2．光散乱の古典理論

光散乱の古典理論
• 光散乱の古典理論
– 誘電率の揺らぎによる光散乱
• 液体の光散乱
– 空間相関と構造因子
臨界タンパク光
混合液体系(Binary Liquid system)の例
温度計
Hexane（Ｃ６Ｈ１４）
： Methanol（ＣＨ３ＯＨ）
= 6 : 4 (in mol ) ~ 5 : 1 (in volume)
Hexane-rich phase
２成分の界面
Methanol-rich phase
臨界タンパク光 - Opalescence

光の波長程度の粒径に液滴が成長したときに、強く光が散乱され
る。
Partially Miscible Binary Systems
hexane and methanol


Begin with pure A (left side of graph).
Only have one phase.
As B is added:

Below the saturation limit, there will
only be one phase

Above the saturation limit, there will be
two phases.



Mole fraction of methanol,
In this diagram, the composition of one
of the phases is a’ and the composition
of the other phase is a”.
Eventually enough B is added such that A
is actually dissolved in B and you once
again only have one phase.
Above Tuc (the upper critical temperature),
the two liquids are miscible in all
proportions.

No phase separation occurs.
風景の変化
Q: Does aerosol have anything to do with the difference?
ステンドガラス

金属・半導体微粒子の分散による光吸収・散乱
火星の夕焼け
NASA MARS PATHFINDER
粒径による散乱の違い

粒径 a
光の波長 λ
a<< λ
a~ λ
a>> λ
Geometric scattering
Mie-scattering
Exact solution of scattering by spheres similar in size
to wavelength of radiation results in larger scattering in the
forward direction.
Coherent vs. Incoherent light scattering
Coherent light scattering: scattered wavelets have nonrandom relative
phases in the direction of interest.
Incoherent light scattering: scattered wavelets have random relative phases
in the direction of interest.
Example:
Forward scattering is coherent—
even if the scatterers are randomly
arranged in space.
Path lengths are equal.
Off-axis scattering is incoherent
when the scatterers are randomly
arranged in space.
Path lengths are random.
Coherent vs. Incoherent Scattering
Coherent scattering:
Total complex amplitude,
. Irradiance, I∝ µ A2. So:
Ic ∝µ N2
Incoherent scattering: Total complex amplitude,
The irradiance
qm=qn
So incoherent scattering is weaker than coherent scattering, but not zero.
The equations of optics are
Maxwell’s equations.
E  r /e
B  0
B
 E  
t
E
  B  me
t
B the magnetic field, r is
where E is the electric field, is
the charge density, e is the permittivity, and m is the
permeability of the medium.
誘電率の揺らぎによる電磁波の散乱
D
Rr
R
3
d r
ni , E0
r
ki , i
O
V
e (r , t )  e 0 (eI  e (r , t ))
I : unit tenso r,
ni : unit vecto r
Ei (r , t )  ni E0 exp{i(ki r  i t )}
e ( R)  e 0eI
入射波と散乱波
D  0
B  0
B
 E  
t
D
 H 
t
Ei , Di , H i , Bi
ES , DS , H S , BS
E  Ei  ES
D  Di  DS
H  Hi  H S
B  Bi  BS
0th order solution
• Maxwell equation
  Di  0
Di  ee0 Ei
  Bi  0
ki  ni  0
Bi
  Ei  
t
Di
  Hi 
t
 2 Di
    Ei   m0 2
t
    A  (  A)   2 A
 Ei 
2
e  2 Ei
c
2
t
2
0
ki 
e
c
i
1st order solution (1)
• Maxwell equation
 2 DS
    ES   m 0
t 2
e (r , t )  e 0 (eI  e (r , t ))
D  e (r , t ) E  e 0 (eI  e (r , t ))( Ei  ES )
 e 0eEi  e 0eES  e 0e (r , t ) Ei  o( 2 )
DS  e 0eES  e 0e (r , t ) Ei
e (r , t )
ES 
DS 
Ei
e 0e
e
1
 2 DS 
e  2 DS
c
2
t
2
     {e 0e (r , t ) Ei }
1st order solution (2)
• Hertz vector
DS      
 2 
e  2
c t
1
 ( R, t ) 
4
2
2
dr
3
 e 0e (r , t ) Ei
e 0e (r , t ' ) Ei (r , t ' )
V
Rr
t'  t 
 1
DS ( R, t )   R   R  
 4

