Quantum Phase Transitions in XXZ Spin-1/2 Chain Materials Cs2CoCl4 and Cu(C4H4N2)(NO3)2 Thomas Lorenz University of Cologne, Germany Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Quantum Phase Transitions in XXZ Spin-1/2 Chain Materials Cs2CoCl4 and Cu(C4H4N2)(NO3)2 Outline • Motivation • Cu(C4H4N2)(NO3)2 or CuPzN - quantum criticality in Heisenberg spin-1/2 chains • Cs2CoCl4 - 1d XY spin-1/2 chain in transverse field - complex 3D ordered phases • summary Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Acknowledgement Oliver Breunig, J. Rohrkamp University of Cologne measurements & analysis P. Becker, L. Bohaty, R. Müller University of Cologne single crystals Cs2CoCl4 M.D. Phillips, M.M. Turnbull Clark University, USA single crystals CuPzN B. Buldmann, M. Garst, A. Rosch theory University of Cologne E. Sela Tel-Aviv University, Israel theory A. Klümper Wuppertal University, Germany theory Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln XXZ Spin-1/2 Chain Materials Model systems for field-induced quantum phase transitions: Ising spin chain transverse field Heisenberg, XY: H || z gapless gapped quantum fluctuations Luttinger liquid 0 Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany field polarized HC hc H h Sachdev, „Quantum Phase Transitions“ Universität zu Köln XXZ Spin-1/2 Chain Materials Model systems for field-induced quantum phase transitions: Real materials: • interchain couplings => 3D magnetic order • magnetoelastic coupling => dimerization (Spin Peierls) • magnetic field scales => Hsat too large • how to vary • Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln XXZ Spin-1/2 Chain Materials XY 0 Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Heisenberg 1 Universität zu Köln Ising ∞ Cu(C4H4N2)(NO3)2 copper Cu C H N O dinitrate • Cu2+ (3d9) S=1/2 • J/kB ≈ 10 K, J’/J ≈ 10-3, TN = 107 mK T. Lancaster, et al., Phys. Rev. B 73, 020410 (2006) • AF spin-1/2 Heisenberg chain magnetic field ➝ quantum phase transition structure data: A. Santoro, et al., Acta Crystallographica Section B 26, 979 (1970) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany pyrazine Universität zu Köln Hc ~ 14 T LITERATURE Kono, Physical Review Letters 114 (2015) Losee, J. Chem. Phys. 59 (1973) Mennenga, JMMM 44 (1984) P. Hammar, et al., Phys Rev. B 59, 1008 (1999) D. B. Losee, J. Chem. Phys. 59, 3600 (1973) Y. Kono et al., Phys. Rev. Lett. 114, 037202 (2015) G. Mennenga et al. J. Mag. Mag. Mat. 44, 89 (1984) A.V. Sologubenko, TL et al., Phys. Rev. Lett. 98, 107201 (2007) M. Stone et al., Phys. Rev. Lett. 91, 037205 (2003) M. Mourigal et al., Nat. Phys. 9, 435 (2013) T. Lancaster et al ., Phys. Rev. B 73, 020410 (2006) … Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany 0.25 K - 30 K 0 T - 17 T Stone, PRL 91 (2003) Universität zu Köln Magnetization Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln 5 5 0 0 1 (b) (d) exp. theory 0.25 K 0.43 K 0.72 K 1.05 K 2.06 K 4.15 K 8.30 K -6 -1 (10 K ) 0 5 4 3 exp. theory -1 0T 5T 10 T 12 T 13 T 14 T 15 T -2 2 1 0 0 2 4 T (K) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany 6 8 10 0 2 4 6 -6 10 8 10 12 14 16 0 H || b (T) Universität zu Köln -1 (c) -6 (a) 10 L/L0 (10 ) magnetostriction (10 T ) -6 L/L0 (10 ) thermal expansion Specific heat Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Specific heat Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Magnetocaloric Effect „magnetic Grüneisen parameter“ Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Magnetocaloric Effect of CuPzN is expected to diverge close to QCP Zhu, Garst, Rosch & Si, Phys. Rev. Lett. 91, 066404 (2003) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Universal divergencies & scaling behavior close to QCP Zhu, Garst, Rosch & Si, Phys. Rev. Lett. 91, 066404 (2003) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Quantum criticality in CuPzN … almost perfectly fits to S=1/2 Heisenberg chain model Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Specific heat • there is only one single parameter J = 10.59 K (M: 10.58 K, L: 10.60 K) • deviations up to about 10 % between theory & experiment Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Cs2CoCl4 isostructural to Cs2Cu(Cl/Br)4 Cs2CuCl4 J ~ 4.3 K Jbc ~ J/3 => 1d chains & frustrated interchain coupling Cs2CuBr4 J ~ 12 K Jbc ~ (0.7 – 0.4) J => 2d frustrated triangular magnet Cs2CuBr4 Fortune et al., Phys. Rev. Lett. 102, 257201 (2009) Starykh et al., Phys. Rev. B 82, 014421 (2010) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Cs2CoCl4 • CoCl4 tetrahedra • exchange J || b J‘ < 0.1J • crystal field D - magnetisation anisotropy - z aixs alternates from (1,3) to (2,4) Co2+ S=3/2 Sz=±3/2 ~2D Sz=±1/2 Algra et al. Physica B+C 82 (1976) McElearney et al., J. Chem. Phys. 66 (1977) Kenzelmann et al. Phys. Rev. B 65 (2002) structure data: Porai-Koshits, Kristallografiya (1956) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Cs2CoCl4 • CoCl4 tetrahedra • exchange J || b J‘ < 0.1J • crystal field D - magnetisation anisotropy - z axis alternates from (1,3) to (2,4) 4 Co2+ S=3/2 3 1 Sz=±3/2 ~2D Sz=±1/2 - effective easy-plane spin 1/2 2 Pnma a=9.71 Å b=7.27 Å c=12.73 Å structure data: Porai-Koshits, Kristallografiya (1956) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln LITERATURE McElearney et al., J. Chem. Phys. 66 (1977) Algra et al., Physica B+C 82 (1976) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln SPECIFIC HEAT Co2+ S=3/2 Sz=±3/2 ~2D Sz=±1/2 Phonons 3D 1D Schottky 1D XXZ model (magnetic order) In literature: XY-like anisotropy as expected for Algra H. , Physica B+C. (1976) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Magnetic field influence +3/2 longitudinal field H || z : 1d chain J, T, H << D: Jordan-Wigner fermions field varies of band filling QCP = metal-insulator transition cannot be realized in Cs2CoCl4 transverse field H in XY plane : breaks rotational symmetry 1d chain J, T, H << D: spin-1/2 chain in transverse field Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln -3/2 +1/2 Zeeman splitting -1/2 XXZ chain in transverse field 4 Siahatgar & Langari Phys. Rev. B. 77 (2008) 3 breaking rotational symmetry quantum phase transition 1 2 realized in Cs2CoCl4 for H||b Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln XXZ chain in transverse field Exact Diagonalization based on ALPS (B. Bauer et al., J. Stat. Mech. (2011) P05001) Thermal Expansion Heat Capacity Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Specific Heat T(K) phonons S = ½ XXZ spin chain Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Thermal Expansion fit yields: Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Effective Spin-1/2 Co2+ Cs2CoCl4: isotropic JH spin 3/2 spin 1/2 0th order 1st order Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany 3d7 Universität zu Köln S=3/2 ⇾ significant if ⇾ change of ∂p Jz ⇾ XXZ anisotropy determined by JH and D D=7K JH = 0.74 K not independent Cs2CoCl4 0 Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany .12 .25 1 Universität zu Köln Δ = Jz/Jxy XXZ ANISOTROPY Sz=±1/2 D<0 Co2+ S=3/2 Sz=±3/2 D>0 Sz=±1/2 Sz=±3/2 Cs2CoCl4 Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln applicability of the XXZ model B > 3T entanglement of Sz=±3/2 and Sz=±1/2 T > 2K thermal population of Sz=±3/2 quantum phase transition Hc ~ 2.0 T sign change of α, linear field dependences in /T, c/T (including 1st order) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln MAGNETIC ORDER M. Kenzelmann et al. Physical Review B 65 (2002) H.A. Algra et al. Physica B+C 82 (1976) T < TN ~ 220 mK magnetic order in bc plane 3D B || a specific heat thermal expansion Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany T > 50 mK, Hzu||Kölna,b,c < 3T Universität H || c Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln phase II probably not a spin-liquid phase Kenzelmann et al. , Phys. Rev. B. 65 (2002) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Magnetic Field a, c b Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln interchain Dzyaloshinskii-Moriya Magnetic Field dominant J || b Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln interchain Dzyaloshinskii-Moriya Magnetic Field dominant J || b 2-stage spin-flop transition Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln interchain Dzyaloshinskii-Moriya Magnetic Field dominant J || b 2-stage spin-flop transition Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Phase II a) incommensurate order not seen in experiment competes with alternating orientation of easy planes Kenzelmann et al. Phys. Rev. B. 65 (2002) a c b b) nematic phase two sub-systems M1,2 & M4,3 with frustrated coupling Jbc nematic order lifts frustration due to correlated fluctuations: Fernandes et al., Nat. Phys. 10 (2014) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln SUMMARY Cu(C4H4N2)(NO3)2 Cs2CoCl4 quantitative agreement with the Heisenberg model 1D magnetism J/kB = 10.59(2) K quantum phase transition spin-1/2 XXZ model corrections: ∆ = 0.12 magnetic order phase II (probably a nematic phase) H||b complex phase diagram Hc = 13.9 T (including 1st order) Breunig et al., PRL 111, 187202 (2013) Thomas Lorenz II. Physikalisches Institut Uniiversität zu Köln, Germany Universität zu Köln Breunig et al., PRB 91, 024423 (2015)
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