ) 求 行 sin2 (3θ ) 1 36 1 1512 (5 関係。 E2 σπ′ 3-2u 4-5g 状 角依存性 + cos (2θ )) 2 4-4g 単 多極子秩序 散乱強度 、 観測 。 磁気八極子秩序 — 共鳴 X 線散乱 理論的解析 7 4. 本稿 、高次 多極子 多極子自由度 絡 合 磁気八極子 果 強調 直接観測 、Ce0.7 La0.3 B6 至 一例 進歩 本研究 述 将来 触 中性子線 対 解析 詳細 用 得 特徴 何 、 末 、共鳴 X 線散乱 、現時点 八極子 同様、複雑 多極子構造 理解 直接観測 思 、科学研究費補助金・基盤研究 (B) 多極子 物理 共鳴 X 線散乱 関 、 。 、磁気構造 系 理解 、 、状況証拠 積 重 簡単 。 深 生 。 経緯 。X 線 揺 一部 視点 。近 言 秩序 状況 期待 果 子 秩序 直接観測結 解明 、中性子散乱 重要 役割 技術 暁 、多極 成熟 。 特定領域研究 補助 受 行 。 、椎名亮輔、久保勝規、酒井治、斯波弘行、松村武、榊原俊郎、世 良正文、後藤輝孝、石原純夫、村上洋一、田中良和、勝又紘一、Stephen Lovesey, Danny Mannix, Nick Bernhoeft 諸先生 多 教 。 場 借 感謝致 。 Magnetic Octupole Order — The theoretical interpretation for Resonant X-Ray Scattering Hiroaki Kusunose and Yoshio Kuramoto abstract: The mysterious phase in Cex La1− x B6 is discussed with emphasis on the nature of the hidden order parameter. We explain the characteristic behaviors of ordered multipoles such as the electric quadrupole and the magnetic octupole, which become active in orbitally degenerate electron systems. We give the theoretical interpretation of the resonant X-ray measurement yielding that an antiferro magnetic octupole order is realized in this mysterious phase. References [1] H. Yamauchi, H. Onodera, K. Ohoyama, T. Onimaru, M. Kosaka, M. Ohashi and Y. Yamaguchi: J. Phys. Soc. Jpn. 68 (1999) 62057. [2] Y. Murakami, J.P. Hill, D. Gibbs, M. Blume, I. Koyama, M. Tanaka, H. Kawata, T. Arima, Y. Tokura, K. Hirota and Y. Endoh: Phys. Rev. Lett. 81 (1998) 582. [3] R. Caciuffo, J.A. Paixão, C. Detlefs, M.J. Longfield, P. Santini, N. Bernfoeft, J. Rebizant and G.H. Lander: J. Phys. Condens. Matter 15 (2003) S2287. [4] M. Yoshizawa, Y. Nakanishi, M. Oikawa, C. Sekine, I. Shirotani, S.R. Saha, H. Sugawara and H. Sato: J. Phys. Soc. Jpn. 74 (2005) 2141. [5] R. Shiina, H. Shiba and P. Thalmeier: J. Phys. Soc. 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