V
3
d r
e
c
Rr
e 0e (r , t ' ) Ei (r , t ' ) 
Rr


st
1
order solution (3)
• Scattering field
 1

3 e ( r , t ' ) Ei ( r , t ' )
E S ( R, t )   R   R  
d r


V
Rr
 4e

 E0

d 3r
i ( ki r i t ')
 R  R  
(e (r , t ' ) : ni )e


V
 4e R  r

Fourier component of the fluctuation e(r,t)
1
e (r , t ' ) 
2
it '
d

e
(
r
,

)
e

E0
E S ( R, t ) 
R  R 
4e
 d 3 r iki r 1

i (i  ) t '
e
d (e (r ,  ) : ni )e
 V


2
 R  r

1st order solution (4)
Far field approximation
R  r  R  r  kˆS
t'  t 
e
c
kˆS  R / R
( R  r  kˆS )
E0 iit
d 3 r i ( k i i
E S ( R, t ) 
e  R   R  (
e
V
4e
Rr
1
it

d

e
(e (r ,  ) : ni )e

2
i
e
c
(i  ) R
)
e
c
(i  ) kˆS ) r
1st order solution (5)
• Scattering wave
 S  i   ,
e
e
ˆ
kS 
(i   )k S 
S kˆS , q  ki  k S
c
c
• Slow fluctuation approximation
E0 iit
d 3 r i ( k i i
E S ( R, t ) 
e  R   R  (
e
V Rr
4e
i
1
it

de (e (r ,  ) : ni )e

2
e
c
(i  ) R
e
c
(i  ) kˆS ) r
)
ω積分の外に出す。
3
E 0  i i t
d
r iqr
ikS R
E S ( R, t ) 
e  R   R  (e 
e (e (r , t ) : ni ))
V Rr
4e
1st order solution (6)
Far field approximation again
Rr
1
 R 1 ,
   ik 
in R -1 order


E0 i ( k S R i t )
E S ( R, t )  
e
k S  k S   d 3 re iqr (e (r , t ) : ni )
V
4eR
Fourier transformation of e in r-space
e (q, t )   d 3reiqre (r, t )
V
nS : unit vecto r of ES
nS  k S  0,
ES  E0S nS
E0 i ( k S R it )
E ( R, t )  
e
nS  k S  k S  (e (q, t ) : ni )
4eR
A  ( B  C )  B( A  C )  C ( A  B)
S
0
1st order solution (7)
2
E0 k S i ( k S R i t )
S
E0 ( R, t ) 
e
eSi (q, t )
4eR
• 誘電率の揺らぎテンソル
eSi (q, t )  nS  (e (q, t ) : ni )
• Scattering amplitude
i ( k S R i t )
e
E0S ( R, t ) 
R
E0S ( R, t )  E0e Si (q, t )
E0S ( R, t )  0
球面波
入射振幅、揺らぎに比例
形応答
線
Power spectrum of the scattering wave
• Wiener-Khinchin theorem

I S (q, S )   C (t )e iS t dt

2
C (t )  ES (t  t0 ) ES (t0 )  ES
*
1
  lim
T  T
 ES (t ) ES (0)
*

T
0
ES (t  s ) ES ( s )ds
*
エルゴード性が成り立つときはア
ンサンブル平均になる。
2
 kS 
*
i i t


ES (t ) ES (0)  E0 
eSi (q, t )eSi (q,0) e

 4eR 
4 

 I 0  i 
*
I S (q,  )   2 2  5   dt eSi (q, t )eSi (q,0) eit
 8 R  c 
2
*
2
等方的媒質による散乱
• 誘電率の揺らぎテンソル
eSi (q, t )  nS  (e (q, t ) : ni )  (nS  ni )e (q, t )
 e 
 e 
 r  
e  
 T
通常小さい
 T  r
 r T
密度揺らぎ温度揺らぎ
 I 0  i
I S (q,  )   2 2  5
 8 R  c
4

 e 
(nS  ni ) 2    dt r* (q, t )r(q,0) eit

 r T 

2 
空間フーリエ変換
r(q, t )r(q,0)  V  d 3re iqr r(r, t )r(0,0)
V
密度揺らぎの時間空間相関関数
動的構造因子
• 動的構造因子

S (q,  )   d 3re iqr  dteit r(r , t )r(0,0)
V

 I 0V  i
I S (q,  )   2 2  5
 8 R  c
4
• 構造因子
• 散乱強度

 e 
(nS  ni ) 2   S (q,  )

 r T

d
S (q)  
S ( q,  )
2
I (q)  S (q)
2
光散乱の性質
 I 0V  i
I S (q,  )   2 2  5
 8 R  c
4

 e 
(nS  ni ) 2   S (q,  )

 r T

2
• 散乱のパワースペクトルは動的構造因子のフーリエ変換に比例
する。
– 動的構造因子を実験的に決定可能
• 散乱光強度は入射周波数の４乗に比例
– 青い空、夕焼け
• 偏光
– 空の偏光
• 密度ゆらぎの増大によって大きく散乱される。
– 臨界タンパク光
• エネルギー保存
散乱の角度依存性について
• 散乱角
 I 0V  i
I S (q,  )   2 2  5
 8 R  c
4
ki

2  e 
(nS  ni )   S (q,  )

 r T

kS
q
2
q
I1  1
I 2|  cos 2 q
I  1  cos 2 q
密度空間相関関数
Critical Opalescece (臨界タンパク光)をどう理解するか？
G (r )  r(r )r(0)  r (r ) r (0)  r
2
• レナードジョーンズポテンシャル
V (r )
12
6

 r0 

 r0  
V (r )  V0    2  

r 
 r 

r0
r
• Hard core model
r0
G (r )
V (r )
r0
G (r )
r
r
r0
r
密度空間相関関数１
等温圧縮率との関係
G (r )  r(r )r(0)  r (r ) r (0)  r
(N  N )
 N
2
 N
G ( r )  0 ( r  )
N   drr (r )
粒子の全数に対する揺らぎ
2
2
2

1
2
N
N
exp(  E N  mN )
pN
rd
d
L 
3N 
N 0 N !h
1
1

 1
N
N
d rd pN exp(  E N  mN )
 L 
3N 

 N 0 N !h

2
2
2



( PV / kT ) 

)
L
(ln

2
2
 (kT ) 

  (kT ) 
2
2
m
T ,V

 m T ,V
ln L 
PV
(Huang, 1963)
kT
密度空間相関関数２
等温圧縮率との関係
( N  N )2
2
2




(
PV
/
kT
)

P
2
 (kT ) 
  kTV  2 
2
m

T ,V
 m T ,V
 ( N / V ) 
kT N  V 
 kTV 
 
 
V  m T , N
 m
T ,V
N
 P 
  
n

m
V
 T ,V
(F  m N )
 w   w   w   z 

  
  
  
 y  x  y  z  z  y  y  x
1  2F 
1  V 
1  V 


 T    2    
 
V  P T , N
V  P T , N
N  m T , N
( N  N ) 2  N rkT T
密度空間相関関数３
等温圧縮率との関係
T
• 理想気体の等温圧縮率
( N  N )2
N
• 一方、

T
0
T
0
1

をつかうと
rkT
N   drr (r )
( N  N )2 
 dr  dr 'r(r )r(r ' )
T
1

r
drG (r )
0

T
 V  drG(r )
密度空間相関関数４
等温圧縮率との関係
T
1

r
drG (r )
0

T
一方、臨界点近傍では、
T


(
T

T
)
C
0
T
１．圧縮率の増大
２．密度揺らぎの増大
２．密度空間相関関数のおよぶ範囲（相関長）の増大
I (q)  S (q)
相関長の逆数がqに近づいたとき散
乱強度が増大。
S (q)   d 3re iqr r(r )r(0)   d 3re iqrG(r )
V
V
Critical Opalescence

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